Orientador: Pascoal José Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-24T07:35:54Z (GMT). No. of bitstreams: 1 HolandaJunior_LinoMartinsde_D.pdf: 3936724 bytes, checksum: 5a1e9e5453184dac769d35041c7414d0 (MD5) Previous issue date: 2014 / Resumo: Nesta Tese de Doutorado desenvolvemos estudos de Ressonância de Spin Eletrônico (ESR) em compostos intermetálicos, incluindo os férmions pesados ?-YbAlB4, ?-YbAlB4 and ? -YbAlxFe1-xB4, os metais ?-LuAlB4, AlB2 e o isolante Kondo, FeSi. Nossas medidas foram feitas em um espectrômetro modelo ELEXSYS-CW Bruker usando uma cavidade ressonante do tipo TE102 para a faixa de frequência em banda X (?~ 9.4GHz). A técnica de Ressonância de Spin Eletrônico aplicada aos compostos Férmions pesados foi sempre um desafio devido a presença de fortes correlações eletrônicas que tendem a alargar as linhas de ESR. Porem, nos últimos anos essa técnica ganhou renovado interesse após a descoberta do sinal de ESR na rede Kondo YbRh2Si2. Após esse trabalho, ESR voltou a ser considerada uma técnica importante para explorar os elétrons 4f e suas interações microscópicas em compostos de terras raras, uma vez que ela sonda diretamente o íon no sitio da rede. A motivação desse trabalho e, portanto, usar a técnica de ESR para entender a dinâmica dos elétrons 4f pesados em uma rede de Kondo, para os novos compostos férmions pesados ?-YbAlB4, -YbAlB4 and ?-YbAlxFe1-xB4. Neste trabalho buscou-se utilizar a técnica de ESR nesses compostos para alcançar o entendimento microscópio dos critérios que permitem a observação de um sinal de ESR em férmios pesados. Alem do mais, quando o sinal e observado, a sonda de ESR e propícia para acompanhar a evolução dos elétrons 4f em altas temperaturas para quase-partículas pesadas em baixas temperaturas. Nossas observações nos permitiram propor um cenário qualitativo baseado na existência de um modo ressonante acoplado entre ons Kondo e os elétrons de condução. Nos discutimos as características físicas gerais para que compostos férmios pesados sejam candidatos a apresentarem tal sinal de ESR. Ainda neste trabalho, estudamos os compostos intermetálicos ?-LuAlB4, AlB2 e FeSi com propriedades estruturais ou eletrônicas similares as dos compostos ?-YbAlB4, ?-YbAlB4 and ?-YbAlxFe1-xB4 em busca de uma generalizac~ao mais abrangente do cenário proposto neste trabalho / Abstract: In this work, we have performed an Electron Spin Resonance (ESR) study in intermetallic compounds including the heavy fermions ?-YbAlB4, ?-YbAlB4 and ? -YbAlxFe1-xB4, the Fermi liquid metals ?-LuAlB4, AlB2 and the Kondo insulator, FeSi. Our measurements were made on a spectrometer Bruker CW-model ELEXSYS using a resonant cavity TE102 in X Band ( ?~ 9.4GHz). The Electron Spin Resonance technique applied to heavy fermions compounds was little explored due to difficulty in finding ESR signal of Kondo ions due to the large coupling between the resonating spins and conduction electrons. However, in recent years this technique has become focus of great attention especially after the discovery of the ESR signal in a Kondo lattice YbRh2Si2. In this context, ESR was brought to the scene as one of the main techniques to bring insights to this problem since it could probe directly the f electrons of Kondo ions and their interaction with the conduction electrons. The motivation of this work is to use the ESR technique to investigate new heavy fermions compounds and to understand when these systems can present an ESR signal. In these cases ESR can help to understand more deeply how localized f electrons at high-T evolve to itinerant heavy quasi-particles in a low-T metallic state. Our observations for ?-YbAlB4, -YbAlB4 and ?-YbAlxFe1-xB4, allowed us to make some qualitative speculations about this phenomenon and within this scenario, we propose some general characteristics for heavy fermions compounds to become candidates to present ESR signal. In this work we have also measured ?-LuAlB4, AlB2 and the Kondo insulator, FeSi, in an attempt to generalize the ESR results found for ?-YbAlB4, ?-YbAlB4 and ?-YbAlxFe1-xB4 to a more broad family of compounds / Doutorado / Física / Doutor em Ciências

A interação da radiação ionizante com moléculas de alanina promove a quebra das ligações químicas entre o átomo de carbono central e os grupos que se ligam a ele, resultando na formação de radicais livres paramagnéticos. A técnica de dosimetria utilizando alanina e a ressonância de spin eletrônico (ESR) baseia-se na determinação da concentração dos radicais livres produzidos pela interação da radiação ionizante com as moléculas da alanina por meio do registro do espectro de ESR da alanina irradiada. Para propósitos de dosimetria, a amplitude da linha central do espectro pode ser correlacionada diretamente com a dose de radiação. Na atualidade, a alanina/ESR é uma técnica de dosimetria amplamente aceita para a dosimetria de altas doses como aquelas usadas nos processos de irradiação de alimentos, esterilização de produtos médicos e radioterapia. A expansão dos tratamentos de câncer por meio de procedimentos de radiocirurgia e radioterapia de intensidade modulada (IMRT) torna cada vez mais relevante a necessidade de realizar a dosimetria em pequenos campos de radiação. Para a dosimetria desses feixes estreitos de radiação, é necessário o uso detectores que também apresentem dimensões reduzidas de forma a proporcionar alta resolução espacial. Uma vez que a sensibilidade dos dosímetros de alanina depende do número de radicais formados pela radiação, a redução do tamanho do detector de alanina implica em redução de seu volume sensível e consequentemente de sua sensibilidade. Assim, pesquisas têm sido realizadas buscando uma melhora de sua sensibilidade. Neste trabalho foram investigados os mecanismos envolvidos na formação da nanoestrutura e a capacidade da alanina em estabilizar e acomodar nanopartículas metálicas de ouro e prata em sua matriz cristalina, para aplicação dos nanocompósitos como detectores de radiação utilizando a técnica de ressonância de spin eletrônico. Foi analisado o tamanho das partículas, sua interação com as moléculas do aminoácido, sua agregação e posicionamento dentro da matriz cristalina da alanina. Além disso, foi investigada a maneira como a morfologia e o estado de agregação e segregação das nanopartículas podem alterar a resposta dosimétrica dos detectores híbridos de alanina. O aumento de sensibilidade dos dosímetros de alanina mostrou estar diretamente associado ao aumento do número de elétrons ejetados por efeito fotoelétrico. No entanto, foi mostrado que aumento da sensibilidade dos dosímetros de alanina é governado por outros fatores além do número de eventos fotoelétricos. A auto-absorção dos elétrons oriundos de uma nanopartícula metálica, por outra nanopartícula vizinha, também