Cette thèse présente une étude des propriétés de la lumière émise par des diffuseurs atomiques distribués aléatoirement dans l'espace euclidien, et interagissant avec le champ électromagnétique. Dans ce cadre, une théorie ab initio des lasers aléatoires est formulée en terme des propriétés statistiques de la `matrice de Green'. Cette dernière appartient à la famille des matrices aléatoires euclidiennes (MAE) pour lesquelles nous développons une théorie analytique donnant notamment accès à la distribution de probabilité de leurs valeurs propres. Dans un premier temps, nous démontrons les équations quantiques microscopiques régissant la dynamique du champ électrique ainsi que celle des opérateurs atomiques, et explicitons comment la matrice de Green (dont les éléments sont égaux à la fonction de Green de l'équation de Helmholtz évaluée entre les différentes paires d'atomes constituant le milieu) émerge naturellement du formalisme quantique. Nous exprimons à la fois l'intensité et le spectre de la lumière en termes des propriétés de la matrice de Green, caractérisons les forces de Langevin quantiques, et montrons de quelle manière le seuil semi-classique d'un laser aléatoire est affecté par la prise en considération des fluctuations quantiques (chapitres 2 et 3). Une description mésoscopique et semi-classique de la lumière diffusée par un grand nombre d'atomes soumis à une pompe externe et distribués aléatoirement dans l'espace libre est présentée dans le quatrième chapitre. Après avoir établi une condition de seuil laser universelle, valide quelle que soit la configuration des atomes, nous démontrons une équation de transport obéie par l'intensité moyenne en présence de gain, discutons différentes approximations de cette dernière (équation de Bethe-Salpeter, équation de Boltzmann, équation de diffusion), établissons un `mapping' avec les MAE, et analysons la condition de seuil laser déduite de l'équation de transport. Poussés par la volonté de caractériser analytiquement les propriétés statistiques de la matrice de Green, nous développons dans les chapitres 5 et 6 une théorie générale des MAE, hermitiennes et non hermitiennes, valide dans la limite de grande taille matricielle. Nous obtenons des équations couplées pour la résolvante et le corrélateur des vecteur propres d'une MAE arbitraire, puis testons la validité de nos résultats sur trois matrices jouant un rôle important dans l'étude de la propagation des ondes en milieux désordonnés: la matrice de Green dans l'espace tridimensionnel, sa partie imaginaire, et sa partie réelle. D'un point de vue physique, nous sommes capables de décrire analytiquement avec une bonne précision la distribution de probabilité des taux d'émission lumineux dus à un grand nombre d'atomes, ainsi que celle du déplacement lumineux collectif dû à l'interaction lumière-matière. Par ailleurs, nous proposons d'utiliser la distribution des valeurs propres de la matrice de Green non hermitienne comme une carte unique sur laquelle peuvent s'identifier différents régimes de désordre (balistique, diffusif, localisé, milieu effectif, superradiance). Finalement, nous combinons les équations microscopiques de l'interaction lumière-matière avec nos résultats relatifs aux MAE non-hermitiennes afin de caractériser dans le détail le comportement des lasers aléatoires. Le seuil laser ainsi que l'intensité au delà du seuil sont calculés analytiquement dans l'approximation semi-classique, et le spectre de la lumière sous le seuil est évalué en prenant en compte les effets quantiques. Notre théorie s'applique aussi bien à basse densité qu'à haute densité de diffuseurs atomiques. / This thesis is devoted to the study of the properties of light emitted by a collection of atomic scatterers distributed at random positions in Euclidean space and interacting with the electromagnetic field. In this respect, an ab initio analytic theory of random lasing is formulated in terms of the statistical properties of the so-called `Green's matrix'. The latter belongs to the family of Euclidean random matrices (ERM's), for which we develop an analytic theory giving access to their eigenvalue distribution. First, we derive quantum microscopic equations for the electric field and atomic operators, and show how the non-Hermitian Green's matrix (a matrix with elements equal to the Green's function of the Hemholtz equation between pairs of atoms in the system) emerges in the quantum formalism. We provide expressions for the intensity and the spectrum of light in terms of the properties of the Green's matrix, characterize quantum Langevin forces, and reveal how the semiclassical random laser threshold is washed out by quantum fluctuations (chapters 2 and 3). A mesoscopic and semiclassical description of light scattered by an arbitrary large number of pumped atoms randomly distributed in free space is the subject of chapter 4. After deriving a universal lasing threshold condition valid for any configuration of atoms, we provide a microscopic derivation of transport equation in the presence of gain, discuss various approximations of the latter (Bethe-Salpeter, Boltzmann, diffusion equations), reveal a mapping to ERM's, and analyze the lasing threshold condition inferred from the transport equation. Facing the problem of characterizing analytically the statistical properties of the Green's matrix, we develop in chapters 5 and 6 a theory for Hermitian and non-Hermitian ERM's in the limit of large matrix size. We obtain self-consistent equations for the resolvent and the eigenvector correlator of arbitrary ERM and apply our results to three different ERM's relevant to wave propagation in random media: the three-dimensionnal Green's matrix, its imaginary part and its real part. From a physical point of view, we are able to describe analytically with a fair precision the full probability distribution of decay rates of light emitted by a large number of atoms, as well as of the collective frequency shift induced by the light-matter interaction. In addition, we promote the idea that the eigenvalue distribution of the Green's matrix can serve as a map on which signatures of various regimes of disorder can be distinguished (ballistic, diffusive, localized, effective medium, and superradiance regimes). Finally, we combine microscopic equations of motion of light-matter interaction with our results for non-Hermitian ERM's to tackle the problem of random lasing. Lasing threshold and the intensity of laser emission are calculated analytically in the semiclassical approximation, and the spectrum of light below threshold is computed by taking into account quantum effects. Our theory applies all the way from low to high density of atoms.

