L’hydrolyse contrôlée et progressive est une des solutions technologiques pour traiter le sodium tritié présent dans divers composants d’un Réacteur à Neutrons Rapides. Une étude expérimentale a été réalisée pour analyser et comprendre les phénomènes physico-chimiques mis en jeu lors de cette hydrolyse, fortement exothermique, et étudier l’influence des paramètres opératoires sur la répartition HT /HTO au sein de l’effluent liquide et de l’effluent gazeux générés. Les deux facteurs prédominants sont l’activité totale du sodium traité et le flux énergétique (J/s) dégagée par la réaction. Un modèle phénoménologique de l’hydrolyse de sodium tritié est proposé pour synthétiser les connaissances acquises et servir d’aide à la prédiction de la composition en tritium dans les effluents générés en vue de leur traitement. / Within the framework of the decommissioning of fast reactors, several processes are under investigation regarding sodium disposal. One of them rests on the implementation of the sodium-water reaction (SWR), in a controlled and progressive way, to remove residual sodium containing impurities such as sodium hydrides, sodium oxides and tritiated sodium hydrides. Such a hydrolysis releases some amount of energy and produces a liquid effluent, composed of a solution of soda, and a gaseous effluent, composed of hydrogen, steam and an inert gas. The tritium, originally into the sodium as a soluble (T-) or precipitate form (NaT), will be distributed between the liquid and gaseous effluent, and according to two chemical forms, the tritium hydride HT and the tritiated water HTO. HTO being 10,000 times more radiotoxic than HT, a precise knowledge of the mechanisms governing the distribution of tritium is necessary in order to estimate the exhaust gas releases and design the process needed to treat the off-gas before its release into the environment. An experimental study has been carried out in order to determine precisely the phenomena involved in the hydrolysis. The influence of the experimental conditions on the tritium distribution has been tested. The results of this study leaded to a phenomenological description of the tritiated sodium hydrolysis that will help to predict the composition of the effluents, regarding tritium.

Le sujet de la thèse s'inscrit dans le cadre de la rénovation des outils et des méthodes de calculs appliqués aux accidents graves des Réacteurs à Neutrons Rapides refroidis au Sodium (RNR-Na). En particulier, on s'intéresse aux biais et conservatismes liés à la méthodologie de calculs de la phase primaire d'un accident grave. Pour évaluer les conséquences d'un accident de fusion du coeur d'un RNR-Na, une approche déterministe est généralement réalisée en considérant des hypothèses dites "best-estimate". Cette approche repose sur l'utilisation de codes informatiques pour simuler numériquement le comportement du coeur en conditions accidentelles.La phase primaire de dégradation concerne les évènements se produisant tant que les boîtiers inter-assemblages sont intègres. Les assemblages combustibles conservent alors une indépendance les uns par rapport aux autres. Pour cette raison, la simulation de la phase primaire repose sur une approche multi-canaux. Cette approche consiste à regrouper les assemblages semblables en classes d'assemblages appelés canaux. Le modèle thermo-hydraulique en canaux est couplé à un calcul neutronique pour évaluer le niveau de puissance et de réactivité au cours du transitoire accidentel. La méthodologie de calcul de la phase primaire d'un accident grave repose sur des hypothèses fortes en termes de modélisation neutronique et thermo-hydraulique. Après avoir identifié les principales sources d'erreur, la thèse a consisté à développer un nouvel outil de calcul pour la phase primaire en vue d'évaluer les biais et conservatismes méthodologiques. / This project is dedicated to the analysis and the quantification of bias corresponding to the computational methodology for simulating the initiating phase of severe accidents on Sodium Fast Reactors. A deterministic approach is carried out to assess the consequences of a severe accident by adopting best estimate design evaluations. An objective of this deterministic approach is to provide guidance to mitigate severe accident developments and recriticalities through the implementation of adequate design measures. These studies are generally based on modern simulation techniques to test and verify a given design. The new approach developed in this project aims to improve the safety assessment of Sodium Fast Reactors by decreasing the bias related to the deterministic analysis of severe accident scenarios.During the initiating phase, the subassembly wrapper tubes keep their mechanical integrity. Material disruption and dispersal is primarily one-dimensional. For this reason, evaluation methodology for the initiating phase relies on a multiple-channel approach. Typically a channel represents an average pin in a subassembly or a group of similar subassemblies. Inthe multiple-channel approach, the core thermal-hydraulics model is composed of 1 or 2 D channels. The thermal-hydraulics model is coupled to a neutronics module to provide an estimate of the reactor power level.In this project, a new computational model has been developed to extend the initiating phase modeling. This new model is based on a multi-physics coupling. This model has been applied to obtain information unavailable up to now in regards to neutronics and thermal-hydraulics models and their coupling.

