Ce travail de thèse poursuit l’objectif d’une simulation numérique multiéchelle d’un assemblage de réacteur à neutrons rapides. Malgré la puissance croissante des ordinateurs, la CFD fine complète d’un tel système demeure extrêmement coûteuse dans un contexte de recherche et développement. Nous proposons alors, une fois déterminé le comportement thermohydraulique moyen de l’assemblage, de reconstruire localement l’information aux fines échelles, l’ensemble de la démarche requérant un temps de calcul bien moindre qu’une simulation de la totalité de la structure. La description à l’échelle moyenne est obtenue soit par le formalisme de prise de moyenne volumique en milieu poreux, soit via une approche alternative historiquement développée pour les assemblages de RNR-Na. Elle fournit des informations utilisées comme contraintes d’un sous-problème de raffinement d’échelle, par l’intermédiaire d’une technique de pénalisation des équations de conservation locales. Ce sous-problème exploite le caractère périodique de la structure en s’appuyant sur des conditions aux limites de périodicité des champs recherchés ou de leur déviation spatiale. Après validation des méthodologies sur des applications modèles, nous entreprenons leur mise en oeuvre sur des configurations « industrielles » qui démontrent la viabilité de cette approche multiéchelle. / The present work is devoted to a multiscale numerical simulation of an assembly of fast neutron reactor. In spite of the rapid growth of the computer power, the fine complete CFD of a such system remains out of reach in a context of research and development. After the determination of the thermalhydraulic behaviour of the assembly at the macroscopic scale, we propose to carry out a local reconstruction of the fine scale information. The complete approach will require a much lower CPU time than the CFD of the entire structure. The macroscale description is obtained using either the volume averaging formalism in porous media, or an alternative modeling historically developed for the study of fast neutron reactor assemblies. It provides some information used as constraint of a downscaling problem, through a penalization technique of the local conservation equations. This problem lean on the periodic nature of the structure by integrating periodic boundary conditions for the required microscale fields or their spatial deviation. After validating the methodologies on some model applications, we undertake to perform them on “industrial” configurations which demonstrate the viability of this multiscale approach.

Le contexte de ce doctorat s’inscrit dans la lutte contre les risques de terrorisme nucléaire et radiologique (acronyme NRBC-E). La détection de ces matières dangereuses, car émettrices de neutrons, s’effectue traditionnellement à l’aide de compteurs proportionnels à Hélium-3. Or, l’annonce de la pénurie de ce gaz depuis plus d’une dizaine d’années pousse à concevoir des détecteurs aussi performants. L’émission neutronique étant toujours accompagnée d’un flux gamma, les détecteurs doivent discriminer ces deux contributions. Les scintillateurs plastiques, polymères radioluminescents, peuvent opérer cette séparation. Celle-ci s’effectue alors sur le déclin de l’impulsion lumineuse. Née en 1968, la théorie de Voltz et Laustriat fournit une explication de la discrimination neutron/gamma dans les scintillateurs organiques (« Pulse Shape Discrimination », PSD). Ainsi, le sujet du doctorat est d’appréhender les phénomènes photophysiques ayant lieu dans ces matériaux, plus particulièrement sous forme plastique, après l’interaction neutron/matière ou gamma/matière mais avant l’émission de photons de scintillation. Nous avons d’abord dressé un état de l’art des scintillateurs plastiques discriminants de 1959, année du premier matériau préparé, jusqu’à aujourd’hui. Nombre de compositions chimiques ont été décrites dans la littérature ; ces travaux mettent en évidence les compositions chimiques permettant la discrimination neutron/gamma. Compte-tenu de l’extrême complexité de modéliser l’interaction rayonnement/matière (énergies de l’ordre du MeV) suivie des transferts photophysiques (de l’ordre de l’eV), nous avons caractérisé des scintillateurs plastiques préparés au laboratoire. Ainsi, nous avons mis en place une chaîne d’acquisition numérique permettant la discrimination neutron/gamma. Nous avons