influencia na resposta dosimétrica do detector. Assim, sistemas homogêneos onde não houve segregação, apresentaram menor auto-absorção e, consequentemente, os ganhos em sensibilidade foram maiores. Para sistemas onde houve aumento de tamanho e segregação das partículas metálicas, a auto-absorção se tornou mais relevante. Para fótons com energias próximas a energia da camada K do metal presente no nanocompósito, a absorção da radiação foi muito mais relevante do que a organização das nanopartículas na estrutura da alanina. Para energias maiores a probabilidade de eventos fotoelétricos somente diminui e, dessa forma, a agregação e segregação das partículas desempenharam papéis fundamentais na sensibilidade dos dosímetros. Assim, a sensibilidade dosimétrica dos detectores pode ser aumentada e otimizada por meio do uso da nanoestruturação, reduzindo a auto-absorção dos elétrons ejetados. / The interaction of ionizing radiation with alanine molecules produces free radicals. The room temperature stable alanine radical is molecule depleted of the amine group. The Alanine/ESR dosimetry technique is able to measure the amount of free radicals produced by the radiation. For dosimetric purposes, the amplitude of the central ESR spectral line is direct related to the absorbed dose by the alanine molecules. Nowadays, the alanine/ESR technique is largely used for dosimetry of high doses such as used in food irradiation, sterilization of medical products and radiotherapy. The growing need for cancer treatments using radiosurgery and intensity modulated radiation therapy (IMRT) makes important the dosimetry of small radiation fields. To this end, it is necessary to use small radiation detectors in order to obtain enough special resolution. Once the sensitivity of alanine dosimeters depends on the amount of free radical produced by the radiation, reducing the size of alanine detector also reduces its sensitivity. Thus there is an intense investigation to develop high sensitivity of Alanine/ESR dosimeters. In this work the mechanisms involved in the formation of nanostructures and the ability of alanine to stabilize and accommodate nanoparticles of silver and gold in its crystalline matrix, for applications of the nanocomposite as radiation detectors was investigated using the electron spin resonance technique. The effect of particle size, its interaction with alanine molecules, aggregation and segregation of particles inside the alanine matrix as well as the way the morphology and the state of agglomeration change the dosimetric sensitivity of the alanine detectors were investigated. The increase of sensitivity of the alanine detectors was direct related to the amount of photoelectric events in the nanocomposite. However, the self-absorption of the electrons ejected by one particle, by another nanoparticle in the vicinity, also dictates the sensitivity of the detectors. In this sense, homogeneous systems presented less self-absorption and, consequently, the increase in sensitivity was higher. For systems containing aggregated and segregated particles, self-absorption becomes more relevant. For incident photons with energies near de K-edge of the metal of the nanocomposite, the number of photoelectric events was more relevant than the organization of the particles inside the alanine crystals. For higher energies the probability of a photoelectric interaction decreases, therefore the aggregation and segregation of particles become essential in determining the sensitivity of the dosimeters.

Neoplasias ginecológicas são os tumores de maior incidência no público feminino. Como alternativa para o tratamento destes tumores existe a radioterapia, em que a sua eficácia depende prioritariamente da correta administração da dose prescrita ao tumor, com acurácia de ±5%, conforme estabelecido pela American Association of Physicists in Medicine (AAPM). Para verificar a administração de doses existem diversas técnicas dosimétricas, entre elas a ressonância de spin eletrônico (RSE) com L-alanina, material tecido-equivalente, que relaciona dose com a quantidade de radicais livres formados pela radiação. Portanto, o objetivo deste estudo é a verificação da dose administrada na região tumoral de pacientes diagnosticadas com câncer ginecológico submetidas à teleterapia, utilizando L-alanina e a RSE. Para comparação entre as modalidades de radioterapia, foi realizada braquiterapia ginecológica com objeto simulador, verificando a dose no reto durante o tratamento, que deve ser inferior a 65% da dose prescrita ao tumor, conforme a International Commission on Radiation Units (ICRU). Para a análise de teleterapia foi construído um aparato, para a inserção vaginal do material radio-sensível, que foi utilizado durante 5 das 25 sessões de tratamento. As doses foram determinadas com o sistema de planejamento do tratamento mediante as imagens da tomografia computadorizada, em conjunto com softwares de planejamento, e a existência de marcadores radiopacos no aparato permitiu a confirmação das doses, conforme referência óssea através de imagens de portal feitas no momento anterior ao tratamento. Após a irradiação foi feita a leitura das amostras com o espectrômetro de RSE, em que a amplitude pico a pico da linha principal do sinal, normalizado pela massa, determinou a dose entregue nas regiões de interesse. Previamente ao estudo in vivo foi efetuada a teleterapia com objeto simulador, nas mesmas condições de tratamentos in vivo, apresentando desvio médio em relação ao planejamento de (0,2 ± 3,5)%, viabilizando o estudo com pacientes. Para a primeira paciente o desvio médio obtido foi de (0,5 ± 3,7)% e para a segunda de (-0,7 ± 2,8)%. Na simulação da braquiterapia o desvio médio observado foi de (-1,3 ± 9,2)%. Por causa do pequeno número amostral de pacientes, esta pesquisa é classificada como um estudo de viabilidade, em que a utilização de L-alanina com a RSE se mostrou eficiente para o objetivo proposto, fazendo com que os resultados da teleterapia estivessem de acordo com o estipulado pela AAPM e na braquiterapia a dose administrada no reto obedecesse ao relatório 38 da ICRU. / Gynecological malignancies are the most incident female tumors. As an alternative treatment for these tumors exist the radiotherapy, which their effectiveness mainly depends on the right administration of the prescribed dose to the tumor, with an accuracy of ±5%, as established by the American Association of Physicists in Medicine (AAPM). There are a lot of dosimetric techniques for dose verification, including electron spin resonance (ESR) with L-alanine, a tissue-equivalent material, which relates dose with the amount of free radicals formed by radiation. Therefore, the aim of this study is to verify the dose administered in the tumor of patients diagnosed with gynecological