Ce travail concerne l'étude de cristaux scintllateurs et en particulier, le développement de silicates de lutécium dopés cérium: Lu2Si2O7:Ce3+ (LPS) et Lu2(1-x)Y2xSiO5:Ce3+ (LYSO). Une densité et un numéro atomique effectif élevés ,une reponse rapide, un rendement lumineux élevé sont quelques-unes des propriétés qui rendent les cristaux de LPS et de LYSO intéressants pour la detection de rayonnement gamma. En raison de leur application potentielle en imagerie médicales (TEP° et en géophysique, le développement de ces cristaux est envisagé. Un travail important d'optimisation des conditions d'élaboration par la méthode Czochralski a été effectué afin d'obtenir des cristaux performats de grande taille, et ce, de façon reproductible. Ce développement ne peut se faire sans une bonne compréhension des mécanismes. Dans ce sens, plusieurs approches (XPS, spectroscopie optique résolue en temps...) sont proposées pour localiser les niveaux d'energie des lanthanides par rapport à ceux de la matrice.

Mon projet de maîtrise visait le développement d'un dosimètre à fibre scintillante pour la curiethérapie. Ce dosimètre permettrait de faire face plus aisément aux cas complexes d'irradiation, de plus en plus fréquents en raison de l'arrivée de nouvelles modalités de traitement. Le dosimètre à fibre scintillante al' avantage de posséder un petit volume sensible, d'être équivalent à l'eau et d'être peu coûteùx. Ce mémoire présente donc le processus de conception d'un nouveau type de dosimètre. Des mesures effectuées à l'aide de l'équipement de traitement du centre de radio-oncologie de l'Hôtel-Dieu de Québec montrent en effet la capacité d'effectuer des mesures de profil et de rendement en profondeur pour un faisceau de photons. Des mesures de dose in vivo pour un traitement de curiethérapie sont aussi présentées.

L'étude des corrélations dans les noyaux légers riches en neutrons est importante pour comprendre leur structure. Dans cette optique, la réaction de dissociation de l'$^{8}$He à 15 MeV/nucléon sur cible de carbone a été étudiée pour la voie $^{6}$He+2n. Le dispositif expérimental était composé de deux détecteurs principaux : le télescope CHARISSA pour la détection des fragments chargés et DéMoN, permettant la détection de plusieurs neutrons en coïncidence. Un code de simulation a été développé pour faciliter l'interprétation des résultats en modélisant les corrélations, la réaction et le dispositif expérimental.<br />Deux techniques complémentaires ont été utilisées pour étudier les corrélations dans la dissociation de $^{8}$He. L'une, l'interférométrie d'intensité, permet de construire la fonction de corrélation neutron-neutron et de fournir une première estimation de la taille de la source d'émission, donc la distance moyenne les séparant. L'autre, basée sur les tracés de Dalitz, permet l'étude des corrélations neutron-neutron et coeur-n et a mis en évidence la décroissance séquentielle de l'$^{8}$He vers l'état fondamental résonant de l'$^{7}$He. Les caractéristiques spatio-temporelles de la dissociation de l'8He sur cible de carbone ont donc pu être déduites et la distance moyenne RMS entre deux neutrons de valence de l'$^{8}$He dans les états excités du continuum a été estimée à 7,3[=+]0,6 fm pour un temps d'émission entre ces neutrons de 1 000[=+]300 fm/c, de l'ordre de grandeur de la durée de vie de l'$^{7}$He.