Ce travail de thèse s’inscrit dans le domaine de l’énergie nucléaire, de l’aval du cycle du combustible et du calcul des incertitudes. Le CEA doit concevoir le prototype ASTRID, réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium (RNR), qui est l’un des concepts retenus au sein du forum Génération IV et dont la puissance résiduelle et l’estimation de son incertitude ont un impact important. Ce travail consiste à développer un code de propagation des incertitudes des données nucléaires sur la puissance résiduelle dans les RNR.La démarche s’est déroulée en trois temps.La première étape a permis de limiter le nombre de paramètres intervenant dans le calcul de la puissance résiduelle. Pour cela, un essai de puissance résiduelle sur le réacteur PHENIX (PUIREX 2008) a été interprété de façon à valider expérimentalement le formulaire d’évolution DARWIN pour les RNR et à quantifier les termes sources de la puissance résiduelle.La deuxième étape a eu pour but de développer un code de propagation des incertitudes : CyRUS (Cycle Reactor Uncertainty and Sensitivity). Une méthode de propagation déterministe a été retenue car elle permet des calculs rapides et fiables. Les hypothèses de linéarité et de normalité qu’elle entraîne ont été validées théoriquement. Le code a également été comparé avec succès à un code stochastique sur l’exemple de la fission élémentaire thermique de l’235U.La dernière partie a été une application du code sur des expériences de puissance résiduelle d’un réacteur, de bilan matière d’une aiguille combustible et d’une fission élémentaire de l’235U. Le code a démontré des possibilités de retour d’expériences sur les données nucléaires impactant l’incertitude de cette problématique.Deux résultats principaux ont été mis en évidence. Tout d’abord, les hypothèses simplificatrices des codes déterministes sont compatibles avec un calcul précis de l’incertitude de la puissance résiduelle. Ensuite, la méthode développée est intrusive et permet un retour d’expérience sur les données nucléaires des expériences du cycle. En particulier, ce travail a montré qu’il est déterminant de mesurer précisément les rendements de fission indépendants et de déterminer leurs matrices de covariances afin d’améliorer la précision du calcul de la puissance résiduelle. / This PhD study is in the field of nuclear energy, the back end of nuclear fuel cycle and uncertainty calculations. The CEA must design the prototype ASTRID, a sodium cooled fast reactor (SFR) and one of the selected concepts of the Generation IV forum, for which the calculation of the value and the uncertainty of the decay heat have a significant impact. In this study is developed a code of propagation of uncertainties of nuclear data on the decay heat in SFR.The process took place in three stages.The first step has limited the number of parameters involved in the calculation of the decay heat. For this, an experiment on decay heat on the reactor PHENIX (PUIREX 2008) was studied to validate experimentally the DARWIN package for SFR and quantify the source terms of the decay heat.The second step was aimed to develop a code of propagation of uncertainties : CyRUS (Cycle Reactor Uncertainty and Sensitivity). A deterministic propagation method was chosen because calculations are fast and reliable. Assumptions of linearity and normality have been validated theoretically. The code has also been successfully compared with a stochastic code on the example of the thermal burst fission curve of 235U.The last part was an application of the code on several experiments : decay heat of a reactor, isotopic composition of a fuel pin and the burst fission curve of 235U. The code has demonstrated the possibility of feedback on nuclear data impacting the uncertainty of this problem.Two main results were highlighted. Firstly, the simplifying assumptions of deterministic codes are compatible with a precise calculation of the uncertainty of the decay heat. Secondly, the developed method is intrusive and allows feedback on nuclear data from experiments on the back end of nuclear fuel cycle. In particular, this study showed how important it is to measure precisely independent fission yields along with their covariance matrices in order to improve the accuracy of the calculation of the decay heat.