cancer subjected to external beam radiation therapy using L-alanine and ESR. For comparison between the radiotherapy modalities was performed gynecological brachytherapy in phantom, verifying the dose to the rectum during treatment, which must be less than 65% of the prescribed dose to the tumor, according to the International Commission on Radiation Units (ICRU). For teletherapy analysis was constructed an apparatus for vaginal insertion of the radio-sensitive material, which was used in 5 of the 25 treatment fractions. The doses were determined with the treatment planning system with the computed tomography images, together with the planning software, and the existence of radiopaque markers in the apparatus allowed the dose confirmation, according to the bone reference through portal images made before treatment. After the irradiation the samples was read with the ESR spectrometer, wherein the peak to peak amplitude of the signal main line, normalized by weight, determined the dose delivered into the regions of interest. Prior to the in vivo study was performed the teletherapy with phantom, under the same conditions of in vivo treatments, presenting mean deviation to the planning dose of (0.2 ± 3.5)%, enabling the study with patients. For the first patient, the mean deviation obtained was of (0.5 ± 3.7)% and for the second one of (-0.7 ± 2.8)%. In the brachytherapy simulation the mean deviation observed was of (-1.3 ± 9.2)%. Due to the small sample of patients, this research is classified as a feasibility study, which the use of L-alanine with the ESR was efficient for the objective proposed, making the teletherapy results consistent with the stipulated by the AAPM, and in the brachytherapy the dose to the rectum obey the ICRU report 38.

Neoplasias ginecológicas são os tumores de maior incidência no público feminino. Como alternativa para o tratamento destes tumores existe a radioterapia, em que a sua eficácia depende prioritariamente da correta administração da dose prescrita ao tumor, com acurácia de ±5%, conforme estabelecido pela American Association of Physicists in Medicine (AAPM). Para verificar a administração de doses existem diversas técnicas dosimétricas, entre elas a ressonância de spin eletrônico (RSE) com L-alanina, material tecido-equivalente, que relaciona dose com a quantidade de radicais livres formados pela radiação. Portanto, o objetivo deste estudo é a verificação da dose administrada na região tumoral de pacientes diagnosticadas com câncer ginecológico submetidas à teleterapia, utilizando L-alanina e a RSE. Para comparação entre as modalidades de radioterapia, foi realizada braquiterapia ginecológica com objeto simulador, verificando a dose no reto durante o tratamento, que deve ser inferior a 65% da dose prescrita ao tumor, conforme a International Commission on Radiation Units (ICRU). Para a análise de teleterapia foi construído um aparato, para a inserção vaginal do material radio-sensível, que foi utilizado durante 5 das 25 sessões de tratamento. As doses foram determinadas com o sistema de planejamento do tratamento mediante as imagens da tomografia computadorizada, em conjunto com softwares de planejamento, e a existência de marcadores radiopacos no aparato permitiu a confirmação das doses, conforme referência óssea através de imagens de portal feitas no momento anterior ao tratamento. Após a irradiação foi feita a leitura das amostras com o espectrômetro de RSE, em que a amplitude pico a pico da linha principal do sinal, normalizado pela massa, determinou a dose entregue nas regiões de interesse. Previamente ao estudo in vivo foi efetuada a teleterapia com objeto simulador, nas mesmas condições de tratamentos in vivo, apresentando desvio médio em relação ao planejamento de (0,2 ± 3,5)%, viabilizando o estudo com pacientes. Para a primeira paciente o desvio médio obtido foi de (0,5 ± 3,7)% e para a segunda de (-0,7 ± 2,8)%. Na simulação da braquiterapia o desvio médio observado foi de (-1,3 ± 9,2)%. Por causa do pequeno número amostral de pacientes, esta pesquisa é classificada como um estudo de viabilidade, em que a utilização de L-alanina com a RSE se mostrou eficiente para o objetivo proposto, fazendo com que os resultados da teleterapia estivessem de acordo com o estipulado pela AAPM e na braquiterapia a dose administrada no reto obedecesse ao relatório 38 da ICRU. / Gynecological malignancies are the most incident female tumors. As an alternative treatment for these tumors exist the radiotherapy, which their effectiveness mainly depends on the right administration of the prescribed dose to the tumor, with an accuracy of ±5%, as established by the American Association of Physicists in Medicine (AAPM). There are a lot of dosimetric techniques for dose verification, including electron spin resonance (ESR) with L-alanine, a tissue-equivalent material, which relates dose with the amount of free radicals formed by radiation. Therefore, the aim of this study is to verify the dose administered in the tumor of patients diagnosed with gynecological cancer subjected to external beam radiation therapy using L-alanine and ESR. For comparison between the radiotherapy modalities was performed gynecological brachytherapy in phantom, verifying the dose to the rectum during treatment, which must be less than 65% of the prescribed dose to the tumor, according to the International Commission on Radiation Units (ICRU). For teletherapy analysis was constructed an apparatus for vaginal insertion of the radio-sensitive material, which was used in 5 of the 25 treatment fractions. The doses were determined with the treatment planning system with the computed tomography images, together with the planning software, and the existence of radiopaque markers in the apparatus allowed the dose confirmation, according to the bone reference through portal images made before treatment. After the irradiation the samples was read with the ESR spectrometer, wherein the peak to peak amplitude of the signal main line, normalized by weight, determined the dose delivered into the regions of interest. Prior to the in vivo study was performed the teletherapy with phantom, under the same conditions of in vivo treatments, presenting mean deviation to the planning dose of (0.2 ± 3.5)%, enabling the study with patients. For the first patient, the mean deviation obtained was of (0.5 ± 3.7)% and for the second one of (-0.7 ± 2.8)%. In the brachytherapy simulation the mean deviation observed was of (-1.3 ± 9.2)%. Due to the small sample of patients, this research is classified as a feasibility study, which the use of L-alanine with the ESR was efficient for the objective proposed, making the teletherapy results consistent with the stipulated by the AAPM, and in the brachytherapy the dose to the rectum obey the ICRU report 38.

