Les sources laser à large bande possédant les caractéristiques requises pour émettre sur la plage spectrale correspondant à la seconde fenêtre de transmission atmosphérique (3 à 5 μm) exercent un attrait considérable pour divers domaines tels que la télédétection de polluants atmosphériques et les contremesures infrarouges. Les supercontinua générés à l'intérieur de fibres optiques représentent une option intéressante pour réaliser ce type de sources laser. En effet, ils possèdent une intensité élevée, un large contenu spectral, une excellente directionnalité de faisceau, ainsi qu'un bon potentiel pour constituer des sources lumineuses compactes et robustes. Toutefois, la génération d'un tel supercontinuum implique certains défis à relever sur le plan de la conception des fibres optiques employées. En fait, ces fibres optiques doivent présenter de faibles pertes de propagation sur la plage spectrale de 3 à 5 μm, posséder un paramètre de non-linéarité élevé et permettre le pompage en régime anomal de dispersion à des longueurs d'onde pour lesquelles des sources laser compactes sont offertes commercialement. En matière de robustesse, ces fibres doivent également démontrer de bonnes propriétés mécaniques ainsi qu'une stabilité chimique appropriée vis-à-vis de la corrosion causée par l'humidité. Dans le cadre de cette thèse, un nouveau type de fibres composites à saut d'indice fortement contrasté a été développé pour atteindre ces objectifs de génération de supercontinuum. Ce type de fibres combine respectivement un verre de tellurite et un verre de germanate pour son coeur et sa gaine permettant ainsi d'atteindre une différence d'indice de réfraction d'environ 0.3 entre ces deux dernières structures. Grâce à cet important saut d'indice, ces fibres peuvent fortement confiner les modes optiques à l'intérieur de leur coeur, ce qui leur donne la possibilité d'atteindre un niveau élevé de non-linéarité et d'optimiser leurs caractéristiques de dispersion chromatique pour la génération du supercontinuum. D'autre part, leur section transversale toute solide leur confère aussi une meilleure stabilité environnementale comparativement à celle démontrée par les fibres optiques microstructurées à base de verres d'oxydes de métaux lourds, de verres de chalcogénure et de verres fluorés. Toutefois, leur fabrication nécessite l'appariement de verres dont les propriétés thermomécaniques concordent suffisamment ensemble pour permettre leur fibrage. Les travaux effectués ici démontrent la production de fibres optiques composites et leur potentiel pour la génération du supercontinuum dans l'infrarouge moyen. / Broadband laser sources possessing the required characteristics to emit over the spectral range corresponding to the second atmospheric window (3 to 5 μm) exert a considerable attraction in diverse fields such as remote detection of atmospheric pollutants and infrared countermeasures. Supercontinua generated inside optical fibers represent an interesting option to achieve this kind of laser sources. Indeed, they possess a high intensity, a broad spectral content, an excellent beam directionality, and a good potential to make robust and compact light sources. However, the generation of such supercontinuum involves some challenges in terms of optical fiber design. In fact, these optical fibers must show low propagation losses over the spectral range of 3 to 5 μm, possess a high nonlinear parameter and enable pumping in the anomalous dispersion regime at wavelengths for which compact laser sources are commercially available. In terms of robustness, these fibers must also show good mechanical properties as well as an appropriate chemical stability against corrosion caused by moisture. During this thesis, a new type of composite fibers with a highly contrasted index step was developed to achieve these objectives of supercontinuum generation. This type of fiber respectively combines a tellurite glass and a germanate glass for its core and its cladding allowing a difference of refractive index of about 0.3 between these last two structures. Owing to this high index step, these fibers can strongly confine the optical modes inside their core, which gives them the opportunity to reach a high nonlinearity and optimize their characteristics of chromatic dispersion for the generation of supercontinuum. In addition, their all-solid cross section provides them with a better environmental stability compared to that demonstrated by microstructured optical fibers based on heavy metal oxide glasses, chalcogenide glasses, and fluoride glasses. However, their fabrication requires the association of glasses whose thermomechanical properties match suffciently together to allow them to be drawn into optical fibers. The work carried out here shows the production of composite optical fibers and their potential for supercontinuum generation in the mid-infrared.