L’observation de la double désintégration bêta sans neutrinos (0ν2β) impliquerait la violation de la conservation du numéro leptonique, signe d’une nouvelle physique au-delà du Modèle Standard, et permettrait d’établir la nature de Majorana des neutrinos. Les bolomètres scintillants cryogéniques sont parmi les détecteurs les plus prometteurs pour rechercher ce processus nucléaire extrêmement rare dans des noyaux qui sont théoriquement entre les plus favorables.Des scintillateurs de ZnMoO₄ ayant une masse de ∼ 0.3 kg, ainsi que des cristaux de Zn¹⁰⁰ MoO₄ enrichi dans l’isotope ¹⁰⁰Mo, ont été produits pour la première fois en utilisant la technique de Czochralski à faible gradient thermique. Les propriétés optiques et de luminescence des cristaux produits ont été étudiées pour évaluer le progrès de la qualité de la croissance des cristaux. Des tests à basse température avec un scintillateur de 313 g de ZnMoO₄et deux scintillateurs de Zn¹⁰⁰ MoO₄ enrichis ont été réalisées en surface au Centre de Sciences Nucléaires et de Sciences de la Matière. On a aussi mené des mesures à faible fond radioactif avec trois cristaux de ZnMoO₄ naturels et deux détecteurs enrichis, installés dans le setup d’ EDELWEISS au Laboratoire Souterrain de Modane.Pour optimiser la collecte de la lumière dans des bolomètres scintillants cryogénique de ZnMoO₄, nous avons simulé par une méthode Monte Carlo la collecte des photons de scintillation dans un module de détection pour différentes géométries, en utilisant le logiciel GEANT4. La réponse à la désintégration 2ν2β de ¹⁰⁰Mo a été simulée pour des détecteurs enrichis de Zn¹⁰⁰ MoO₄ avec forme et masse différente, avec le but de comprendre la structure des spectres 2ν2β en fonctionne de la forme des cristaux. Nous avons simulé aussi la performance de 48 cristaux de Zn¹⁰⁰ MoO₄ ayant une taille de Ø60 × 40 mm et installés dans le cryostat d’EDELWEISS. La contribution au fond de la contamination radioactive interne des cristaux, l’activation cosmogénique et la contamination radioactive du setup ont été simulées.Tenant compte de la modeste résolution temporelle des bolomètres à basse température, nous avons également étudié la contribution au fond à l'énergie Q₂β déterminé par des coïncidences aléatoires de signaux, en particulier du à la décroissance 2ν2β, qui est l'une des sources de fond les plus dangereuses dans les bolomètres cryogéniques. Des méthodes pour le rejet d’événements coïncidant par hasard ont été développées et comparées. Nous avons également analysé la dépendance de l'efficacité de rejet à l’égard des performances du détecteur cryogénique. / Observation of neutrinoless double beta (0ν2β) decay would imply the violation of lepton number conservation and definitely new physics beyond the Standard Model, establishing the Majorana nature of neutrinos. Cryogenic scintillating bolometers look the most promising detectors to search for this extremely rare nuclear process in a few theoretically the most favorable nuclei.ZnMoO₄ scintillators with a mass of ∼ 0.3 kg, as well as Zn¹⁰⁰ MoO₄ crystals enriched in the isotope ¹⁰⁰Mo were produced for the first time by using the low-thermal-gradient Czochralski technique. The optical and luminescent properties of the produced crystals were studied to estimate the progress in crystal growth quality. The low-temperature tests with a 313 g ZnMoO₄ scintillator and two enriched Zn¹⁰⁰ MoO₄ were performed aboveground in the Centre de Sciences Nucléaires et de Sciences de la Matière. The low background measurements with a three ZnMoO₄ and two enriched detectors installed in the EDELWEISS set-up at the Laboratoire Souterrain de Modane were carried out.To optimize the light collection in ZnMoO₄ cryogenic scintillating bolometers, we have simulated the collection of scintillation photons in a detector module for different geometries by Monte Carlo method using the GEANT4 package. Response to the 2ν2β decay of ¹⁰⁰Mo was simulated for the enriched Zn¹⁰⁰ MoO₄ detectors of different shape and mass to understand the dependence of 2ν2β decay spectra on crystal shape. We have simulated 48 Zn¹⁰⁰ MoO₄ crystals with a size of Ø60 × 40 mm installed in the EDELWEISS cryostat. The contribution to background from the internal radioactive contamination of the crystals, cosmogenic activation and radioactive contamination of the set-up were simulated.Taking into account the poor time resolution of the low temperature bolometers, we also studied contribution to background at the Q₂β energy of random coincidences of signals, in particular of 2ν2β decay, which is one of the most valuable sources of background in cryogenic bolometers. Methods of the randomly coinciding events rejection were developed and compared. We have also analyzed dependence of the rejection efficiency on a cryogenic detector performance.