Orientador: Carlos Rettori / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-17T05:10:39Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Garcia_FernandoAssis_D.pdf: 2669059 bytes, checksum: 122a24668135bef8b9e2ee683190a28a (MD5) Previous issue date: 2010 / Resumo: Esta tese aborda o problema geral dos efeitos de campos cristalino e rattling modes em compostos do tipo skutterudite. Emprega, predominantemente, a técnica de ressonância de spin eletrônico (ESR, ou EPR na literatura clássica) a fim de sondar a simetria local dos estados eletrônicos associados a íons de terras raras nestes compostos e investigar as inomogeneidades decorrentes da dinâmica (rattling modes) destes íons. Desenvolvemos o nosso estudo predominantemente sob o sistema Ce1-xRxFe4P12 (R = Gd, Dy, Er, Yb), usualmente descrito como um semicondutor com gap G ¿ 0.15 eV. Nossos resultados apontam que a correta determinação dos efeitos de campo cristalino requer uma nova abordagem no estudo de compostos com simetria Th. O grupo pontual Th é um dos cinco grupos pontuais cúbicos (O, Oh, T, Th, Td) e é obtido pelo produto T x sh, onde T descreve a simetria de um tetraedro regular. Desta maneira, Th não possui as operações 6C4 e 3C¿2 e precisamos utilizar um novo parâmetro de sexta ordem para descrever todos os invariantes da simetria do grupo pontual Th Este novo parâmetro causa uma mistura na simetria do estado fundamental de sistemas cúbicos que dá origem a fenômenos não triviais discutidos na tese. Resultado igualmente importante é que, a partir do estudo deste novo parâmetro, fomos capazes de mapear a inomogeneidade de campo cristalino decorrente da dinâmica dos íons de terra rara. Desta maneira, a técnica de ESR foi utilizada pela primeira vez no estudo da dinâmica de íons em sistemas do tipo gaiola. Os estudos em sistemas S (L = 0) mostraram ainda que os efeitos desta dinâmica nos espectros de ESR não depende da presença deste parâmetro, sendo algo mais geral. Esta tese examina estes dois importantes aspectos relacionados a estrutura cristalina da família das skutterudites e discute estes resultados no contexto das possíveis aplicações destes compostos na construção de dispositivos termoelétricos e também no estudo de fenômenos fortemente correlacionados / Abstract: This thesis addresses the general problem of crystall field effects and rattling modes in skut- terudite compounds. It employs, predominantly, the electron spin resonance technique (ESR or EPR, in the classical literature) aiming to probe the local point symmetry of the electronic states associated to the rare earth ions and the inohomogenities implied by their dynamics (rattling modes). Our study was mainly directed to the Ce 1-xRxFe4P12 (R = Gd, Dy, Er, Yb) compounds, usually described as a small gap semiconductor (G ¿ 0.15 eV). Our results pointed that the correct determination of the crystall field effects requires a new approach in the case of compounds with Th symmetry. The point group Th is one the five cubic point groups (O, 0h, T, Th, Td) being generated by the product T x sh, where T describes the full symmetry of a regular tetrahedron. In this sense, Th lacks the symmetry operations 6C4 e 3C¿2 and we need a new sixth order parameter, to describe all the invariants of point group T^ symmetry. This new parameter gives rise to a mix of the ground state symmetry of cubic systems, implying in non trivial phenomena discussed in this these. Interesting enough, following these results, we were able to map the crystall field ino-homogenities due to the dynamics of the rare earth ion within the skutterudite cage. In this sense, the ESR techinique was introduced as a probe to the guest ion dynamics in cage systems. Investigation of S systems (L = 0) showed that the effects of this dynamics in our experiment does not require the presence of this new sixth order parameter, being associated to a more general role of the rattling modes. We examine these two important aspects related to crystal structure of the skutterudite family and discuss the results in the context of possible applications of these compounds in the construction of thermoelectric devices and also in the study of strongly correlated phenomena / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

A interação da radiação ionizante com moléculas de alanina promove a quebra das ligações químicas entre o átomo de carbono central e os grupos que se ligam a ele, resultando na formação de radicais livres paramagnéticos. A técnica de dosimetria utilizando alanina e a ressonância de spin eletrônico (ESR) baseia-se na determinação da concentração dos radicais livres produzidos pela interação da radiação ionizante com as moléculas da alanina por meio do registro do espectro de ESR da alanina irradiada. Para propósitos de dosimetria, a amplitude da linha central do espectro pode ser correlacionada diretamente com a dose de radiação. Na atualidade, a alanina/ESR é uma técnica de dosimetria amplamente aceita para a dosimetria de altas doses como aquelas usadas nos processos de irradiação de alimentos, esterilização de produtos médicos e radioterapia. A expansão dos tratamentos de câncer por meio de procedimentos de radiocirurgia e radioterapia de