Les travaux présentés dans ce document portent sur le développement de lasers à fibre de ZBLAN dopée au thulium, ainsi que sur l'étude de phénomènes nouveaux liés à la dynamique des niveaux électroniques. Le verre de ZBLAN est utilisé pour sa faible énergie de phonons qui a pour effet d'allonger les temps de vie des niveaux électroniques des ions terre-rare qui le dopent. Nous présentons dans un premier temps nos travaux sur l'émission d'impulsions auto-induites par un laser à fibre de ZBLAN dopée au thulium émettant dans la région de 800 nm. L'émission laser à une ou deux longueurs d'onde correspond à deux transitions laser distinctes. Un nouveau régime dynamique auto-induit lorsque les deux transitions oscillent est rapporté. Nous avons pu reproduire numériquement les observations expérimentales en utilisant un modèle simple basé sur les équations d'évolution des populations des niveaux électroniques. Dans un second temps, nous aborderons le développement de nouveaux lasers à fibre de ZBLAN utilisant pour la première fois la technologie des réseaux de Bragg photo-inscrits par laser femtoseconde. A travers l'étude d'un laser monothique à fibre de ZBL.AN dopée au thulium émettant jusqu'à 2.3 W de puissance à 1480 nm sur le mode fondamental, nous avons pu mettre en évidence l'intérêt de cette nouvelle technologie. Le laser présenté offre une efficacité de conversion de 65% à comparer à la limite quantique qui est de 72%. Les performances de ce laser sont comparées pour deux longueurs d'onde de pompe à 1064 nm et à 1040 nm. Pour cette dernière longueur d'onde de pompe, nous avons mis en évidence un phénomène d'avalanche de photons. De plus, nous avons développé un modèle numérique complet permettant d'optimiser la cavité laser et d'expliquer son comportement. Enfin, nous présentons nos travaux sur l'accordabilité en longueur d'onde d'un tel laser. Un stress mécanique purement axial est appliqué sur la portion de fibre contenant un réseau de Bragg ce qui nous permet d'accorder la longueur d'onde d'émission du laser sur plus de 20 nm.

La génération de supercontinuum est un élargissement spectral extrême survenant dans un matériau dispersif et non linéaire comme la fibre optique. Ce phénomène est mis à profit dans plusieurs domaines comme la spectroscopie, la métrologie et la sécurité. Plusieurs de ces applications nécessitent de la lumière dans la fenêtre de transmission atmosphérique entre 3 et 5 μm. Par contre, les matériaux les plus utilisés actuellement pour la génération de supercontinuum, comme la silice et le ZBLAN, sont opaques dans cette plage spectrale, ce qui justifie l’utilisation de nouveaux matériaux ayant une transparence accrue à ces longueurs d’onde. Nous proposons donc l’utilisation de fibres de fluoroindate et de trisulfure d’arsenic pour pallier cette limitation. Les fibres fabriquées de ces matériaux possèdent des pertes intrinsèques assez faibles pour la génération de supercontinuum dans cette plage spectrale. Dans ce travail, nous avons démontré un supercontinuum très large dans la fibre de fluoroindate en la pompant avec des impulsions femtosecondes à 2,5 μm en régime de dispersion anomale. Les résultats n’ont pas été aussi prometteurs pour la fibre de chalcogénure étant donnée la dispersion fortement normale à cette longueur d’onde et son seuil de dommage très faible. / Supercontinuum generation is an extreme spectral broadening that takes place in a dispersive and nonlinear medium like an optical fiber. It has found applications in various fields such as spectroscopy, metrology and defense and security. Some of them require light with a broad spectrum covering the atmospheric transmission window between 3 and 5 μm. However, currently used fibers like silica and ZBLAN have limited transmission in this range, thus justifying the use of new materials. We propose the use of fluoroindate and arsenic trisulfide fibers to serve this purpose. Both of these materials have been drawn in fibers with very low transmission losses over this spectral range. In this work, we used femtosecond pulses to generate supercontinuum in fluoroindate and arsenic trisulfide fibers. We demontrated a very broad supercontinuum in the fluoroindate fiber using femtosecond pulses in the anomalous dispersion regime of the fiber at 2.5 μm. The results were not that promising in chalcogenide fibers because of large normal dispersion at the wavelength used and low damage threshold.