Cette thèse s'inscrit dans un nouveau projet de mesure du moment dipolaire électrique (EDM) du neutron à l'institut Paul Scherrer. Deux aspects ont été étudiés ici: la détection et l'analyse de polarisation de neutrons ultra-froids. Trois types de détecteurs ont été testés à l'Institut Laue-Langevin (ILL): le Cascade-U (technologie GEM), le compteur à gaz 3He et des scintillateurs dopés au 6Li (type GS). Leur efficacité de détection ainsi que leur sensibilité au bruit de fond ont été mesurées. Sous les conditions expérimentales du spectromètre EDM, le scintillateur GS10 s'est montré compétitif avec le détecteur à gaz 3He. Un système de double scintillateur GS3/GS20 a permis d'améliorer la séparation entre signaux neutrons et gammas. Il s'est avéré 20% moins efficace que le détecteur à gaz 3He sous le spectromètre EDM. Le Cascade-U a, quant à lui, montré qu'il était 20% moins efficace qu'un GS10 de 500 microns d'épaisseur comme l'ont conrmé des simulations. Un nouveau système d'analyse simultanée de spin est présenté. Il consiste en deux systèmes de détection (bras) possédant chacun un spin flipper adiabatique, un analyseur de spin, et un détecteur. Les bras détectent chacun une composante de polarisation, permettant ainsi un comptage des deux états de spin du neutron. Des tests d'un prototype monté en situation horizontale à l'ILL ont montré que le pouvoir d'analyse des bras était de 80%. La transmission du système sans analyseurs est de 50%.

Les corrélations jouent un rôle crucial dans la compréhension des noyaux légers à et au-delà de la dripline neutron. Dans cette optique, le noyau à halo de 2 neutrons 6He et les systèmes 5H, 7,9He et 10Li ont été étudiés via la mesure de la cassure des faisceaux d'6He et de 11,12Be. Les détecteurs CHARISSA et DEMON ont été utilisés. L'interprétation a été facilitée grâce au code de simulation SILLAGE modélisant le dispositif expérimental. Dans le cas de l'7He, l'existence d'un état excité avec Er ~ 1 MeV et gamma ~ 0.75 MeV a été confirmé. Le caractère virtuel de l'onde s de l'état fondamental du 10Li a été confirmée et une longueur de diffusion as ~ -16 fm déduite. Les résultats pour l'9He suggèrent qu'un état s virtuel existerait juste au dessus du seuil. L'étude de la cassure à trois corps de l'6He a permis de mettre en évidence que l'état 2+ décroissait de façon essentiellement directe, alors que le processus réactionnel du continuum est séquentiel, via un passage par l'5He. La distance rms entre les 2 neutrons de valence obtenue par l'interférométrie d'intensité est de 7,7 +- 0,8 fm. Cette valeur a été confirmée par une méthode utilisant les représentations de Dalitz. Une structure large a été mise en évidence dans l'5H avec Er ~ 1,8 MeV et gamma ~ 2,1 MeV. Une comparaison avec un modèle récent à trois corps suggère qu'il s'agit d'un état 1/2+. Une distance rms entre les deux neutrons de valence d'environ 5,4 fm a été extraite. Enfin, l'existence du tétraneutron a été recherchée via une nouvelle voie : 12Be* se fragmentant en 2 alpha + Xn. Aucun signal n'a été observé au delà de ce qui était attendu en provenance du bruit de fond.

