Th. doct.-ing.--Instrumentation nucl.--Grenoble 1, 1980. N°: 125.

Les barres de commande du futur démonstrateur de réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium (RNR – Na) nommé ASTRID sont constituées de pastilles de B4C enfermées dans une gaine en acier inoxydable AIM1 (15Cr-15Ni-0,4Ti). En service, les pastilles de B4C sont plongées dans le sodium liquide à une température allant de 500 à 600 °C. Les retours d’expérience des RNR - Na ont mis en évidence que la durée de vie des barres de commande était limitée par leur cinétique de carburation. Cependant, un phénomène de boruration des gaines a été observé lors d’essais réalisés « hors réacteur / hors irradiation ». Afin de maîtriser la durabilité des barres de commandes, il est donc nécessaire d’évaluer précisément la nature de l’interaction entre les gaines en acier et le B4C dans le sodium liquide. Ainsi, deux campagnes d’essai ont été menées : 1. Trois aciers inoxydables (AIM1, 316L et EM10) ont été exposés dans du sodium liquide fortement carburant (ac > 1) à 500, 600 et 650 °C. 2. Les mêmes nuances d’aciers ont été exposées dans du sodium liquide contenant de la poudre de B4C en excès à 500 et 600 °C. La première campagne a été réalisée pour avoir une meilleure compréhension des mécanismes et des cinétiques de carburation des barres de commande. Tout d’abord, l’état de carburation a été caractérisé finement au moyen de différentes techniques d’analyse (microsonde de Castaing, diffraction des rayons X du rayonnement synchrotron, microscopie électronique en transmission). Ensuite, la cinétique de carburation a été simulée à l’aide d’un modèle analytique simplifié de la carburation puis grâce à un outil commercial plus complet de simulation numérique de la diffusion à l’équilibre thermodynamique (DICTRA). Des écarts ont été observés entre les simulations des états de carburation réalisées avec DICTRA et les mesures expérimentales (profil de concentration en carbone et population de carbures). Afin de prédire au mieux l’état de carburation des aciers rencontré à 500 et 600 °C, il a notamment été démontré qu’il est probablement nécessaire de prendre en compte la diffusion du carbone dans les joints de grains et un écart à l’équilibre thermodynamique entre le carbone piégé dans les carbures et le carbone dissout dans la matrice. La deuxième campagne expérimentale a concerné l’étude du système : acier – B4C – Na. Des caractérisations couplées à des études thermodynamique et cinétique ont permis de proposer un mécanisme de carburation et de boruration des aciers. Après la dissolution du B4C dans le sodium, deux phénomènes ont été observés. Le bore réagit avec les aciers pour former une couche duplexe de borures à la surface (MB, M2B) et des borures dans les joints de grains du substrat. La cinétique de formation de la couche de borures dans les aciers suit une loi parabolique. Le carbone entraine une légère carburation des aciers plus en profondeur et le degré de carburation des aciers s’est avéré constant entre 250 et 3000 h d’exposition, ce qui suggère que le phénomène de carburation s’opère probablement avant la formation d’une couche continue de borures.

Les réacteurs `a neutrons rapides refroidis au sodium `a cycle uranium 238/plutonium 239, dont la faisabilité technique a déj`a ´et´e ´eprouv´ee, permettent de s'affranchir du prob- lème des ressources d'uranium naturel en r´ealisant la r´eg´en´eration de l'´elément fissile du combustible. En outre, une gestion des déchets visant `a réduire la production et la ra- diotoxicité des actinides mineurs produits par le réacteur peut ˆetre mise en oeuvre en transmutant les AM en coeur (transmutation homog`ene). Une autre alternative pour min- imiser les d´echets est l'utilisation d'un autre couple fertile-fissile : le thorium 232 et l'ura- nium 233 (Th/U). La comparaison des deux cycles est men´ee sur les aspects neutroniques et la sˆuret´e et sur la production de d´echets, en utilisant un Monte Carlo ´evoluant. Con- cernant la radiotoxicit´e des d´echets, mˆeme si on ne d´egage pas v´eritablement d'avantages clairs pour un cycle ou l'autre, le cycle Th/U r´eduit la radiotoxicit´e durant les p´eriodes o`u elle est la plus ´elev´ee. La transmutation homog`ene r´eduit significativement, pour les deux cycles, la radiotoxicit´e des d´echets, de facteurs variables selon la p´eriode de temps consid- ´er´e. Toutefois, elle se fait au d´etriment d'une augmentation importante de l'inventaire des AM dans le coeur. Si l'on consid`ere la fin de jeu, l'inventaire du coeur du r´eacteur devient alors un d´echet. Le gain apport´e par la transmutation, en prenant en compte `a la fois la radiotoxicit´e du coeur et des d´echets cumul´es, sera quantifi´e, et montre que la transmuta- tion n'offre pas de gain consid´erable si l'incin´eration des ´el´ements fissiles principaux (Pu ou U selon le cycle) n'est pas mise en oeuvre lors de l'arrˆet de la fili`ere.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Physique des particules : Lyon 1 : 2005. / Titre provenant de l'écran titre. 134 réf. bibliogr.