ensuite testé l’influence de paramètres intrinsèquement liés à la nature du matériau : la préparation chimique, le volume et le fluorophore secondaire. Nous avons constaté que la reproductibilité des matériaux plastiques est complexe à obtenir. Du reste, le fluorophore secondaire et sa concentration doivent être soigneusement sélectionnés selon le volume du scintillateur afin d’éviter l’auto-absorption. Grâce à des mesures d’absorption transitoire, nous avons identifié le transfert photophysique conférant un rôle important au fluorophore secondaire. Par ailleurs, nous avons évalué l’influence de critères extrinsèques aux scintillateurs plastiques, plus spécifiquement l’influence d’une forte irradiation (10 kGy), sur les propriétés de discrimination neutron/gamma des matériaux. Enfin, grâce à la plateforme ELYSE (CNRS & Université Paris-Sud), nous avons optiquement simulé une trace neutron dans des scintillateurs liquides et plastiques. Grâce au système de détection offrant une spectrométrie 3D en absorption transitoire et en fluorescence, nous avons élaboré une nouvelle théorie photophysique permettant d’expliquer la formation d’états excités triplets significatifs pour la discrimination neutron/gamma. Les travaux présentés ici contribuent à l’appréhension des phénomènes photophysiques responsables de la discrimination neutron/gamma dans les scintillateurs plastiques. / The context of this PhD lies within the framework of fighting against nuclear and radiological threats (CBRN-E acronym). These hazardous materials can emit neutrons. Neutrons can traditionally be detected thanks to a proportional counter based on Helium-3 gas. However, the last decade announced the shortage of this gas, leading therefore scientists to design new detectors, which are as effective as proportional counters. Neutrons are always emitted with a gamma rays flux. So detectors have to discriminate between these two contributions. Plastic scintillators, which are radioluminescent polymers, can effectively operate this separation. This discrimination between neutrons and gamma rays is made thanks the decay of the light pulse. Born in 1968, Voltz and Laustriat’s theory explains neutron/gamma discrimination in plastic scintillators (also named Pulse Shape Discrimination, PSD). Thus, the subject of this PhD is to understand photophysical phenomena in plastic scintillators, which take place after neutron/matter or gamma/matter interaction but before the emission of scintillation photons. We first provided a state of the art of discriminating plastic scintillators as early as 1959 (first prepared material) until nowadays. Many chemical compositions have been described in the literature. All these works highlight the need to finely select the chemical composition allowing neutron/gamma discrimination. It is extremely hard to model the interaction of radiation with matter (energies up to the MeV range) followed by photophysical transfers (up to the eV range). This way, we characterized lab made plastic scintillators. To do this, we set up a digital detection chain for neutron/gamma discrimination measurements. We then tested the influence of intrinsic parameters to the nature of scintillators: chemical preparation, volume and secondary fluorophore have been particularly studied. We noted that scintillators reproducibility is complex to obtain. Furthermore, the secondary fluorophore and its concentration have to be selected according to the volume of the material in order to avoid self-absorption. Thanks to transient absorption measurements, we identified the photophysical transfer which allocates a significant role to the secondary fluorophore. We then evaluated the influence of extrinsic criteria on neutron/gamma properties of plastic scintillators, and specifically high irradiation doses (10 kGy). Finally, thanks to the ELYSE platform (CNRS & Paris-Sud University), we optically simulated a neutron track in liquid and plastic scintillators. Thanks to the detection system offering a 3D spectrometry in transient absorption and fluorescence, we elaborated a new photophysical theory, which can explain the formation of triplet states in plastic scintillators for neutron/gamma discrimination. All these works presented herein contribute to understand the photophysical phenomena, which are responsible of neutron/gamma discrimination in plastic scintillators.