Différents nanocristaux de composés semiconducteurs à base d’argent émettant dans le proche-infrarouge ont été synthétisés et caractérisés dans le cadre de ce projet. La synthèse de nanocristaux d’AgInSe2 de phase orthorhombique à partir d’un complexe Ag-In-thiolate sera d’abord présentée. L’évolution des ratios Ag:In:Se déterminés par spectroscopie dispersive en énergie des rayons-X montre que le mécanisme de formation de ce matériau implique l’incorporation progressive d’In3+ via échange cationique partiel sur des nanocristaux d’Ag2Se. Les nanocristaux obtenus ont aussi été étudiés par spectroscopie d’absorption UV-visible, spectrofluorimétrie, diffraction des rayons-X et microscopie électronique à transmission. Selon les conditions réactionnelles, les nanocristaux peuvent être de forme sphérique, pyramidale, ou prismatique et émettent entre 800 nm et 1300 nm avec un rendement quantique allant jusqu’à 21%. Ces nanocristaux ont ensuite été recouverts d’une coquille de ZnS. Deux méthodes ont été utilisées : une à haute température et une à la température de la pièce. En utilisant la méthode à haute température, une coquille équivalente à 2 monocouches de ZnS a pu être ajoutée. Un décalage hypsochrome, une diminution de la largeur à mi-hauteur ainsi qu’une augmentation du rendement quantique de photoluminescence ont été observés. Cela a été associé à la diffusion du zinc à l’intérieur des nanocristaux. Avec la méthode à la température de la pièce, jusqu’à 3 monocouches de ZnS ont été ajoutées. Dans ces conditions, seul un léger décalage bathochrome de la photoluminescence a été observé. L’ajout d’une coquille a pu être confirmé par spectroscopie dispersive en énergie des rayons-X. Les nanocristaux recouverts de ZnS ont ensuite été encapsulés dans un copolymère amphiphile et dispersés en milieu aqueux, tout en conservant une bonne photoluminescence. Afin d’étudier les effets de la composition des nanocristaux, des solutions solides de CuxAg1-xInSe2 ont été obtenues en adaptant le protocole de synthèse des nanocristaux d’AgInSe2. Les nanocristaux obtenus après 60 minutes de réaction à 200°C ont une longueur d’onde d’émission allant progressivement de 1112 nm à 1450 nm pour des compositions entre AgInSe2 et Cu0.6Ag0.4InSe2. Dans le cas des nanocristaux de Cu0.8Ag0.2InSe2 et de CuInSe2, un important déplacement de la photoluminescence aux environs de 700 nm a été observé, probablement en raison de la plus petite taille des nanocristaux obtenus. Selon la composition, leur rendement quantique de photoluminescence varie entre 6% et 20%. En diffraction des rayons-X, on remarque un décalage progressif des pics vers les plus grands angles avec l’augmentation du ratio Cu:Ag ainsi qu’une diminution de l’intensité des pics caractéristiques de la phase orthorhombique, suggérant la miscibilité des solutions solides. Afin de montrer la versatilité de la méthode de synthèse développée, des nanocristaux d’AgInTe2 ont été obtenus en remplaçant le séléniure de tributylphosphine, utilisé dans la synthèse d’AgInSe2, par le tellurure de trioctylphosphine. Des nanocristaux émettant entre 1095 nm et 1160 nm ont ainsi été obtenus. Toutefois, ces cristaux ont une forme sphérique allongée et ont, au mieux, un rendement quantique de photoluminescence de 0,06%. En ajoutant de l’acétate de zinc au début de la synthèse, un décalage de la photoluminescence vers le bleu a été observé et le rendement quantique a pu être augmenté jusqu’à 3,4%. Finalement, les propriétés optiques des nanocristaux d’Ag2Se seront présentées. L’ajout d’une coquille d’Ag2S afin d’en augmenter le rendement quantique de photoluminescence a d’abord été tenté. Une importante diminution ainsi qu’un décalage bathochrome de la photoluminescence ont plutôt été observés. Afin de mieux comprendre ces résultats, l’étude des propriétés des cœurs d’Ag2Se a été nécessaire. Des nanocristaux d’Ag2Se avec un rayon allant de 0,95 nm à 4,7 nm ont donc été synthétisés et analysés par spectroscopie d’absorption UV-visible. L’énergie de la première transition observée tend vers 1,1 eV avec l’augmentation de la taille des nanocristaux, ce qui est significativement plus