Les réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium sont en développement en vue d'assurer une quatrième génération de réacteurs répondant à la demande énergétique, tout en assurant la préservation des ressources d'uranium par un fonctionnement en surgénérateur. L'objectif de la filière est également d'améliorer la gestion de la radiotoxicité des déchets produits par transmutation des actinides mineurs et de contrôler la non-prolifération par un fonctionnement en cycle fermé. Une instrumentation de surveillance et de contrôle de ce type de réacteur a été étudiée dans cette thèse. La spectrométrie gamma de nouvelle génération permet, par les hauts taux de traitement aujourd'hui accessibles, d'envisager de nouvelles approches pour suivre avec une précision accrue la puissance neutronique et de détecter plus précocement des ruptures de gaine combustible. Des simulations numériques ont été réalisées et une campagne d'essai a été menée à bien sur le réacteur Phénix de Marcoule. Des perspectives prometteuses ont été mises en exergue pour ces deux problématiques.

Ce travail de thèse poursuit l'objectif d'une simulation numérique multiéchelle d'un assemblage de réacteur à neutrons rapides. Malgré la puissance croissante des ordinateurs, la CFD fine complète d'un tel système demeure extrêmement coûteuse dans un contexte de recherche et développement. Nous proposons alors, une fois déterminé le comportement thermohydraulique moyen de l'assemblage, de reconstruire localement l'information aux fines échelles, l'ensemble de la démarche requérant un temps de calcul bien moindre qu'une simulation de la totalité de la structure. La description à l'échelle moyenne est obtenue soit par le formalisme de prise de moyenne volumique en milieu poreux, soit via une approche alternative historiquement développée pour les assemblages de RNR-Na. Elle fournit des informations utilisées comme contraintes d'un sous-problème de raffinement d'échelle, par l'intermédiaire d'une technique de pénalisation des équations de conservation locales. Ce sous-problème exploite le caractère périodique de la structure en s'appuyant sur des conditions aux limites de périodicité des champs recherchés ou de leur déviation spatiale. Après validation des méthodologies sur des applications modèles, nous entreprenons leur mise en oeuvre sur des configurations " industrielles " qui démontrent la viabilité de cette approche multiéchelle.

Résumé / Abstract

Ce sujet de thèse concerne le développement et la mise au point d'un système de dosimétrie passive à base des détecteurs BaFBr:Eu2+ répondant aux nouvelles recommandations de la CIPR. Lorsqu'un film photostimulable est exposé aux rayonnements ionisants, il convertit l'énergie absorbée en une image latente. Cette énergie, emmagasinée par des électrons piégés, peut être ensuite libérée en différé sous l'effet d'une stimulation LASER sélective. Cette dernière provoque une luminescence proportionnelle à la dose reçue. Des mesures expérimentales de la fonction de réponse, en dose et en énergie, des neutrons et des rayonnements Γ ont été réalisées et complétées par des calculs de modélisation Monte-Carlo. Il ressort de cette étude que ce système peut être adapté à la dosimétrie passive des faibles et des fortes doses. Les résultats montrent un seuil de détection en équivalent de dose de 23 µSv pour les neutrons rapides et de 1,5 µGy pour les rayonnements Γ d'énergie 1,2 MeV. Destinés à la dosimétrie passive personnelle, les dosimètres mis au point ont été irradiés en conditions réelles d'utilisation, sous faisceaux de neutrons rapides et thermiques, à différents angles sur un fantôme selon les normes ISO. Ces études ont également montré la possibilité d'utiliser pour la première fois ces films pour d'autres applications en dosimétrie, notamment pour la détection du signal radon dans l'environnement. Malgré leurs avantages (facilité d'utilisation, rapidité de lecture, numérisation de l'image, remise à zéro, absence de traitement chimique) par rapport aux d'autres détecteurs passifs tels que les solides de traces nucléaires ou les thermoluminescents, les photostimulables présentent un inconvénient lié au fading. Nous présentons deux procédures pour la correction de ce fading pendant et après irradiation.