Les barres de commande du futur démonstrateur de réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium (RNR – Na) nommé ASTRID sont constituées de pastilles de B4C enfermées dans une gaine en acier inoxydable AIM1 (15Cr-15Ni-0,4Ti). En service, les pastilles de B4C sont plongées dans le sodium liquide à une température allant de 500 à 600 °C. Les retours d’expérience des RNR - Na ont mis en évidence que la durée de vie des barres de commande était limitée par leur cinétique de carburation. Cependant, un phénomène de boruration des gaines a été observé lors d’essais réalisés « hors réacteur / hors irradiation ». Afin de maîtriser la durabilité des barres de commandes, il est donc nécessaire d’évaluer précisément la nature de l’interaction entre les gaines en acier et le B4C dans le sodium liquide. Ainsi, deux campagnes d’essai ont été menées : 1. Trois aciers inoxydables (AIM1, 316L et EM10) ont été exposés dans du sodium liquide fortement carburant (ac > 1) à 500, 600 et 650 °C. 2. Les mêmes nuances d’aciers ont été exposées dans du sodium liquide contenant de la poudre de B4C en excès à 500 et 600 °C. La première campagne a été réalisée pour avoir une meilleure compréhension des mécanismes et des cinétiques de carburation des barres de commande. Tout d’abord, l’état de carburation a été caractérisé finement au moyen de différentes techniques d’analyse (microsonde de Castaing, diffraction des rayons X du rayonnement synchrotron, microscopie électronique en transmission). Ensuite, la cinétique de carburation a été simulée à l’aide d’un modèle analytique simplifié de la carburation puis grâce à un outil commercial plus complet de simulation numérique de la diffusion à l’équilibre thermodynamique (DICTRA). Des écarts ont été observés entre les simulations des états de carburation réalisées avec DICTRA et les mesures expérimentales (profil de concentration en carbone et population de carbures). Afin de prédire au mieux l’état de carburation des aciers rencontré à 500 et 600 °C, il a notamment été démontré qu’il est probablement nécessaire de prendre en compte la diffusion du carbone dans les joints de grains et un écart à l’équilibre thermodynamique entre le carbone piégé dans les carbures et le carbone dissout dans la matrice. La deuxième campagne expérimentale a concerné l’étude du système : acier – B4C – Na. Des caractérisations couplées à des études thermodynamique et cinétique ont permis de proposer un mécanisme de carburation et de boruration des aciers. Après la dissolution du B4C dans le sodium, deux phénomènes ont été observés. Le bore réagit avec les aciers pour former une couche duplexe de borures à la surface (MB, M2B) et des borures dans les joints de grains du substrat. La cinétique de formation de la couche de borures dans les aciers suit une loi parabolique. Le carbone entraine une légère carburation des aciers plus en profondeur et le degré de carburation des aciers s’est avéré constant entre 250 et 3000 h d’exposition, ce qui suggère que le phénomène de carburation s’opère probablement avant la formation d’une couche continue de borures. / Pellets of boron carbide, B4C, enclosed in AIM1 (15Cr-15Ni-0.4Ti) stainless steel tubes are constitutive materials of the control rods in the future French Advanced Sodium Technological Reactor for Industrial Demonstration (ASTRID). During reactor operation, the B4C pellets are immersed in liquid sodium in the temperature range 773-873 K. Based on the feedback from operation of former Sodium Fast Reactors (SFR), the lifetime of the control rods has been shown to be limited by their carburization kinetics. Although, boriding of the steels was observed in out-ofpile studies. In order to increase the lifetime prediction of the aforementioned components in service, detailed information on the chemical interaction between the steel and B4C in liquid sodium is required. As a result, two sets of out-of-pile experiments were conducted: 1. Three stainless steels (AIM1, 316L, EM10) were exposed to highly carburizing sodium (ac > 1) at 773, 873 and 923 K. 2. The same grades were exposed to high purity B4C powder in liquid sodium at 773 and 873 K. The first campaign was performed in order to have a better understanding of the carburization phenomenology and kinetics of the control rods. The extent of carburization was evaluated. A good description of the carburization kinetics was obtained by means of two models and a simulation tool (DICTRA). The limits of the simulation tools were exposed. It was shown that the grain boundary diffusion of carbon had to be taken into account. The second set of experiments was carried out in order to study the system: steel – B4C – Na. A thorough examination of the nature of the chemical interaction was performed. The characterizations were combined with a thermodynamic and kinetic study to propose a carburization and boriding mechanism. The B4C powder dissolved in liquid sodium and reacted with the steels to form a boride layer (MB and M2B) at the surface, borides in the grain boundaries and a carburized zone underneath. The growth kinetics of the boron affected zone was shown to be parabolic. The carburization depth did not evolve between 250 and 3000 h and suggested that this phenomenon occurred during a transient stage.