Les réacteurs GEN IV (GFR) nécessitent l’emploi de matériaux d’enrobage ayant une bonne transparence aux neutrons, une conductivité thermique élevée et agissant comme barrière de diffusion pour les produits de fission. Le but de cette étude est de déterminer le rôle de la température et de l’irradiation sur le comportement du xénon implanté dans l’oxycarbure de zirconium (ZrCxOy). A cet effet, des poudres de deux stoechiométries ZrC0,95O0,05 et ZrC0,8O0,2 ont été synthétisées puis frittées par frittage flash, ou sous charge. Pour étudier le rôle de la fluence d’implantation sur la migration thermique du xénon dans le ZrC0.95O0.05, des ions 136Xe2+ ont été implantés à une énergie de 800 keV à trois fluences : 1015, 1016 et 1017 at/cm². Les échantillons ont ensuite été recuits sous vide secondaire dans une gamme de températures de 1500 à 1800°C. Les profils de distribution du xénon ont été mesurés par RBS ou par SIMS. Des analyses par MET, MEB, NBS et PAS-DBS ont été réalisées à chaque étape. Cette étude a montré qu’à 1015 et 1016 at/cm2 le xénon est piégé dans des bulles nanométriques dans les murs de dislocations. A 1017 at/cm2, la coalescence des bulles de plus grandes tailles conduit au relâchement du xénon aux joints de grains. Pour les échantillons de ZrC0,8O0,2, les recuits conduisent à une oxydation de surface corrélée à un important relâchement du xénon. Parallèlement, des expériences d’irradiation ont été effectuées sur la plateforme JANNUS et auprès du Tandem afin de déterminer le rôle respectif des dégâts balistiques et électroniques sur la migration du xénon. Nous avons observé que ces conditions d’irradiation n’entrainaient pas de migration du xénon / Refractory ceramics are considered for the GEN IV reactors (GFR). Transition metal carbides, like ZrC, are candidates as components for fuel elements owing to their good thermal stability and their neutronic performance. An extensive study was carried out to elucidate the role of temperature on the diffusion of xenon, an abundant and volatile radionuclide, in zirconium oxycarbide. For that purpose, dense zirconium carbide samples ZrC0.8O0.2 and ZrC0.95O0.05 were synthesized using Spark Plasma Sintering and Hot Pressing. 136Xe2+ ions were implanted at three fluencies: 1015, 1016 and 1017 at/cm2, at an energy of 800 keV. Thermal annealing were carried out under vacuum in a temperature range of 1500°C to 1800°C. The Xe distribution profiles were measured either by Rutherford Backscattering Spectrometry or by Secondary Ion Mass Spectrometry before and after the different treatments. Our results show that the ZrC0.8O0.2 stoichiometry is not stable at high temperature and for the ZrC0.95O0.05 stoichiometry, the Xe migration behaviour depends on the implantation fluence. The role of the implantation defects, their evolution during annealing and the trapping of Xe into bubbles was evidenced using Positron Annihilation Lifetime Spectroscopy and Transmission Electron Microscopy. In order to simulate the effects due to neutron irradiation, irradiation experiments were carried out at the JANNUS irradiation platform at CEA Saclay and the Alto Tandem accelerator at Orsay taking into account the respective roles of the ballistic and electronic processes. We observed that no xenon migration occurred after irradiation

L’étude des conséquences de la réaction sodium-eau (RSE) est un enjeu dans le cadre de la sûreté des futurs réacteurs à neutrons rapides à caloporteur sodium. Afin d'évaluer les conséquences de RSE dans des situations d'accident majeur, il est nécessaire de mieux comprendre la phénoménologie et notamment la quantité d'énergie libérée et la cinétique de libération. L'objectif est donc d’améliorer la compréhension de telles RSE pour prédire au mieux ses conséquences sur les équipements mécaniques alentours. Trois axes de travail ont été privilégiés, à savoir la recherche du déroulement des séquences accidentelles, un examen expérimental paramétrique, et une analyse de la phénoménologie avant le contact explosif. Dans un premier temps, une méthode arborescente d'analyse de risques a été croisée avec des méthodes de calcul d'effets. Cette analyse a permis d’imaginer comment le contact peut s'effectuer. Des études expérimentales démonstratives de l'influence du mode de mise en contact ont ensuite été effectuées afin d’approfondir certains aspects pratiques. L’analyse des nombreuses données recueillies conduit au développement d’un modèle d'interprétation phénoménologique, intégré dans une plateforme de simulation multi-physique. Bien que de nombreuses hypothèses simplificatrices soient réalisées, la prise en compte des transferts de chaleur transitoires permet de reproduire les observations expérimentales et notamment l'influence des conditions