intensidade modulada (IMRT) torna cada vez mais relevante a necessidade de realizar a dosimetria em pequenos campos de radiação. Para a dosimetria desses feixes estreitos de radiação, é necessário o uso detectores que também apresentem dimensões reduzidas de forma a proporcionar alta resolução espacial. Uma vez que a sensibilidade dos dosímetros de alanina depende do número de radicais formados pela radiação, a redução do tamanho do detector de alanina implica em redução de seu volume sensível e consequentemente de sua sensibilidade. Assim, pesquisas têm sido realizadas buscando uma melhora de sua sensibilidade. Neste trabalho foram investigados os mecanismos envolvidos na formação da nanoestrutura e a capacidade da alanina em estabilizar e acomodar nanopartículas metálicas de ouro e prata em sua matriz cristalina, para aplicação dos nanocompósitos como detectores de radiação utilizando a técnica de ressonância de spin eletrônico. Foi analisado o tamanho das partículas, sua interação com as moléculas do aminoácido, sua agregação e posicionamento dentro da matriz cristalina da alanina. Além disso, foi investigada a maneira como a morfologia e o estado de agregação e segregação das nanopartículas podem alterar a resposta dosimétrica dos detectores híbridos de alanina. O aumento de sensibilidade dos dosímetros de alanina mostrou estar diretamente associado ao aumento do número de elétrons ejetados por efeito fotoelétrico. No entanto, foi mostrado que aumento da sensibilidade dos dosímetros de alanina é governado por outros fatores além do número de eventos fotoelétricos. A auto-absorção dos elétrons oriundos de uma nanopartícula metálica, por outra nanopartícula vizinha, também influencia na resposta dosimétrica do detector. Assim, sistemas homogêneos onde não houve segregação, apresentaram menor auto-absorção e, consequentemente, os ganhos em sensibilidade foram maiores. Para sistemas onde houve aumento de tamanho e segregação das partículas metálicas, a auto-absorção se tornou mais relevante. Para fótons com energias próximas a energia da camada K do metal presente no nanocompósito, a absorção da radiação foi muito mais relevante do que a organização das nanopartículas na estrutura da alanina. Para energias maiores a probabilidade de eventos fotoelétricos somente diminui e, dessa forma, a agregação e segregação das partículas desempenharam papéis fundamentais na sensibilidade dos dosímetros. Assim, a sensibilidade dosimétrica dos detectores pode ser aumentada e otimizada por meio do uso da nanoestruturação, reduzindo a auto-absorção dos elétrons ejetados. / The interaction of ionizing radiation with alanine molecules produces free radicals. The room temperature stable alanine radical is molecule depleted of the amine group. The Alanine/ESR dosimetry technique is able to measure the amount of free radicals produced by the radiation. For dosimetric purposes, the amplitude of the central ESR spectral line is direct related to the absorbed dose by the alanine molecules. Nowadays, the alanine/ESR technique is largely used for dosimetry of high doses such as used in food irradiation, sterilization of medical products and radiotherapy. The growing need for cancer treatments using radiosurgery and intensity modulated radiation therapy (IMRT) makes important the dosimetry of small radiation fields. To this end, it is necessary to use small radiation detectors in order to obtain enough special resolution. Once the sensitivity of alanine dosimeters depends on the amount of free radical produced by the radiation, reducing the size of alanine detector also reduces its sensitivity. Thus there is an intense investigation to develop high sensitivity of Alanine/ESR dosimeters. In this work the mechanisms involved in the formation of nanostructures and the ability of alanine to stabilize and accommodate nanoparticles of silver and gold in its crystalline matrix, for applications of the nanocomposite as radiation detectors was investigated using the electron spin resonance technique. The effect of particle size, its interaction with alanine molecules, aggregation and segregation of particles inside the alanine matrix as well as the way the morphology and the state of agglomeration change the dosimetric sensitivity of the alanine detectors were investigated. The increase of sensitivity of the alanine detectors was direct related to the amount of photoelectric events in the nanocomposite. However, the self-absorption of the electrons ejected by one particle, by another nanoparticle in the vicinity, also dictates the sensitivity of the detectors. In this sense, homogeneous systems presented less self-absorption and, consequently, the increase in sensitivity was higher. For systems containing aggregated and segregated particles, self-absorption becomes more relevant. For incident photons with energies near de K-edge of the metal of the nanocomposite, the number of photoelectric events was more relevant than the organization of the particles inside the alanine crystals. For higher energies the probability of a photoelectric interaction decreases, therefore the aggregation and segregation of particles become essential in determining the sensitivity of the dosimeters.