L’expérience Double Chooz, située sur le site de la centrale nucléaire de Chooz dans la région des Ardennes en France, étudie la disparition des antineutrinos. Le but principal de l’expérience est de mesurer avec une grande précision l’amplitude d’oscillation sin2 2θ13 des antineutrinos émis par les deux réacteurs de la centrale de Chooz. La précision de cette mesure dépend fortement d’une connaissance précise des taux et de la forme des spectres des bruits de fond qui contaminent la sélection finale des antineutrinos en particulier dans la gamme d’énergie où l’oscillation des neutrinos est attendue. Nous avons étudié dans la présente thèse le bruit de fond d’origine cosmique dans l’expérience Double Chooz. En effet, les muons cosmiques traversant les détecteurs ou interagissant dans le voisinage immédiat sont la principale source de bruit de fond observés dans l’expérience Double Chooz. Deux types de bruits de fonds sont analysés et présentes dans cette thèse : les neutrons rapides (FN) et la double capture de neutrons (DnC). Des techniques d’identification dédiées ont été développées pour chacun de ces bruits de fond et, par conséquent, les formes spectrales et les taux associés ont été́ déterminés. Les valeurs obtenues dans le cadre de ce travail servent de paramètres d’entrée dans le fit final d’où la valeur de θ13 est extraite. La dernière mesure publiée par la collaboration Double Chooz est sin2 2θ13 = 0.119 ± 0.016. / The Double Chooz experiment is- a reactor antineutrino disappearance experiment located on the site of the Chooz nuclear power plant in the Ardennes region in France. The principal aim of the experiment is a high precision measurement of the oscillation amplitude sin2 2θ13 of the antineutrinos emitted from the two reactor cores of the Chooz power plant. The robustness and accuracy of this measurement depends strongly on a precise knowledge of the rates and spectral shapes of the backgrounds that contaminate the antineutrinos selection over the neutrino oscillation expected region. We have studied in the present thesis the muon induced background in the Double Chooz experiment. Indeed, cosmic muons crossing the detectors or interacting in the neighborhood constitute the main source of background events encountered in Double Chooz. Two distinct backgrounds analysis are presented in this thesis: fast neutrons (FN) and double capture of neutrons (DnC). Dedicated identification techniques have been developed for each of these backgrounds and, consequently, the associated spectral shapes and rates have been determined. The values obtained in this work serve as inputs in the final fit whence the θ13 value is extracted.The latest measurement released by the Double Chooz collaboration is sin2 2θ13 = 0.119 ± 0.016$.

L’usage de l’alliage de vanadium V-4Cr-4Ti comme matériau de gainage du combustible dans les réacteurs nucléaires à neutrons rapides refroidis au sodium (RNR-Na) représente un intérêt tout à fait particulier de par ses propriétés physico-chimiques attractives à savoir : une bonne compatibilité avec le sodium liquide, une transparence neutronique élevée et de bonnes propriétés mécaniques sous irradiation. Toutefois, la dissolution de l’oxygène dans le vanadium conduit à son durcissement de manière considérable et rend, par conséquence, son utilisation conditionnée par l’utilisation de protection externe moyennant des revêtements faisant office de barrière de diffusion à l’oxygène présent dans le sodium liquide à hauteur de quelques ppm. Au cours de ce travail, des revêtements diffusionnels à base siliciures binaires et ternaires sont élaborés essentiellement par cémentation activée en caisse. Leur capacité à protéger le substrat dans des milieux simulant les conditions d’un RNR-Na, caractérisés par un faible potentiel oxydant de O2, est avérée suite à des tests d’oxydation sous hélium impur à 650°C et de corrosion dans le sodium liquide à 550°C (test CorroNa au CEA de Saclay). D’autres tests d’oxydation sous air (cycliques, isothermes et fluage-flexion 3 points) ont montré la bonne résistance des revêtements à des températures au-delà de 900°C grâce à la formation d’une couche protectrice de SiO2, adhérente et compacte. Un autre volet de ce travail a permis d’aborder la stabilité microstructural du système gaine/revêtement dans les conditions accidentelles. Ceci a nécessité le calcul des coefficients d’interdiffusion en s’appuyant