de mélange (masse de sodium et températures initiales) sur la phénoménologie. Ce travail d'étude de la phase de pré-mélange de l'explosion sodium-eau est pertinent au regard des méthodes de prédiction des chargements sur les structures. / Study of sodium-water reaction (SWR) consequences in open air represents a challenge in the frame of safety assessments of sodium fast reactors (SFR). In case of major accident and to predict consequences of SWR, it is necessary to better appreciate phenomena and especially quantity and rate of the energy releasement. The objective is thus to strengthen the understanding of such reactions in order to predict with lore accuracy its consequences on mechanical equipment in the surroundings. This work focuses on three areas : research of accidental sequences, experimental investigation, and phenomenological analysis before the explosive contact. At first, a tree structure risk analysis with calculations of dangerous phenomena permitted to suggest how the contact between reactants may happen. Then, demonstrative experimental studies were performed to deepen some practical aspects of the phenomenology, like the influence of the way the reactants get in contact. Data analysis conducted to the development of a phenomenological model, implemented into a software platform for numerical simulations. Although numerous hypothesis, transient heat transfer consideration enables to reproduce experimental observations, especially the influence of mixing conditions (sodium mass and initial temperatures) on the phenomenology. This study of the premixing step of sodium-water explosion is relevant in the frame of current prediction methods of mechanical loadings on structures.

Dans les réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium (RNR-Na), une défaillance dans le système de refroidissement du coeur ou de protection du réacteur peut conduire à un accident grave. Dans un tel scenario, les matériaux du coeur (combustible et acier) fondent pour former un mélange appelé corium susceptible d'interagir avec le réfrigérant (sodium). Une telle interaction (Fuel Coolant Interaction, FCI) peut générer des évènements énergétiques aptes à mettre en danger les structures du réacteur. La violence de l'explosion dépend essentiellement de l'état du mélange corium-sodium. Connaître les caractéristiques des trois phases en présence dans la zone d'interaction (corium, sodium liquide, vapeur de sodium) est donc crucial. Le manque de connaissances de la phénoménologie de l'interaction conduit à l'étudier au moyen de dispositifs expérimentaux. PLINIUS-2, la future plateforme expérimentale du CEA Cadarache consacrée aux grandes masses, sera dédiée à l'étude de la phénoménologie de l'interaction corium-réfrigérant (eau et sodium). L'objectif du présent travail est de développer, pour cette installation, un système d'imagerie basée sur des radiographies X afin de visualiser et de mieux comprendre l'interaction corium-sodium. Un algorithme de post-traitement de ces images a aussi été écrit afin de les analyser, d'en déduire la répartition des trois phases dans le système et de contribuer ainsi à l'amélioration de la modélisation numérique. Ce travail de thèse a été conduit en trois étapes. La première était consacrée à une étude bibliographique des expériences passées d'interaction corium-sodium et des mécanismes de fragmentation mis en jeu. Cette étude, complétée d'une analyse statistique des distributions de particules obtenue alors, a montré que les particules générées lors de ces expériences sont extrêmement fines avec des diamètres caractéristiques inférieurs au mm. Ces très petites tailles de particules combinées aux limites de détection de notre système d'imagerie nous ont amenés à travailler plutôt sur la détection de nuages de particules que de particules individuelles. Dans une deuxième étape, la simulation du nuage de particules de corium suivie de la conception de fantômes (maquettes 3D) représentant les trois phases du milieu ont été réalisées. Les simulations de nuages de fragments dans le sodium liquide et la vapeur ont été réalisées avec le logiciel CEA MODHERATO. Sur la base des résultats de ces calculs, certains fantômes ont été fabriqués afin de générer des images "réelles" à l'aide d'une chaîne d'imagerie existant au CEA. Ces fantômes représentatifs de la zone d'interaction corium-sodium ont été fabriqués pour faciliter le développement et la calibration du logiciel de traitement d'images. La troisième étape de cette thèse était dédiée à la conduite des expériences avec les fantômes 3D et au développement du logiciel de traitement des images ainsi obtenues. Les radiographies X des fantômes ont été générées à l'aide du système d'imagerie de l'installation KROTOS du CEA