Ce travail de thèse porte sur les développements techniques effectués sur le multidétecteur TONNERRE et sur l'étude par spectroscopie complète bêta-neutron-gamma de la structure du 34Si. <br> La première partie du document présente les différents tests effectués sur les modules du détecteur aussi bien au Centre d'Etude de Bruyères le Châtel (CEA/DAM) qu'au LPC Caen. Il y est montré que le changement des embases des photomultiplicateurs a permis de gagner plus de 50% d'efficacité de détection des neutrons en permettant d'abaisser le seuil de détection en dessous de 300 keV neutron. Une simulation, en C++, de la propagation des neutrons dans l'ensemble de détection a été menée montrant que l'unique façon de reproduire les spectres en temps de vol est de considérer une composante lente dans la distribution en temps d'émission de la lumière du scintillateur plastique. <br> La seconde partie de ce mémoire présente l'expérience réalisée au GANIL sur l'étude de la structure du 34Si à partir de la décroissance bêta du 34Al en utilisant le multidétecteur TONNERRE ainsi que des détecteurs germaniums provenant d'EXOGAM. L'isotope 34Al était produit par fragmentation du projectile d'un faisceau de 36S sur une cible de 9Be. Un schéma de la décroissance du 34Al est proposé, huit raies neutrons suivant cette décroissance ont été observée pour la première fois. Nous présentons enfin quelques indications montrant qu'une transition monopolaire électrique aurait peut être lieu dans le 34Si signant un possible 0+2 à 2133 keV dans ce noyau.

Ce travail de thèse concerne l'étude des mécanismes de scintillation de monocristaux de LYSO:Ce et de céramiques denses de Gd2O2S:Pr,Ce et de LuGdO3:Eu pour pouvoir cibler leur optimisation. Les spécificités pour une application en imagerie médicale incluent un fort pouvoir d'arrêt des rayonnements  et X, un rendement lumineux élevé, un temps de réponse rapide et, pour la tomographie CT, un afterglow le plus faible possible. Un important travail de compréhension des mécanismes mis en jeu a permis de mettre en évidence le rôle dommageable joué par les défauts ponctuels sur les propriétés de scintillation de ces composés (lacunes anioniques pour LYSO:Ce et Gd2O2S:Pr,Ce, et oxygènes interstitiels pour LuGdO3:Eu). Deux voies d'optimisation de ces scintillateurs ont été approfondies : le codopage et les recuits sous atmosphère contrôlée. Le codopage de monocristaux de LYSO:Ce par Ca2+ et Mg2+ permet d'améliorer significativement le rendement lumineux et l'afterglow, tout en stabilisant une partie importante de Ce4+ par un mécanisme de compensation de charges. Ces améliorations sont complémentaires avec celles d'un recuit oxydant. L'afterglow de LuGdO3:Eu a également été sensiblement optimisé, cette fois en utilisant des codopants trivalents (Ce3+, Pr3+ et Tb3+). Enfin, nous avons mis en avant qu'appliquer un recuit sous atmosphère soufrée est un moyen efficace de réduire l'afterglow des céramiques de Gd2O2S:Pr sans en dégrader le rendement lumineux.