La spectrométrie des neutrons rapides est une technique essentielle dans plusieurs domaines notamment pour les expériences de détection d'évènements rares, telles que celles de détection directe de la matière noire, et pour les centres de recherches nucléaires. La détection des neutrons rapides se fait habituellement de manière indirecte. Les neutrons sont d'abord ralentis par des matériaux modérateurs pour être détectés ensuite dans une gamme d'énergie plus basse. Ces techniques de détection sont cependant complexes à mettre en place et sont limitées en résolution en énergie. Un nouveau type de spectrométrie de neutrons rapides a été développée à l'Institut d'Astrophysique Spatiale (IAS) dans le but d'avoir une meilleure connaissance des fonds de neutrons : il associe la technique bolométrique à des cristaux à base de lithium sensibles aux neutrons. Le lithium-6 est en effet un élément ayant une des plus grandes sections efficaces de capture neutronique avec la réaction 6Li(n,)3H. La réaction libère 4.78 MeV signant ainsi énergétiquement chaque capture de neutron et lors de l'interaction avec un neutron rapide, l'énergie totale mesurée par le bolomètre devrait être la somme de cette énergie de réaction et de l'énergie cinétique du neutron rapide incident. Afin de valider ce principe, un prototype de spectromètre à neutrons rapides, compact et semi portable, a été construit à l'IAS. Ce détecteur cryogénique, fonctionnant entre 300 et 400 mK, consiste en un cristal de 0.5 g de 6LiF enrichi à 95%, associé un thermomètre en Ge-NTD. Cette thèse a porté sur l'étude des caractéristiques de ce spectromètre, des premières mesures à l'IAS, aux mesures dans le centre de recherche de l'Institut Paul Scherrer (PSI), jusqu'au calibrage final sur l'installation Amande de l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN).

Les pièges froids sont des systèmes de purification du fluide caloporteur sodium indispensables au bon fonctionnement des réacteurs à neutrons rapides. Ils permettent de contrôler la teneur en impuretés du sodium, notamment celles de l’oxygène et de l’hydrogène. Le piégeage de ces impuretés est basé sur leur cristallisation sous forme d’oxyde et d’hydrure de sodium, sur garnissage et sur parois froides. Appréhender le remplissage de ces systèmes de purification permettra d’orienter les choix technologiques en termes de conception et de conduite. L’objectif est de développer un outil d’aide à la conception et à la simulation des pièges froids. Le modèle de cristallisation intègre le couplage des différents phénomènes mis en jeu lors de la purification du sodium, à savoir l’hydrodynamique, transfert thermique et transfert de matière. / Operating a Sodium Fast Reactor (SFR) in reliable and safe conditions requires to master the quality of the sodium fluid coolant, regarding oxygen and hydrogen impurities contents. A cold trap is a purification unit in SFR, designed for maintaining oxygen and hydrogen contents within acceptable limits. The purification of these impurities is based on crystallization of sodium hydride on cold walls and sodium oxide or hydride on wire mesh packing. Indeed, as oxygen and hydrogen solubilities are nearly nil at temperatures close to the sodium fusion point, i.e. 97.8°C, on line sodium purification can be performed by crystallization of sodium oxide and hydride from liquid sodium flows. However, the management of cold trap performances is necessary to prevent from unforeseen maintenance operations, which could induce shut-down of the reactor. It is thus essential to understand how a cold trap fills up with impurities crystallization in order to optimize the design of this system and to overcome any problems during nominal operation. The objective is to develop a design and simulation tool for cold traps able to predict the location and the amount of the impurities deposited. Crystallization model involve phenomena coupling in a porous medium with hydrodynamics, heat and mass transfer, distinguishing nucleation and growth phases for each impurity. It enables to understand how thermo hydraulic conditions and growing impurities interact on each other. This analysis will adapt operating and management conditions in order to optimize purification requirements.