élevé que la valeur attendue de 0,15 eV. Leur concentration a été déterminée par analyse thermogravimétrique, permettant ainsi de calculer leur coefficient d’extinction molaire à différentes longueurs d’onde. Pour la première transition observée, cette valeur est proportionnelle à r02.7±0.2, alors qu’elle suit éventuellement la loi de puissance cubique classique prédite avec r0 à plus haute énergie. / Different near-infrared emitting silver-based semiconductor nanocrystals were synthesized for this project. First, orthorhombic AgInSe2 nanocrystals synthesized from an Ag-In-thiolate complex will be presented. Evolution of the Ag:In:Se ratio measured by energy-dispersive X-ray spectroscopy shows progressive incorporation of In3+ in Ag2Se seeds via progressive partial cation-exchange reaction. The resulting nanocrystals were studied by UV-visible absorption spectroscopy, photoluminescence spectroscopy, X-ray diffraction and transmission electron microscopy. Depending on the reaction conditions, the nanocrystals can be spherical, pyramidal or prismatic and emit between 800 nm and 1300 nm with a photoluminescence quantum yield up to 21%. The nanocrystals were then covered with a ZnS shell. Two different methods were used: one at high temperature and one at room temperature. Two ZnS monolayers were added with the high temperature method. A hypsochromic shift, a narrowing of the FWHM and an increase in the photoluminescence quantum yield were observed. It was associated with diffusion of Zn inside the nanocrystals. With the room temperature method, up to three ZnS monolayers were added, but only a small bathochromic shift was observed. The presence of a shell was confirmed by energy-dispersive X-ray spectroscopy. The ZnS-covered nanocrystals were then encapsulated in an amphiphilic copolymer and dispersed in water, while maintaining a good photoluminescence. In order to study the effects of the nanocrystals’ composition, CuxAg1-xInSe2 solid solutions were obtained by adapting the synthesis protocol of AgInSe2 nanocrystals. Nanocrystals with a composition between AgInSe2 and Cu0.6Ag0.4InSe2 have shown progressive bathochromic shift of their photoluminescence, from 1112 nm to 1450 nm. An important shift of the photoluminescence around 700 nm was observed for Cu0.8Ag0.2InSe2 and CuInSe2, most likely due to the smaller size of the resulting nanocrystals. Depending on their composition, the photoluminescence quantum yield can be between 6 and 20%. X-ray diffraction patterns have shown a progressive shift towards larger angles with increasing Cu:Ag ratios and decrease in the intensity of the peaks characteristic of the orthorhombic phase. In order to show the versatility of this method, AgInTe2 nanocrystals were also synthesized by replacing tributylphosphine selenide, used for the synthesis of AgInSe2 nanocrystals, with trioctylphosphine telluride. Nanocrystals emitting between 1095 nm and 1160 nm were obtained. However, they had an elongated spherical shape and their best measured photoluminescence quantum yield was only 0.06%. By adding zinc acetate at the beginning of the synthesis, a blueshift of the photoluminescence was observed and the quantum yield was increased up to 3.4%. Finally, the optical properties of Ag2Se nanocrystals will be presented. In order to increase their photoluminescence quantum yield, the synthesis of an Ag2S shell was attempted. However, a decrease in photoluminescence and an important bathochromic shift were observed instead. To understand the results, a study of the Ag2Se cores properties was necessary. Ag2Se nanocrystals with an average radius between 0.95 nm and 4.7 nm were synthesized and analyzed by UV-visible absorption spectroscopy. The energy of the first observed transition tends towards 1.1 eV, which is significantly higher than the expected value of 0.15 eV. Their concentration was determined by thermogravimetric analysis, allowing the determination of their molar extinction coefficient at different wavelengths. At the first transition, this value is proportional to r02.7±0.2 and eventually follows the classically predicted cubic power law with r0 at higher energies.