Cadarache. Les images ont ensuite été traitées avec le logiciel appelé PICSEL que nous avons développé afin de localiser les trois phases en présence dans la zone d'interaction. PICSEL a ensuite été appliqué à une expérience d'interaction corium-eau réalisée dans l'installation KROTOS dans le cadre du projet ALISA de collaboration Europe-Chine; ceci a permis une première validation du logiciel. Ainsi, lors de cette thèse, un système de radioscopie X a été défini pour visualiser l'interaction corium-sodium dans les expériences de la future installation PLINIUS-2 du CEA Cadarache. Une analyse qualitative des images produites par ce système (expériences menées avec des fantômes) est aussi réalisée avec le logiciel PICSEL développé lors de cette thèse afin de mieux caractériser le mélange, de mieux comprendre les mécanismes de l'interaction et de contribuer ainsi à l'amélioration de la sûreté des réacteurs à neutrons rapides. / In Sodium-cooled Fast Reactors (SFR), hypothetical failure of the core cooling system or the plant protection system may lead to a severe accident scenario. In such a scenario, core materials (fuel and cladding) melt down generating a hot molten mixture called corium. This corium may interact with the coolant (liquid sodium) leading to Fuel Coolant Interaction (FCI) which can generate energetic events and hence jeopardize the reactor structures. The yield of these energetic events strongly depends on the state of the corium-sodium mixture prior to the energetic event. Therefore, the knowledge of the features of the mixture composed of three-phases (i.e., corium, liquid sodium, and sodium vapor) is crucial. The lack of knowledge on the phenomenology of the interaction emphasizes the need to study it with the help of experiments. PLINIUS-2, the future large-mass experimental platform of CEA Cadarache, will be dedicated to experiments aiming at understanding the interaction phenomenology of prototypic corium with coolant (sodium and water). The present research aims to develop a high-energy X-Ray imaging system for this facility, to visualize and better understand the corium-sodium interaction. An image-processing algorithm to analyze the three-phase repartition is also developed to contribute to the improvement of numerical modeling. This Ph.D. research has been executed in three steps. In the first step, a bibliographic study of the past experiments was carried out to better understand the physics of the interaction and the mechanism of fragmentation during corium-sodium interaction. This bibliographic study, along with a statistical analysis of the particle size distribution data of various experiments conducted in the past, revealed that the particles formed in these tests are extremely fine fragments with characteristic diameters smaller than 1 mm. Due to the small particle size and the detection limitations of corium fragments in sodium with our X-Ray system, clouds of particles were detected instead of individual particles. In the second phase, the simulation of clouds of corium particles followed by the designing of phantoms (3D mock-ups) representing the 3-phase medium was carried out. Simulations of clouds of corium fragments in liquid sodium and vapor were performed using the CEA Cadarache in-house tool MODHERATO. Based on the results obtained from the simulations, certain phantoms were designed to conduct some physical experiments. These phantoms representative of the FCI interaction zone were manufactured to experimentally evaluate the performance of the radioscopy system and to facilitate the development and calibration of the image processing software. The third step of this work was dedicated to performing experiments with the phantoms and analyzing the radiographic images by developing an image processing algorithm. Experiments were carried out with phantoms in several configurations with the X-Ray radiography system at the CEA Cadarache KROTOS facility. The radioscopic images obtained were treated by developing a new comprehensive image processing and analysis code called PICSEL to identify the three phases composing the medium. Further verification and validation of the PICSEL software were carried out on a test conducted between corium and water at the KROTOS facility under the Euro-Chinese project “ALISA”. Thus, in this Ph.D. research, an X-Ray imaging system was qualified to visualize the corium-sodium interaction in the future PLINIUS-2-FR facility. A qualitative analysis of the images produced by this system was also performed using the PICSEL software to better characterize the evolution of the three-phase mixture and understand the FCI phenomenon, knowledge of which is deemed essential to improve the safety and designs of future sodium-cooled fast reactors.