parallèlement sur les modèles de croissance multicouche de Wagner et de consommation mutuelle de Buscaglia. En dernier lieu, la coupe isotherme à 1200°C et la projection liquidus du système V-Cr-Si sont étudiés. Cette étape, préliminaire à l’étude du système quaternaire V-Cr-Ti-Si, doit permettre en perspective l’optimisation de l’architecture du revêtement et aider à la compréhension des mécanismes d’oxydation / The use of vanadium alloy V-4Cr-4Ti as fuel cladding in the generation IV sodium cooled fast reactor (SFR) is considered with a great interest thanks to its attractive physico-chimicals properties namely: a good compatibility with liquid sodium, a high neutronic transparency,a good mechanical properties even under irradiation. However, the dissolution of oxygen in vanadium leads to its hardening. This behavior imposes, consequently, the use of on external protection as coatings that can be considered as a barrier against oxygen diffusion contained in liquid sodium at very low concentrations (a few ppm). In this work, binary and ternary diffusional silicides coatings are produced mainly by halide activated pack cementation. Their ability to protect the substrate in media simulating a SFR’s conditions, with a low oxidation potential of O2, is proved according to the results of oxidation tests in impure helium at 650 ° C and corrosion in sodium liquid at 550 ° C (CorroNa test at CEA de Saclay). Other air oxidation tests (cyclic, isothermal and creep-bending 3 points) showed good resistance of coatings at temperatures above 900°C due to the formation of a protective layer of SiO2, adherent and compact. In another part of this work, the microstructural stability of the cladding/coating system in accidental conditions is studied. This required the calculation of interdiffusion coefficients using models of multilayer growth as proposed by Wagner and mutual consumption as proposed by Buscaglia. Finally, the isothermal section at 1200 ° C and the liquidus projection of V-Cr-Si system are studied. This step, preliminary to the study of quaternary V-Cr-Ti-Si system, should allow as a perspective the optimization of the architecture of the coating and help to understand the oxidation mechanisms

Les réacteurs actuels produisent deux types de déchets dont la gestion et le devenir soulèvent des problèmes. Il s'agit d'abord de certains produits de fission et de noyaux lourds (isotopes de l'Américium et du Curium) au-delà de l'uranium appelés actinides mineurs. Deux options sont envisagées : le stockage en site géologique profond et/ou l'incinération de ces déchets dans un flux de neutrons rapides, c'est-à-dire, la transmutation par fission. Ces études font appel à de nombreuses données neutroniques. Malheureusement, les bases de données présentent encore de nombreuses insuffisances pour parvenir à des résultats fiables. L'objectif de ce travail est ici d'actualiser des données nucléaires et de les compléter. Nous avons ainsi mesuré la section efficace de fission de l'243Am (7370 ans) en référence à la diffusion élastique (n,p) afin de fournir des données indépendantes des mesures existantes dans la gamme des neutrons rapides (1 - 8 MeV). La réaction 243Am(n,f) a été analysée en utilisant un modèle statistique décrivant les voies de désexcitation du noyau composé d'244Am. Ainsi les sections efficaces de capture radiative (n,) et de diffusion inélastique (n,n') ont pu être évaluées. La mesure directe des sections efficaces neutroniques d'actinides mineurs constitue très souvent un véritable défi compte tenu de la forte activité des actinides mineurs. Pour cela, une méthode indirecte a été développée utilisant les réactions de transfert dans le but d'étudier certains isotopes du curium. Les réactions 243Am(3He,d)244Cm, 243Am(3He,t)243Cm et 243Am(3He,alpha)242Am nous ont permis de mesurer les probabilités de fission des noyaux de 243,244Cm et de l'242Am. Les sections efficaces de fission des curiums 242,243Cm(162,9 j, 28,5 ans) et de l'américium 241Am sont obtenues en multipliant ces probabilités par les sections efficaces calculées de formation des noyaux composés. Pour chaque mesure, une évaluation précise des erreurs a été réalisée à travers une étude des variances-covariances des résultats présentés. Pour les mesures de la réaction 243Am(n,f), une analyse des corrélations d'erreurs a permis d'interpréter la portée de ces mesures au sein des mesures existantes.