Ce projet effectué dans le cadre d'une maîtrise émerge suite à la demande croissante d'applications de l'infrarouge dans le domaine de la vision utilisée pour des recherches en bio-ingénierie. Il a pour objectif principal l'extraction de la signature veineuse de la main. Deux bandes spectrales infrarouges sont investiguées : la bande thermique du moyen infrarouge (MWIR, Mid-Wave InfraRed) et la bande du proche infrarouge (NIR, Near InfraRed). Dans la bande thermique, deux recherches sont menées. Tout d'abord, il est question d'étudier la biométrie des veines sur le dos de la main, où l'on extrait la signature veineuse après l'acquisition d'images thermiques. Nous avons opté de travailler sur cette partie de la main et non pas sur la paume car les veines superficielles sont plus visibles dans cette zone lorsqu'on travaille dans l'infrarouge moyen. Les veines de la paume sont, en effet, plus profondes pour être visualisées dans cette zone spectrale. Par la suite, des outils de traitements d'images sont appliqués afin de distinguer les courbes veineuses du tissu. Toujours dans cette première partie, une étude est réalisée sur le comportement thermophysiologique du corps humain en réaction à des stimulations. Dans la bande du proche infrarouge, nous exploitons une propriété significative des composantes du sang en réponse à une stimulation optique. La finalité pratique est de mettre en évidence la structure veineuse de la main par deux modes d'acquisition. Le premier est le mode par réflexion de lumière afin d'extraire la signature du dos de la main. Le second, est le mode par transmission pour extraire le réseau veineux digital. Encore une fois, dans cette partie, nous faisons l'extraction de la signature veineuse sur le dos de la main et non pas sur la paume pour deux raisons. La première, c'est pour être consistant avec notre objectif d'obtenir des résultats dans les deux zones spectrales sur la même région corporelle, à savoir, le dos de la main. La deuxième raison est que le système d'acquisition dans le NIR doit être amélioré afin de visualiser d'une manière exhaustive les fines veines au niveau de la paume. Grâce à la méthode que nous avons développée, des structures internes du corps humain non visibles à l'oeil nu peuvent être visualisées et détectées. L'application médicale de cette étude peut se réaliser dans la localisation des veines lors d'une perfusion ainsi que dans la prévention des maladies telles que les varices primitives, les caillots sanguins, etc. Également, une application dans le domaine de la biométrie est possible eu construisant une base de données de signatures veineuses des mains. Eu outre, ce mémoire fournit au lecteur une base bibliographique consistante à laquelle il pourra se référer afin de mener à bien des recherches en vision infrarouge appliquée au corps humain.

La génération de supercontinuum consiste en un élargissement spectral extrême d'une source laser généralement pulsée par l'intermédiaire des effets non-linéaires. Une fibre optique est le plus souvent utilisée vu l'excellent confinement qu'offre ce type de milieu. La génération de supercontinuum trouve des applications dans de nombreux domaines que ce soit en spectroscopie, en métrologie, ou même en médecine. Depuis plusieurs années de nombreuses recherches ont été conduites visant à repousser les limites de l'élargissement. Pour pallier à la limite fondamentale que représente les pertes matérielles dans l'infrarouge de la silice, plusieurs se sont tournés vers des verres plus exotiques tels que les verres fluorés [?, ?, ?]; et les verres de chalcogénure [?, ?, ?]. Le but principal de ce mémoire est d'étudier en profondeur la génération de supercontinuum dans l'infrarouge à partir d'impulsions nanosecondes dans des fibres de verre fluoré. Ce mémoire présente premièrement les concepts théoriques derrière les effets non-linéaires menant à la génération de supercontinuum. Ensuite, on y décrit les méthodes utilisées pour caractériser et les propriétés importantes des fibres optiques utilisées. Finalement, les différents supercontinua générés sont présentés et les mécanismes menant à l'élargissement spectral sont analysés.