Résumé : Le contrôle de la chimie de l'eau dans un réacteur nucléaire refroidi à l'eau nécessite une compréhension détaillée des effets de la radiolysede l'eau afin de limiter la corrosion et la dégradation des matériaux par oxydation générée par les produits de cette radiolyse. Toutefois, la mesure directe de la chimie dans le cœur des réacteurs est extrêmement difficile, sinon impossible, en raison des conditions extrêmes de haute température et haute pression, et les champs d’irradiation mixtes neutrons/γ, qui ne sont pas compatibles avec l'instrumentation chimique normale. Pour ces raisons,des modèles théoriques et des simulations sur ordinateur sont essentielles pour la prédiction de la chimie sous rayonnement de l'eau de refroidissement dans le cœur et son impact sur les matériaux. Dans ce travail, des simulations Monte Carlo ont été utilisées pour calculer les rendements des principales espèces (e[indice supérieur -][indice inférieur aq], H[indice supérieur •], H[indice inférieur 2], [indice supérieur •]OH et H[indice inférieur 2]O[indice inférieur 2]) formées lors de la radiolyse de l’eau liquide neutre par des neutrons mono-énergétiques de 2 MeV à des températures entre 25 et 350 °C. Le choix des neutrons de 2 MeV comme énergie d'intérêt est représentatif du flux de neutrons rapides dans un réacteur. Pour l'eau légère, la contribution la plus significative à la radiolyse vient des quatre premières collisions des neutrons qui produisent, dans la majorité des cas, des protons avec des énergies de recul de ~1.264, 0.465, 0.171 et 0.063 MeV et des transferts d’énergie linéique (TEL) moyens respectivement de ~22, 43, 69et 76 keV/[micro]m. Par ailleurs, nous avons négligé les effets des radiations dus aux ions de recul de l’oxygène. Les rendements moyens finaux peuvent alors être estimés comme étant la somme des rendements résultant de l’action de ces protons après pondérations en fonction de l’énergie déposée. Les rendements ont été calculés à 10[indice supérieur -7], 10[indice supérieur -6] et 10[indice supérieur -5] s. Les valeurs obtenues sont en accord avec les données expérimentales disponibles. En comparant nos résultats avec les données obtenues pour les rayonnements à faible TEL (rayons γ de [indice supérieur 60]Co ou électrons rapides), nos rendements calculés pour les neutrons rapides ont montré une dépendance en température essentiellement similaire, mais avec des valeurs plus faibles pour les rendements en radicaux libres et des valeurs plus élevées pour les rendements moléculaires. Nous avons également utilisé les simulations Monte Carlo pour étudier l'existence de la chute rapide de la constante de vitesse de réaction de l'électron hydraté (e[indice supérieur -][indice inférieur aq]) sur lui-même – l’une des principales sources de formation de H[indice inférieur 2] – au-dessus de 150 °C. Cette dépendance en température a été observée expérimentalement en milieu alcalin par divers auteurs, mais jamais en milieu neutre. Lorsque cette baisse de la constante de vitesse d’auto-réaction de e[indice supérieur -][indice inférieur aq] est incluse dans nos codes de simulation, tant pour des rayonnements de bas TEL (grappes isolés) que de haut TEL (trajectoires cylindriques), g(H[indice inférieur 2]) montre une discontinuité marquée à la baisse à ~150°C, ce qui n'est pas observée expérimentalement. Les conséquences de la présence de cette discontinuité dans le rendement en H[indice inférieur 2] pour les rayonnements à bas et haut TEL sont discutées. Enfin, nous avons tenté d’expliquer l'augmentation – considérée comme anormale – du rendement en H[indice inférieur 2] en fonction de la température au-dessus de 200 °C par l’intervention de la réaction des atomes H[indice supérieur •] avec l'eau, préalablement proposée par Swiatła-Wojcik et Buxton en 2005. La constante de vitesse de cette réaction est toujours controversée. // Abstract : Controlling the water chemistry in a water-cooled nuclear power reactor requires understanding and mitigating the effects of water radiolysis to limit the corrosion and degradation of materials by oxidizing radiolysis products. However, direct measurement of the chemistry in reactor cores is extremely difficult due to the extreme conditions of high temperature, pressure, and mixed neutron/γ-radiation fields, which are not compatible with normal chemical instrumentation. For these reasons, theoretical models and computer simulations are essential for predicting the detailed radiation chemistry of the cooling water in the core and the impact on materials. Monte Carlo simulations were used to calculate the yields for the primary species (e[superscript -][subscript aq], H[superscript •], H[subscript 2], [superscript •]OH, and H[subscript 2]O[subscript 2]) formed from the radiolysis of neutral liquid water by mono-energetic 2-MeV neutrons and the mechanisms involved at temperatures between 25 and 350 °C. In this work, we chose 2-MeV neutron as our energy of interest since it is known as representative of a fast neutron flux in a nuclear reactor. For light water, for that chosen energy, the most significant contribution to the radiolysis comes from the first four neutron collisions that generate mostly ejected protons with