La spectrométrie gamma et neutronique forme un puissant outil de caractérisation géologique et géochimique des surfaces planétaires. Cette méthode permet d'aborder des questions capitales en planétologie: composition de la croûte, du manteau; glaces; volcanisme; processus d'altération... La majorité des neutrons et des photons gamma résultent de l'interaction du rayonnement cosmique avec la matière. Le premier chapitre présente la physique de ces interactions nucléaires dans les sols planétaires et dans les détecteurs. Nos travaux visent à optimiser les observations en précisant les performances instrumentales, et en isolant les relations entre la composition du sol et les flux de neutrons. Des simulations numériques utilisant le code GEANT du CERN supportent notre analyse. Le deuxième chapitre évalue les performances du spectromètre gamma à base de germanium pour MARS SURVEYOR 2001. Le résultat des simulations est confronté aux mesures de calibration; puis les performances sont calculées en configuration de vol. Le bruit de fond près de Mars est évalué à ~160 c/s. L'instrument offre une bonne sensibilité à: Fe, Mg, K, Si, Th, Cl et O. Il sera possible aussi de mesurer U, Ti, H, C, S, Ca et Al. Les lobes d'émission à la surface sont aussi calculés. Ces mesures permettront une meilleure compréhension de la surface martienne. Le dernier chapitre traite de l'émission des neutrons rapides lunaires [500 keV; 10 MeV]. La forte influence de l'oxygène est mise en évidence. Comme l'a observé LUNAR PROSPECTOR, le flux intégré montre une dépendance marquée avec la teneur du régolite en fer et en titane, permettant la cartographie. L'influence des autres éléments chimiques est quantifiée. Une formule mathématique simple est proposée pour estimer le flux intégré de neutrons suivant la composition du sol. Enfin, une étude des effets de l'hydrogène sur le flux de neutrons rapides est menée; nous examinons les possibilités de quantifier son abondance dans le sol par cette méthode.

Les réacteurs GEN IV (GFR) nécessitent l'emploi de matériaux d'enrobage ayant une bonne transparence aux neutrons, une conductivité thermique élevée et agissant comme barrière de diffusion pour les produits de fission. Le but de cette étude est de déterminer le rôle de la température et de l'irradiation sur le comportement du xénon implanté dans l'oxycarbure de zirconium (ZrCxOy). A cet effet, des poudres de deux stoechiométries ZrC0,95O0,05 et ZrC0,8O0,2 ont été synthétisées puis frittées par frittage flash, ou sous charge. Pour étudier le rôle de la fluence d'implantation sur la migration thermique du xénon dans le ZrC0.95O0.05, des ions 136Xe2+ ont été implantés à une énergie de 800 keV à trois fluences : 1015, 1016 et 1017 at/cm². Les échantillons ont ensuite été recuits sous vide secondaire dans une gamme de températures de 1500 à 1800°C. Les profils de distribution du xénon ont été mesurés par RBS ou par SIMS. Des analyses par MET, MEB, NBS et PAS-DBS ont été réalisées à chaque étape. Cette étude a montré qu'à 1015 et 1016 at/cm2 le xénon est piégé dans des bulles nanométriques dans les murs de dislocations. A 1017 at/cm2, la coalescence des bulles de plus grandes tailles conduit au relâchement du xénon aux joints de grains. Pour les échantillons de ZrC0,8O0,2, les recuits conduisent à une oxydation de surface corrélée à un important relâchement du xénon. Parallèlement, des expériences d'irradiation ont été effectuées sur la plateforme JANNUS et auprès du Tandem afin de déterminer le rôle respectif des dégâts balistiques et électroniques sur la migration du xénon. Nous avons observé que ces conditions d'irradiation n'entrainaient pas de migration du xénon

Ce travail de thèse s'inscrit dans le domaine de l'énergie nucléaire, de l'aval du cycle du combustible et du calcul des incertitudes. Le CEA doit concevoir le prototype ASTRID, réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium (RNR), qui est l'un des concepts retenus au sein du forum Génération IV et dont la puissance résiduelle et l'estimation de son incertitude ont un impact important. Ce travail consiste à développer un code de propagation des incertitudes des données nucléaires sur la puissance résiduelle dans les RNR.La démarche s'est déroulée en trois temps.La première étape a permis de limiter le nombre de paramètres intervenant dans le calcul de la puissance résiduelle. Pour cela, un essai de puissance résiduelle sur le réacteur PHENIX (PUIREX 2008) a été interprété de façon à valider expérimentalement le formulaire d'évolution DARWIN pour les RNR et à quantifier les termes sources de la puissance résiduelle.La deuxième étape a eu pour but de