Orientador: Pascoal José Giglio Pagliuso / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-14T11:11:25Z (GMT). No. of bitstreams: 1 HolandaJunior_LinoMartinsde_M.pdf: 2170608 bytes, checksum: 3abed7533be911b023d90094d4aa28f4 (MD5) Previous issue date: 2009 / Resumo: Nesta Dissertação desenvolvemos estudos de Ressonância de Spin Eletrônico (ESR) em monocristais dos compostos tipo férmions pesados YbR h2Si2 e YbAlB4. No caso do sistem YbRh2Si2, exploraramos os experimentos de ESR para três bandas de frequência existentes em nosso laboratório (n = 4,1 GHz (Banda-S), n = 9,4 GHz (Banda-X) e n = 34,0 GHz (Banda-Q)), o que situa o campo de ressonância da linha de ESR em diferentes regimes do diagrama de fase do YbRh2Si2, onde as fases antiferromagnética (AFM), líquido de Fermi (FL) e não-líquido de Fermi (NFL) podem ser encontradas. Foram investigados efeitos de campo cristalino e mudanças da dinâmica de spin dos elétrons 4¦ do Yb, para as diferentes bandas, e também para monocristais de YbR h2Si2 dopados com Lu e crescidos em uxo de Zn. Nossos resultados sugerem que o sinal de ESR observado em YbRh2Si2 consiste em um modo acoplado entre os 4f do Yb3+ e os elétrons de condução, em um regime tipo bottleneck com presença de interações antiferromagnéticas. Para o sistema YbAlB4, realizamos experimentos de ESR em banda-X nas duas fases iso-estequiométricas b -YbAl B4 e - a -YbAlB4. Para as amostras de b - YbAlB4 encontramos um comportamento interessante do sinal de ESR que apresenta características de uma ressonância de elétrons de condução (CESR) a altas temperaturas e adquire propriedades do íon de Yb3+ a baixas temperaturas. Tal dualidade não foi observada na fase a - YbAlB4. Nós discutiremos uma possível correlação entre o espectro de ESR observado nos dois sistemas férmions pesados que se situam em lados opostos de um ponto crítico quântico (Quantum Critical Point - QCP) em seus diagramas de fase. Essa correlação permitiu uma especulação sobre origem desse sinal de ESR em compostos férmions pesados, na qual a proximidade ao QCP desenvolve um papel crucial para o comportamento do espectro de ESR observado nessa classe de compostos. / Abstract: In this work we have performed Electron Spin Resonance (ESR) experiments on single crystals of YbR h2Si2 and YbAlB4 heavy fermion compounds. For YbRh2Si2, we explore the ESR measurements at three frequency bands (n = 4,1 GHz (S-Band), n = 9,4 GHz (X-Band) e n = 34,0 GHz (Q-Band)) which places the ESR resonance field within different regimes in the phase diagram of YbRh2Si2 where antiferromagnetic (AFM), Fermi liquid (FL) and non Fermi liquid (NFL) phases could be found. We have also explored the effects of crystal field and spin dynamics of Yb3+ for these different bands and also as a function of Lu-doping and single crystal growth methods. Our results indicate that the ESR signal found YbRh2Si2 behave such a Kondo coupled mode in a bottleneck-like regime with the presence of antiferromagnetic interactions. For YbAlB4, we have performed X-band experiments for single crystals the two different phases b -YbAl B4 and a -YbAlB4. For b -YbAlB4, we found a remarkable ESR signal that behaves as a conduction electron spin resonance (CESR) at high temperatures and acquires characteristics of the Yb3+ local moment ESR at low temperature. This behavior was not found in the a -YbAlB4. The striking and unique dual behavior observed in the same ESR spectra of b -YbAl B4 - a -YbAlB4 associated to the ESR results found for a -YbAlB4, YbRh2Si2 allow us to propose a qualitative scenario that may explain the origin of the ESR signal in HF systems. We speculate that for HF systems a strongly coupled 4¦ and ce give origin to Kondo coupled ESR modes with may behave as CESR or LM ESR, depending on the strength of Jfs. Moreover, HF systems near a QCP may have propitious conditions to present such a signal. / Mestrado / Física da Matéria Condensada / Mestre em Física

Orientador: Prof. Dr. Marcos Abreu Avila / Tese (doutorado) - Universidade Federal do ABC, Programa de Pós-Graduação em Física, 2017. / The electronic correlations originated from the Coulomb interactions between electrons play a fundamental role in the establishment of the physical properties of a wide range of materials. For the case of weak correlations, the material can be described within a simplied non-interacting point of view, as in the case of standard metals. Unexpected and intriguing properties are revealed when strong correlations are involved, due to a large number of degrees of freedom in the electronic correlations. As a result of this electronic correlation, it is possible to go from conventional forms of magnetism, passing through superconducting systems and reaching heavy fermion behavior. Members within a single family of compounds can provide all those very dierent ground states, and the opportunity to study and try to understand some of the electronic and magnetic fundamental interactions involved. This thesis is a result of exploring these dierent behaviors that arise from electron-electron correlations, specically in the family of cage compounds RT2Zn20 (R=Y,Gd,Yb and T=Fe,Co). A detailed combination of quantitative macroscopic and microscopic descriptions of the electronic, thermodynamic and magnetic properties of some members of this family were developed. The rst part of this thesis presents a study on Gd3+- doped YCo2Zn20 single crystals (Y1..xGdxCo2Zn20: (0.002 . x 1.00) through a combination of temperature-dependent Electron Spin Resonance (ESR), heat capacity and dc magnetic susceptibility experiments, plus collaborative rst-principles Density Functional Theory (DFT) calculations. The combination of experimental and electronic structure data establish GdCo2Zn20 as a model Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida (RKKY) system by predicting a Curie-Weiss temperature C = ..1:2(2) K directly from microscopic parameters, in very good agreement with the bulk value from magnetization data. The second part involves an exploration of the unconventional ferromagnetic behaviors that have been found in GdFe2Zn20, which has a relatively high ferromagnetic ordering temperature (TC = 86 K) despite being a system with wide separation between Gd3+ ions in a matrix with strong electron-electron correlation. Taking into account those correlations and itinerant molecular eld eects, analysis of our ESR results indicate that the exchange interaction between the Gd3+ is processed via the d-type of electrons at the Fermi level and becomes an exchange interaction of covalent nature (J(0)fd < 0). Our results shows that the RKKY model cannot explain the ferromagnetic behavior of this compound, and a super-exchange-like mechanism is proposed for this magnetic interaction. Increasing a little bit the level of complexity, the third part of this thesis is on the tuning of the electronic properties of the heavy fermion compound YbFe2Zn20 by chemical substitution (Cd doping). With increasing amount of Cd, the hybridization between Yb 4f electrons and the conduction electrons is weakened, which should be accompanied by a valence shift of the Yb3+ due to the negative chemical pressure eect. The combined results demonstrate excellent complementarity between positive physical pressure and negative chemical pressure, and point to a rich playground for exploring the physics of strongly correlated electron systems. Finally, this thesis ends with a general set of conclusions of the explored quantum materials.