Des matériaux poreux à architecture complexe et de couleur blanche ont été synthétisés, en combinant la physico-chimie des fluides complexes (émulsions, mésophase lyotropes) avec la chimie sol-gel. Ce procédé est connu sous le nom de chimie intégrative. En contrôlant la taille des objets diffusants (diamètres des pores) et en augmentant l’indice de réfraction, nous souhaitons augmenter le caractère diffusant de ces matériaux, générant ainsi diffusion et localisation de la lumière. Toutes les caractérisations structurales et optiques ont été réalisées. En utilisant des modèles physiques, nous avons analysé les résultats et obtenu les paramètres critiques de transport (transport moyen, longueur d’onde d’adsorption et constante du diffusion). Ces matériaux présentent un fort comportement multidiffusif et éventuellement de localisation de la lumière. Ces matériaux très diffusants sont des candidats pour la génération de lasers aléatoires. Dans cette optique, nous les avons infiltrés avec de la rhodamine-6G (chromophores) et quantifié leurs propriétés comme lasers aléatoires. / Disordered, porous, white, hierarchical materials have been synthesized using a sol-gel process combined with the physical chemistry of complex fluids (emulsion, lyotrope mesophase). The whole process is known as integrative chemistry. By tuning the size of the scatters (pore diameters) and increasing the refractive index contrast, we want to increase the scattering strength of our materials, thus promoting light scattering/localization. The structural and optical characterizations have been performed. By using well established theories, we have analyzed our results and obtain the transport parameters (transport mean free path, absorption length and diffusion constant). The materials exhibit a strong multiple-diffusive behavior and an eventual localization of light. These strongly scattering materials would be of potential interest for random lasing applications. Therefore, we infiltrated them with Rhodamine 6G laser dyes and quantified their random lasing performances.

La propagation de la lumière dans un milieu matériel est décrite par des états propres de vibration, communément appelés modes, qui caractérisent l'interaction lumière-matière. Dans le cas particulier des milieux aléatoires, en fonction de l'importance du désordre, ces modes peuvent être soit étendus à tout le système ou alors spatialement localisés. Ce confinement par le désordre est appelé localisation d'Anderson. Dans une première partie, nous introduisons les notions de base utilisées dans ce manuscrit. L'interaction lumière-matière requière une description semi-classique : le champ électromagnétique est décrit par les équations de Maxwell, tandis que la nature quantique de la matière est considérée. Les milieux étudiés dans cette thèse sont ouverts. La description des modes dans de tels systèmes nécessite une approche analytique différente de celle utilisée dans les milieux fermés. Dans une seconde partie, nous nous intéressons aux modes localisés dans des milieux ouverts et passifs. Au sein de tels systèmes, une modification du désordre affecte les modes. Il est ainsi possible de les faire interagir et de manipuler les propriétés du champ électrique. Par ailleurs, en plaçant un émetteur au sein d'un mode localisé, il est également possible d'atteindre des régimes de forte interaction lumière-matière. Dans une troisième partie, les milieux aléatoires actifs (ou lasers aléatoires) sont introduits. En partant de réalisations expérimentales, les principales propriétés de ces lasers sont étudiées. L'utilisation de la notion de mode permet de décrire les mécanismes complexes sur lesquels reposent ces systèmes.Enfin, nous démontrons à la fois expérimentalement et numériquement qu'une excitation non-uniforme des lasers aléatoires peut permettre de contrôler leurs propriétés. En particulier, un laser aléatoire ayant une émission multimode pour un pompage uniforme peut émettre une lumière monomode pour une excitation adaptée. / Light propagation in matter is described by vibration eigenstates, called modes, which characterize the light-matter interaction. In the specific case of random media, according to the strength of the disorder, the modes can be either extended over the whole system or spatially localized. This disorder-based confinement is called Anderson's localization. In the first part, we introduce basic notions used along this manuscript. In particular the light-matter interaction requires a semiclassical approach: The electromagnetic field is described by Maxwell's equations while the quantum nature of matter must be considered. In this thesis open media are studied. In such systems the modal description requires a specific analytic treatment different from closed problems. In the second part, we focus on Anderson-localized modes in open passive random media. In such systems any change of the disorder induces modifications of modes. Therefore, it enables the control over the light properties. Moreover, when inserting an emitter inside an Anderson-localized mode, strong light-matter interaction regimes can be reached. In the third part, active random media, commonly called random lasers, are introduced. Using our experimental achievements, characteristics of random lasers are presented. The notion of mode enables us to describe complex mechanisms involved in the lasing emission. Last, we demonstrate both experimentally and numerically that a non-uniform excitation of random lasers can lead to a control of the properties of the emission. In particular a multimode spectrum for a uniform pumping can be turned into single-mode by using an adapted pumping.

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