L'amélioration de la résolution en énergie des calorimètres hadroniques est adressée dans cette thèse. L'approche envisagée se base sur la technique du dual-readout qui consiste à détecter simultanément les radiations Cherenkov et la scintillation. La comparaison de ces deux signaux permet en effet de compenser les fluctuations observées dans la détection de gerbes hadroniques. Les grenats d'Aluminium et de Lutetium (LuAG), qui sont d'efficaces scintillateurs une fois activés avec des terres rares, peuvent aussi jouer le rôle de radiateur Cherenkov sous leur forme non-dopée. Les deux types de matériaux peuvent alors être assemblés pour former un calorimètre dual-readout performant. Dans l'objectif d'étudier la faisabilité de ce concept, les effets de la concentration en dopant et de l'addition de divers codopants sur le rendement lumineux et les propriétés temporelles ont été étudiés. Nous avons montré le rôle important de la technique de croissance choisie sur la nature et la concentration des défauts structuraux. La géométrie optimale, qui se base sur des monocristaux en forme de fibres, donne l'avantage à la technique de micro-pulling down. Cette technologie ne montre pas de meilleurs résultats que les techniques de Bridgman et de Czochralski mais a été retenue pour des raisons de coût et d'adaptabilité pour une production à grande échelle. L'optimisation des paramètres de croissance a permis la production de fibres monocristallines de LuAG dopées avec du Cérium présentant un rendement lumineux de 8000 photons par MeV et un bon comportement en tant que guide de lumière grâce à une qualité optique bien maitrisée. Des tests avec des faisceaux d'électrons et de pions, en conditions de calorimétrie à haute énergie, permettent désormais d'envisager la production d'un prototype à plus grande échelle / This thesis focuses on the improvement of the energy resolution of hadron calorimeters. The approach is based on dual-readout, which consists in the simultaneous detection of both scintillation and Cherenkov light. The comparison of these two signals allows a compensation of the energy fluctuations, which are inherent to the detection of hadronic showers. Lutetium Aluminium garnets (LuAG), which are efficient scintillators when activated with rare-earth dopants (i.e. Cerium), can also act as Cherenkov radiators when undoped. Both undoped and doped crystals can then be assembled to build an efficient dual-readout calorimeter. With the objective to investigate the feasibility of this concept, the effects of the doping concentration and the use of various co-dopant on the light output and the timing properties of LuAG were studied. The growth method was demonstrated to induce significant differences in the nature and concentration of structural defects. The optimum geometry, which is based on singlecrystals shaped into fibers, favors the micro-pulling down technique. This technology does not outperform Bridgman and Czochralski techniques but was chosen on bases of cost considerations and large scale productions abilities. The optimization of the growth parameters led to the production of single-crystalline fibers of Cerium-doped LuAG with a light output of 8000 photons per MeV and an adequate behavior as light guide due to a well-controlled optical quality. Test with electrons and pions in high energy calorimetry conditions allow to engage a future production of a larger-scale prototype

Le contexte de ce doctorat s’inscrit dans la lutte contre les risques de terrorisme nucléaire et radiologique (acronyme NRBC-E). La détection de ces matières dangereuses, car émettrices de neutrons, s’effectue traditionnellement à l’aide de compteurs proportionnels à Hélium-3. Or, l’annonce de la pénurie de ce gaz depuis plus d’une dizaine d’années pousse à concevoir des détecteurs aussi performants. L’émission neutronique étant toujours accompagnée d’un flux gamma, les détecteurs doivent discriminer ces deux contributions. Les scintillateurs plastiques, polymères radioluminescents, peuvent opérer cette séparation. Celle-ci s’effectue alors sur le déclin de l’impulsion lumineuse. Née en 1968, la théorie de Voltz et Laustriat fournit une explication de la discrimination neutron/gamma dans les scintillateurs organiques (« Pulse Shape Discrimination », PSD). Ainsi, le sujet du doctorat est d’appréhender les phénomènes photophysiques ayant lieu dans ces matériaux, plus particulièrement sous forme plastique, après l’interaction neutron/matière ou gamma/matière mais avant l’émission de photons de scintillation. Nous avons d’abord dressé un état de l’art des scintillateurs plastiques discriminants de 1959, année du premier matériau préparé, jusqu’à aujourd’hui. Nombre de compositions chimiques ont été décrites dans la littérature ; ces travaux mettent en évidence les