Orientador: Pascoal Jose Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-15T21:09:50Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Bittar_EduardoMatzenbacher_D.pdf: 12237565 bytes, checksum: 74dcda9fcb1da9b6fc8d992b53297127 (MD5) Previous issue date: 2010 / Resumo: Séries de compostos que apresentam a ocorrência de fenômenos físicos interessantes em materiais estruturalmente simples constituem uma excelente oportunidade para se estudar sistematicamente a inter-relação entre tais fenômenos e suas origens microscópicas, sem se ater a efeitos associados com estruturas cristalinas complexas, de mais baixa simetria. Nesse sentido, esta Tese se propôs a estudar três temas de investigação: o sistema CeIn3-xSnx e o seu análogo não magnético LaIn3-xSnx, o sistema CeIn3-xCdx e o composto YbAl3 e o seu composto de referência LuAl3. O sistema CeIn3-xSnx apresenta um ponto crítico quântico (QCP) em x ? 0.7, onde a ordem antiferromagnética (TN = 10 K no CeIn3) é totalmente suprimida. Para 0.7 < x < 2 os compostos são líquidos de Fermi e a partir de x = 2 apresentam valência intermediária. Nesse sistema, dopado com Gd3+, medidas de ressonância de spin eletrônico (ESR) indicaram que o elétron 4f do Ce passa de um comportamento com momento localizado para itinerante com a dopagem de Sn. Os resultados de ESR do Gd3+ no sistema LaIn3-xSnx foram analisados com um modelo de uma única banda (tipo s) e sem dependência com a transferência de momento. Também investigamos o sistema CeIn3-xCdx através de medidas de susceptibilidade magnética, calor específico e resistividade elétrica. A substituição do In por Cd diminui a TN do CeIn3 e igualmente faz o coeficiente do calor específico eletrônico decrescer, indicando que o sistema não está na direção de um QCP. Os compostos YbAl3 e LuAl3, dopados com Gd3+, também foram estudados por ESR, porém, na análise, utilizou-se um modelo de múltiplas bandas para explicar os resultados. Medidas de calor específico e susceptibilidade magnética, nessas amostras, mostraram que interações de troca elétron-elétron estão presentes em ambos os compostos. Esses resultados microscópicos podem ser importantes em modelos teóricos mais realistas para materiais férmions pesados de valência intermedi'aria a base de Yb / Abstract: Series of compounds which have interesting physical phenomena, occurring in structurally simple materials, provide an excellent opportunity to systematically study the interrelationship between these phenomena and their microscopic origins, without worrying about effects associated with other complex crystal structures of lower symmetry. Thus, this thesis set out to study three research themes: the CeIn3-xSnx system and its nonmagnetic analogue LaIn3-xSnx, the CeIn3-xCdx system and the YbAl3 compound and its reference compound LuAl3. The CeIn3-xSnx system has a quantum critical point (QCP) at x ? 0.7, where the antiferromagnetic order (TN = 10 K in CeIn3) is totally suppressed. For 0.7 < x < 2 the compounds are Fermi liquids and from x = 2 the materials show intermediate valence behavior. In this system, doped with Gd3+, measurements of electron spin resonance (ESR) indicated that the Ce 4f electron presents a crossover between a localized to itinerant behavior with Sn doping. The ESR results of Gd3+ in the LaIn3-xSnx system were analyzed with a single band model (s type) and no q dependence. We also investigated the CeIn3-xCdx system by measuring magnetic susceptibility, specific heat and electrical resistivity proprieties. The substitution of In by Cd decreases the TN of CeIn3 and also decreases the electronic specific heat coefficient, indicating that the system is not being tuned to a QCP. The YbAl3 and LuAl3 compounds, doped with Gd3+, were also studied by ESR, but in the analysis, we used multiband model to explain the results. Specific heat and magnetic susceptibility measurements in these samples showed that electron-electron exchange interactions are present in both compounds. These ESR results may be relevant to construct more realistic models of the microscopic behavior of other heavy fermion-based intermediate valence Yb compounds / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

Orientador: Pascoal José Giglio Pagliuso / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-09-02T11:57:27Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Souza_JeanCarlo_M.pdf: 4438731 bytes, checksum: aaba7a375b2b45b638619e944111c41b (MD5) Previous issue date: 2017 / Resumo: A ideia de topologia na Física da Matéria da Condensada, apesar de ter surgido com o efeito Hall quântico inteiro, só voltou a ser explorada recentemente na busca de novas fases da matéria depois do surgimento dos Isolantes Topológicos (ITs) 2D. Após a previsão teórica, e a descoberta experimental, foi proposto que esta nova fase poderia ser generalizada para sistemas 3D, em que o volume do material seria isolante com estados metálicos de superfície que possuiriam canais de spin polarizados. Apesar de diversos experimentos e o surgimento de outras fases topológicas da matéria subsequentes, ainda há dúvidas sobre a natureza dos ITs 3D. Os efeitos topológicos mais claros ainda não foram observados de forma inequívoca e reprodutível experimentalmente e ainda seria de extrema valia encontrar técnicas experimentais que possam complementar os mais discutidos experimentos de ARPES. Nesta dissertação foram estudadas duas famílias distintas de materiais propostas como possíveis ITs 3D: os binários Bi2Se3 e Sb2Te3 e o half-Heusler YPdBi. Utilizando a técnica de auto-fluxo e a fusão estequiométrica, os sistemas foram sintetizados dopados com os terras-rara Gd3+, Nd3+ e Er3+ para realizar estudos de ressonância de spin eletrônico (RSE) e do papel dos efeitos de campo cristalino (CEF) - no caso do half-Heusler. Para o ternário YPdBi foram feitos dois estudos. Na família dos half-Heuslers, a ordem topológica surge da relação entre o acoplamento spin-órbita e a hibridização, que está ligada com a mudança do parâmetro de rede, então os efeitos de CEF poderiam estar refletindo a transição entre a trivialidade e a não-trivialidade. A partir das medidas de susceptibilidade magnética em função da temperatura das amostras dopadas com Nd3+ e Er3+ combinadas com os estudos