développer un code de propagation des incertitudes : CyRUS (Cycle Reactor Uncertainty and Sensitivity). Une méthode de propagation déterministe a été retenue car elle permet des calculs rapides et fiables. Les hypothèses de linéarité et de normalité qu'elle entraîne ont été validées théoriquement. Le code a également été comparé avec succès à un code stochastique sur l'exemple de la fission élémentaire thermique de l'235U.La dernière partie a été une application du code sur des expériences de puissance résiduelle d'un réacteur, de bilan matière d'une aiguille combustible et d'une fission élémentaire de l'235U. Le code a démontré des possibilités de retour d'expériences sur les données nucléaires impactant l'incertitude de cette problématique.Deux résultats principaux ont été mis en évidence. Tout d'abord, les hypothèses simplificatrices des codes déterministes sont compatibles avec un calcul précis de l'incertitude de la puissance résiduelle. Ensuite, la méthode développée est intrusive et permet un retour d'expérience sur les données nucléaires des expériences du cycle. En particulier, ce travail a montré qu'il est déterminant de mesurer précisément les rendements de fission indépendants et de déterminer leurs matrices de covariances afin d'améliorer la précision du calcul de la puissance résiduelle.

Les futurs réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium (RNR-Na) doivent remplir les critères GEN-IV à savoir présenter des qualités d'économie, de sûreté améliorée, de résistance à la prolifération et de minimisation des déchets. Ce projet de thèse est dédié à l'étude de l'impact des combustibles innovants (spécialement le combustible oxyde sphere-pac chargé en actinides mineurs) sur les performances de sûreté des RNR-Na dédiés à la transmutation.Le code de calcul SIMMER-III, développé à l'origine pour les phases avancées d'un accident grave, est utilisé pour les simulations. Ce code a été étendu dans le cadre de cette thèse afin d'améliorer la simulation de la phase primaire de l'accident, en introduisant le traitement des effets en réactivité liés à la dilatation du cœur et les spécificités du combustible sphere-pac (conductivité thermique, gap). Les transitoires complets (de la phase d'initiation aux phases avancées) sont simulés avec cette version étendue du code. Dans le cadre de cette thèse, les propriétés thermiques du combustible sphere-pac ont été modélisées et adaptées à SIMMER. Une méthodologie innovante tenant compte des effets en réactivité liés à la dilation thermique du cœur dans un maillage Eulérien et dans le cadre de la cinétique spatiale a ensuite été développée. A chaque pas de temps, les dimensions et densités dilatées sont calculées pour chaque cellule suite aux variations de températures. Des facteurs correctifs sont appliqués aux densités dilatées pour obtenir une configuration équivalente (en réactivité) ayant les dimensions non-dilatées et des densités modifiées. De nouvelles sections efficaces sont calculées à partir de ces densités et l'effet en réactivité lié à la dilatation est calculé. Les résultats sont prometteurs pour des dilatations uniformes et non-uniformes. Des limitations dans le cas de dilatations non-uniformes ont été identifiées et des calculs neutroniques ont été effectués en vue de futurs développements SIMMER. Les résultats préliminaires sont encourageants. Enfin, deux cœurs RNR-Na, issus du précédent projet CP-ESFR, ont été modélisés avec des combustibles sphere-pac : le Working Horse et le CONF2 (présentant un plénum sodium élargi pour une diminution de l'effet de vide sodium). Des analyses de sûreté ont été effectuées afin de fournir une première évaluation du comportement du combustible sphere-pac comparé au combustible pastille. Les deux options sont analysées en situation nominale et accidentelle (accident de perte de débit primaire) en début de vie du cœur et après irradiation. Les analyses révèlent deux phases à considérer en début de vie pour le combustible sphere-pac. Au démarrage du réacteur, ce combustible n'est pas restructuré et sa conductivité thermique est très inférieure à celle du combustible pastille. Après quelques heures sous irradiation, il se restructure suite aux importants gradients de température, ce qui améliore sa conductivité. Il se comporte alors de façon similaire au combustible pastille. Ce travail a également permis d'évaluer le comportement accidentel du cœur CONF2 qui subit un transitoire doux, prouvant que le large plénum sodium prévient efficacement de larges insertions de réactivité positive. Cependant, avec l'ajout d'américium ou suite à l'irradiation, des excursions de puissance et