Thèse doctorat : Lasers, molécules et rayonnement atmosphérique : Lille 1 : 2003. / 2 articles en anglais reproduits en annnexe. N° d'ordre (Lille 1) : 3389. Bibliogr. p. 201-215.

Thèse doctorat : Lasers, molécules et rayonnement atmosphérique : Lille 1 : 2003. / N° d'ordre (Lille 1) : 3389. Les 2 articles en anglais en annnexe ont été retirés. Bibliogr. p. 201-215.

Ce travail évalue la potentialité de couches minces LSMO (La0,7Sr0,3MnO3) déposées sur substrat comme détecteur de rayonnement à température ambiante, en exploitant la variation de sa résistance électrique au voisinage de 300 K. Un banc de mesure optique a été mise en place (conception et réalisation) pour achever cet objectif. Ce banc a été utilisé pour caractériser les échantillons LSMO comme détecteur de rayonnement bolométrique. Un modèle thermique analytique détaillé de la structure couche-mince-sur-substrat est proposé. Il interprète les variations de la sensibilité optique par rapport la fréquence de modulation de la puissance laser rayonnée. La discussion du modèle comprend la présentation de la diffusion de la chaleur dans le substrat et la résistance thermique d'interface couche-substrat. Ce modèle a été analysé et validé à l'aide des résultats de mesure de plusieurs surfaces de détection (méandre forme) pour différents matériaux de substrat. La valeur de la résistance thermique de l'interface couche-substrat a été estimée pour les différents substrats. La caractérisation de bolomètre inclut les paramètres thermiques et électriques, comme le TCR et la conductance thermique, nécessaires pour qualifier sa performance. Ainsi, la mesure et l'analyse de sensibilité optique et le bruit de plusieurs pixels surfaces sur différents substrats sont présentés. Le rôle de pixel géométrie (pixel surface, l'épaisseur du film, nombre de méandres) et le matériau de substrat (SrTiO3, MgO, SrTiO3/Si) sur les performances du bolomètre est étudiée, en utilisant les résultats de mesure et les données de calcul issus du modèle. La détectivité spécifique mesurée augmente pour une taille du pixel plus grand et une conductivité thermique du substrat plus petit. On estime 2x107 cm.W-1.Hz1/2 pour échantillon 200x200 µm² LSMO/STO. Pour LSMO/Si, un temps de réponse 21 µs été obtenue pour 50x50 µm², ce qui est comparable à celui des détecteurs photonique.

Ce travail propose une nouvelle voie de conception de micro-bolomètres non-refroidis, qui exploite la variation de résistance électrique avec la température au voisinage de 300 K de couches minces La0,7Sr0,3MnO3 déposées sur substrat de silicium. Un procédé de fabrication utilisant le micro-usinage du silicium a été optimisé afin de réduire la conductance thermique liant la couche mince au substrat. Nous avons vérifié que les propriétés électriques (résistivité électrique et bruit à basse fréquence) du La0,7Sr0,3MnO3 ne sont pas dégradées sur des ponts suspendus de largeur 2 ou 4 µm et de longueur 50 à 200 µm. La conductance thermique mesurée est bien décrite par un modèle analytique simple. L'isolation thermique du détecteur est réduite de 5 ordres de grandeur, augmentant d'autant la sensibilité des bolomètres. La détectivité spécifique dans la bande passante estimée à partir des mesures est égale à 1,1×1010 cm.Hz-1/2.W-1 à 1,5 µm et à 300 K, ce qui très proche de la limite théorique pour des détecteurs thermiques à 300 K (1,8×1010 cm.Hz-1/2.W-1). Nos détecteurs de rayonnement, dont les performances sont limités par le bruit de phonons, présentent des constantes de temps de réponse faible (<1 ms). Ils pourraient trouver préférentiellement des applications dans lesquelles un petit nombre de détecteurs et où une grande détectivité spécifique (ou une petite constante de temps de réponse) sont nécessaires. C'est par exemple le cas des applications pour la spectrométrie infrarouge ou des détecteurs de gaz de type non dispersif. Associés à des antennes, nos bolomètres pourraient également trouver des applications en détection THz.