de RSE, foi possível extrair os parâmetros de campo cristalino (CFP) de quarta e sexta ordem. Comparando esses dados com resultados anteriores para o material, supostamente, não-trivial YPtBi, observou-se uma mudança sistemática no sinal dos CFP. Resultados prévios para as amostras de YPtBi dopadas com Nd3+ mostram uma evolução não usual para uma forma de linha difusiva com a potência de micro-onda. Neste trabalho também foi realizado um estudo da forma de linha em função da potência. Apenas a ressonância do Nd3+ para os monocristais de 10% de Nd em YPdBi mostrou uma forma de linha difusiva que evolui com a potência da micro-onda. No caso dos binários Bi2Se3 e Sb2Te3, o objetivo era otimizar a rampa de tratamento térmico para obter monocristais melhores que poderiam permitir a observação de um espectro totalmente resolvido do Gd3+. Após mudanças no crescimento dos monocristais, o espectro totalmente resolvido foi obtido para as amostras de Bi2Se3. No caso do Sb2Te3 apenas uma linha central com a estrutura fina colapsada foi observada. Acompanhando o deslocamento g e a evolução da largura de linha dH da RSE do Gd3+ com a temperatura, o comportamento negativo do deslocamento g para toda a faixa de temperatura indica que elétrons do tipo p são os grandes responsáveis pela formação da superfície de Fermi residual destes sistemas. Um aumento no coeficiente angular de dH em função da temperatura, a taxa Korringa b, foi observado em baixas temperaturas, logo diferentes concentrações de Gd3+ foram utilizadas para estudar este comportamento. Novamente observou-se um comportamento anômalo em baixas temperaturas, o que poderia estar relacionado com a evolução dos CFP com a temperatura. Todos esses resultados foram discutidos levando-se em conta a possibilidade de existência de topologia não-trivial na estrutura eletrônica desses materiais, com foco particular na relação da interação spin-órbita e os efeitos de campo cristalino com a manifestação da topologia não trivial nesses sistemas / Abstract: The idea of topological systems in Condensed Matter Physics, although already explored in the Quantum Hall Effect, has recently become a topic of intense scientific investigation. In particular, great efforts have been dedicated to the search for new quantum phases since the proposal of the Topological Insulators (TIs) in 2D. After the theoretical prediction and the experimental discovery of the TIs in the 2D case, the existence of the Quantum Hall Spin Effect in 3D, 3D TIs, was proposed, where an insulator bulk and metallic surface states with spin polarized channels could be experimentally realized. Although many experiments have been performed, and some groups claimed the direct observation of such new topological phases, there is still a lot of controversy about the nature of the 3D TIs and about the actual microscopic origin of the metallic states on the surface of the studied materials. Other signatures of the topological phases have not been unambiguously and repeatedly measured yet and there is an obvious lack of a supplementary lab technique to be compared to the most used technique to probe these states, which is ARPES. In this work we have studied two different classes of 3D TIs: the binaries Bi2Se3 and Sb2Te3 and the half-Heusler YPdBi. We have been able to grow single crystals of these materials pure and rare-earth doped with Gd3+, Nd3+ and Er3+ using the self-flux technique and the stoichiometric melting. The aim was to use these crystals to study Electron Spin Resonance (ESR) as a potential probe to investigate the existence of the metallic surface states and to explore the possible of the crystalline electrical field (CEF) effects on the formation of the non-trivial electronic structure of these materials. Regarding the YPdBi, our ESR and magnetization studies have revealed that, in the half-Heusler family, the topological order emerges from the interplay between spin-orbit coupling and the hybridization, which is connected with the changes on the lattice parameter. Thus, the CEF effects could reflect the transition from trivial to nontrivial topology. From the magnetic susceptibility data as a function of temperature from the Nd3+ and Er3+ doped samples combined with the ESR studies, it was possible to extract the fourth and sixth order crystal field parameters (CFP). Comparing our data with the previous results from YPtBi, which is a putative non-trivial material, a systematic change in the sign of the CFP was observed. Previous results with the YPtBi Nd-doped samples show an unusual evolution of the Nd3+ ESR line to a diusive-like line shape as a function of the microwave power. In this work we have performed a similar study of the Nd3+ ESR line shape as a function of the microwave power. Only for the single crystal of 10% Nd in YPdBi resonance shows a diffusive-like line shape that evolves with the microwave power. In the case of the binaries Bi2Se3 e Sb2Te3, the aim of this work was to optimize the heat treatment used in previous works of our group to obtain better single crystals that could allow the observation of the full resolved spectra from Gd3+. After many changes in the single crystal growth method, we were able to observe fully resolved Gd3+ ESR spectra in the Bi2Se3 samples. Regarding the Sb2Te3 single crystals, only a single Gd3+ Dysonian ESR line was observed. Following the Gd3+ ESR dg and dH as a function of temperature, the observed negative behavior of dg, in the whole temperature range studied, indicates that p-type electrons are the main source for the formation of the small the Fermi surface of these materials. An increase of the angular coefficient of dH as a function of temperature, the Korringa rate b, at low temperatures was observed and different concentrations of Gd3+ were required to investigate this anomaly. Again this anomalous behavior at low temperatures was observed for the all Gd-doped samples, which could be related to an evolution of CFP with temperature. We discuss our results taking into account the existence of non-trivial topological states in our samples and the role of spin-orbit and CEF effects might have in the formation of such states / Mestrado / Física / Mestre em Física / 132653/2015-0 / CNPQ / CAPES / FAPESP