energies of ~1.264, 0.465, 0.171, and 0.063 MeV, which had, at 25 °C, mean linear energy transfers (LETs) of ~22, 43, 69, and 76 keV/[micro]m, respectively. In this work, we simply neglected the radiation effects due to oxygen ion recoils. The average final fast neutron yields could be estimated as the sum of the yields for these protons after allowance was made for the appropriate weightings (by using the Eq (2) in Chapter 4) according to their deposited energy. Yields were calculated at 10[superscript -7], 10[superscript -6] and 10[superscript -5] s. Our computed yield agreed reasonably well with the available experimental data. By comparing our results with data obtained for low-LET radiation ([superscript 60]Co γ-rays or fast electrons), our computed yields for fast neutron radiation showed essentially similar temperature dependences over the range of temperature studied, but with lower values for yields of free radicals and higher values for molecular yields. In this work, we also used our Monte Carlo simulation to investigate the existence of drop of hydrated electron (e[superscript -][subscript aq]) self-reaction rate constant at 150 °C. One of the main sources of H[subscript 2] formation is the self-reaction of hydrated electrons. The temperature dependence of the rate constant of this reaction (k[subscript 1]), measured under alkaline conditions, reveals that the rate constant drops abruptly above ~150 °C. However, when this drop in the e[superscript -][subscript aq] self-reaction rate constant is included in our code for low (isolated spurs) and high (cylindrical tracks) linear energy transfer (LET), g(H[subscript 2]) shows a marked downward discontinuity at ~150 °C which is not observed experimentally. The consequences of the presence of this discontinuity in H[subscript 2] yield for both low and high LET radiation are discussed. Another reaction that might explain the anomalous increasing of H[subscript 2] yield with temperature is the reaction of H[superscript •] atoms with water previously proposed by Swiatla-Wojcik and Buxton (2005) whose rate constant is still in controversial.

Les détecteurs ATLAS-MPX sont des détecteurs Medipix2-USB recouverts de convertisseurs de fluorure de lithium et de polyéthylène pour augmenter l’efficacité de détection des neutrons lents et des neutrons rapides respectivement. Un réseau de quinze détecteurs ATLAS-MPX a été mis en opération dans le détecteur ATLAS au LHC du CERN. Deux détecteurs ATLAS-MPX de référence ont été exposés à des sources de neutrons rapides 252 Cf et 241 AmBe ainsi qu’aux neutrons rapides produits par la réaction 7Li(p, xn) pour l’étude de la réponse du détecteur à ces neutrons. Les neutrons rapides sont principalement détectés à partir des protons de recul des collisions élastiques entre les neutrons et l’hydrogène dans le polyéthylène. Des réactions nucléaires entre les neutrons et le silicium produisent des particules-α. Une étude de l’efficacité de reconnaissance des traces des protons et des particules-α dans le détecteur Medipix2-USB a été faite en fonction de l’énergie cinétique incidente et de l’angle d’incidence. L’efficacité de détection des neutrons rapides a été évaluée à deux seuils d’énergie (8 keV et 230 keV) dans les détecteurs ATLAS-MPX. L’efficacité de détection des neutrons rapides dans la région du détecteur couverte avec le polyéthylène augmente en fonction de l’énergie des neutrons : (0.0346 ± 0.0004) %, (0.0862 ± 0.0018) % et (0.1044 ± 0.0026) % pour des neutrons rapides de 2.13 MeV, 4.08 MeV et 27 MeV respectivement. L’étude pour déterminer l’énergie des neutrons permet donc d’estimer le flux des neutrons quand le détecteur ATLAS-MPX est dans un champ de radiation inconnu comme c’est le cas dans le détecteur ATLAS au LHC. / ATLAS-MPX detectors are Medipix2-USB detectors covered with lithium fluoride and polyethylene converters in order to increase the detection efficiency of slow neutrons and fast neutrons respectively. A network of fifteen ATLAS-MPX detectors has been put in operation in the ATLAS detector at CERN-LHC. Two reference detectors ATLAS-MPX were exposed to two fast neutrons sources 252 Cf and 241 AmBe as well as fast neutrons produced by the reaction 7 Li( p, xn) for the study of the detector response to those neutrons. Fast neutrons are primarily detected by recoil protons from elastic collisions between neutrons and hydrogen in the polyethylene. In addition, α -particles are produced by nuclear reactions between neutrons and silicon. A study of the efficiency of proton and alpha particle track recognition of Medipix2-USB was done as a function of the initial kinetic energy and incidence angle. The detection efficiency of fast neutrons was evaluated for two energy thresholds (8 keV and 230 keV) of ATLAS-MPX detector. The fast neutron detection efficiency of the detector region covered in polyethylene increases with neutron energy: (0.0346 ± 0.0004) %, (0.0862 ± 0.0018) % and (0.1044 ± 0.0026) % for fast neutrons of 2.13 MeV, 4.08 MeV and 27 MeV respectively. The method for the measurement of neutron energy allows an estimate of the neutron flux when the ATLAS MPX detector is in an unknown radiation field as it is the case in the ATLAS detector at LHC.