compositions chimiques permettant la discrimination neutron/gamma. Compte-tenu de l’extrême complexité de modéliser l’interaction rayonnement/matière (énergies de l’ordre du MeV) suivie des transferts photophysiques (de l’ordre de l’eV), nous avons caractérisé des scintillateurs plastiques préparés au laboratoire. Ainsi, nous avons mis en place une chaîne d’acquisition numérique permettant la discrimination neutron/gamma. Nous avons ensuite testé l’influence de paramètres intrinsèquement liés à la nature du matériau : la préparation chimique, le volume et le fluorophore secondaire. Nous avons constaté que la reproductibilité des matériaux plastiques est complexe à obtenir. Du reste, le fluorophore secondaire et sa concentration doivent être soigneusement sélectionnés selon le volume du scintillateur afin d’éviter l’auto-absorption. Grâce à des mesures d’absorption transitoire, nous avons identifié le transfert photophysique conférant un rôle important au fluorophore secondaire. Par ailleurs, nous avons évalué l’influence de critères extrinsèques aux scintillateurs plastiques, plus spécifiquement l’influence d’une forte irradiation (10 kGy), sur les propriétés de discrimination neutron/gamma des matériaux. Enfin, grâce à la plateforme ELYSE (CNRS & Université Paris-Sud), nous avons optiquement simulé une trace neutron dans des scintillateurs liquides et plastiques. Grâce au système de détection offrant une spectrométrie 3D en absorption transitoire et en fluorescence, nous avons élaboré une nouvelle théorie photophysique permettant d’expliquer la formation d’états excités triplets significatifs pour la discrimination neutron/gamma. Les travaux présentés ici contribuent à l’appréhension des phénomènes photophysiques responsables de la discrimination neutron/gamma dans les scintillateurs plastiques. / The context of this PhD lies within the framework of fighting against nuclear and radiological threats (CBRN-E acronym). These hazardous materials can emit neutrons. Neutrons can traditionally be detected thanks to a proportional counter based on Helium-3 gas. However, the last decade announced the shortage of this gas, leading therefore scientists to design new detectors, which are as effective as proportional counters. Neutrons are always emitted with a gamma rays flux. So detectors have to discriminate between these two contributions. Plastic scintillators, which are radioluminescent polymers, can effectively operate this separation. This discrimination between neutrons and gamma rays is made thanks the decay of the light pulse. Born in 1968, Voltz and Laustriat’s theory explains neutron/gamma discrimination in plastic scintillators (also named Pulse Shape Discrimination, PSD). Thus, the subject of this PhD is to understand photophysical phenomena in plastic scintillators, which take place after neutron/matter or gamma/matter interaction but before the emission of scintillation photons. We first provided a state of the art of discriminating plastic scintillators as early as 1959 (first prepared material) until nowadays. Many chemical compositions have been described in the literature. All these works highlight the need to finely select the chemical composition allowing neutron/gamma discrimination. It is extremely hard to model the interaction of radiation with matter (energies up to the MeV range) followed by photophysical transfers (up to the eV range). This way, we characterized lab made plastic scintillators. To do this, we set up a digital detection chain for neutron/gamma discrimination measurements. We then tested the influence of intrinsic parameters to the nature of scintillators: chemical preparation, volume and secondary fluorophore have been particularly studied. We noted that scintillators reproducibility is complex to obtain. Furthermore, the secondary fluorophore and its concentration have to be selected according to the volume of the material in order to avoid self-absorption. Thanks to transient absorption measurements, we identified the photophysical transfer which allocates a significant role to the secondary fluorophore. We then evaluated the influence of extrinsic criteria on neutron/gamma properties of plastic scintillators, and specifically high irradiation doses (10 kGy). Finally, thanks to the ELYSE platform (CNRS & Paris-Sud University), we optically simulated a neutron track in liquid and plastic scintillators. Thanks to the detection system offering a 3D spectrometry in transient absorption and fluorescence, we elaborated a new photophysical theory, which can explain the formation of triplet states in plastic scintillators for neutron/gamma discrimination. All these works presented herein contribute to understand the photophysical phenomena, which are responsible of neutron/gamma discrimination in plastic scintillators.