de réactivité plus prononcées sont observées. Ce travail a permis de démontrer que le combustible sphere-pac ne semble pas causer de problèmes de sûreté spécifiques comparé au combustible pastille, dans les conditions de simulations actuelles. La prise en compte des effets en réactivité liés à la dilatation du cœur avec cette version étendue de SIMMER retarde et réduit le potentiel énergétique lors d'un accident. Les analyses confirment également l'action atténuante du plénum sodium sur les transitoires conduisant à la vidange du sodium du coeur. Le comportement du combustible sphere-pac dans ces conditions ouvre une perspective à son utilisation en RNR-Na. / Future sodium cooled fast reactors (SFRs) have to fulfill the GEN-IV requirements of enhanced safety, minimal waste production, increased proliferation resistance and high economical potential. This PhD project is dedicated to the evaluation of the impact of innovative fuels (especially minor actinides bearing oxide sphere-pac fuels) on the safety performance of advanced SFRs with transmutation option. The SIMMER-III code, originally tailored to mechanistically analyze later phases of core disruptive accidents, is employed for accident simulations. During the PhD project, the code has been extended for a better simulation of the early accident phase introducing the treatment of thermal expansion reactivity effects and for taking into account the specifics of sphere-pac fuels (thermal conductivity and gap conditions). The entire transients (from the initiating event to later accident phases) have been modeled with this extended SIMMER version. Within this PhD work, first the thermo-physical properties of sphere-pac fuel have been modeled and casted into SIMMER-III. Then, a new computational method to account for thermal expansion feedbacks has been developed to improve the initiation phase modeling of the code. The technique has the potential to evaluate these reactivity feedbacks for a fixed Eulerian mesh and in a spatial kinetics framework. At each time step, cell-wise expanded dimensions and densities are calculated based on temperature variations. Density factors are applied to the expanded densities to get an equivalent configuration (in reactivity) with original dimensions and modified densities. New cross sections are calculated with these densities and the reactivity of the equivalent configuration is computed. The developed methods show promising results for uniform and non-uniform expansions. For non-uniform expansions, model improvement needs have been identified and neutronics simulations have been carried out to support future SIMMER extensions. Preliminary results are encouraging. In the third part of the PhD, two core designs with conventional and sphere pac fuels are compared with respect to their transient behavior. These designs were established in the former CP-ESFR project: the working horse core and the optimized CONF2 core (with a large sodium plenum above the core for coolant void worth reduction). The two fuel design options are compared for steady state and transient conditions (Unprotected Loss of Flow accident, ULOF) either at beginning of life (BOL) or under irradiated conditions. Analyses for sphere-pac fuel reveal two main phases to consider at BOL. At start-up, the non-restructured sphere-pac fuel shows a low thermal conductivity compared to pellet fuel of same density. However, the fuel restructures quickly (in a few hours) due to the high thermal gradients and its thermal conductivity recovers. The fuel then shows a behavior close to the pellet one. The study also shows that the CONF2 core leads to a very mild transient for a ULOF accident at BOL. The large upper sodium plenum seems to effectively prevent large positive reactivity insertions. However, stronger reactivity and power peaks are observed under irradiated conditions or when americium is loaded in the core and lower axial blanket. This PhD work demonstrates, under current simulation conditions, that sphere-pac fuels do not seem to cause specific safety issues compared to standard pellet fuels, when loaded in SFRs. The accurate simulation of core thermal expansion reactivity feedbacks by means of the extended SIMMER version plays an important role in the accident timing (simulations confirm the expected delay in the first power peak) and on the energetic potential compared to the case where these feedbacks are omitted. The analyses also confirm the mitigating impact of a large sodium plenum on transients with voiding potential. The behavior of sphere-pac fuel in these conditions opens a perspective to its practical application in SFRs.