Les réacteurs actuels produisent deux types de déchets dont la gestion et le devenir soulèvent des problèmes. Il s’agit d’abord de certains produits de fission et de noyaux lourds (isotopes de l’Américium et du Curium) au-delà de l’uranium appelés actinides mineurs. Deux options sont envisagées : le stockage en site géologique profond et/ou l’incinération de ces déchets dans un flux de neutrons rapides, c’est-à-dire, la transmutation par fission. Ces études font appel à de nombreuses données neutroniques. Malheureusement, les bases de données présentent encore de nombreuses insuffisances pour parvenir à des résultats fiables. L’objectif de ce travail est ici d’actualiser des données nucléaires et de les compléter. Nous avons ainsi mesuré la section efficace de fission de l’243Am (7370 ans) en référence à la diffusion élastique (n,p) afin de fournir des données indépendantes des mesures existantes dans la gamme des neutrons rapides (1 - 8 MeV). La réaction 243Am(n,f) a été analysée en utilisant un modèle statistique décrivant les voies de désexcitation du noyau composé d’244Am. Ainsi les sections efficaces de capture radiative (n,?) et de diffusion inélastique (n,n’) ont pu être évaluées. La mesure directe des sections efficaces neutroniques d’actinides mineurs constitue très souvent un véritable défi compte tenu de la forte activité des actinides mineurs. Pour cela, une méthode indirecte a été développée utilisant les réactions de transfert dans le but d’étudier certains isotopes du curium. Les réactions 243Am(3He,d)244Cm, 243Am(3He,t)243Cm et 243Am(3He,alpha)242Am nous ont permis de mesurer les probabilités de fission des noyaux de 243,244Cm et de l’242Am. Les sections efficaces de fission des curiums 242,243Cm(162,9 j, 28,5 ans) et de l’américium 241Am sont obtenues en multipliant ces probabilités par les sections efficaces calculées de formation des noyaux composés. Pour chaque mesure, une évaluation précise des erreurs a été réalisée à travers une étude des variances-covariances des résultats présentés. Pour les mesures de la réaction 243Am(n,f), une analyse des corrélations d’erreurs a permis d’interpréter la portée de ces mesures au sein des mesures existantes. / The existing reactors produce two kinds of nuclear waste : the fission products and heavy nuclei beyond uranium called minor actinides (Americium and Curium isotopes). Two options are considered: storage in deep geological site and/or transmutation by fast neutron induced fission. These studies involve many neutron data. Unfortunately, these data bases have still many shortcomings to achieve reliable results. The aim of these measurements is to update nuclear data and complement them. We have measured the fission cross section of 243Am (7370y) in reference to the (n,p) elastic scattering to provide new data in a range of fast neutrons (1 - 8 MeV). A statistical model has been developed to describe the reaction 243Am(n,f). Moreover, the cross sections from the following reactions have been be extracted from these calculations: inelastic scattering 243Am(n,n’) and radiative capture 243Am(n,?) cross sections. The direct measurements of neutron cross sections are often a challenge considering the short half-lives of minor actinides. To overcome this problem, a surrogate method using transfer reactions has been used to study few isotopes of curium. The reactions 243Am(3He, d)244cm, 243Am(3He, t)243cm and 243Am(3He, alpha)242Am allowed to measure the fission probabilities of 243,244Cm and 242Am. The fission cross sections of 242,243Cm(162,9d, 28,5y) and 241Am(431y) have been obtained by multiplying these fission probabilities by the calculated compound nuclear neutron cross section relative to each channel. For each measurement, an accurate assessment of the errors was realized through variance-covariance studies. For measurements of the reaction 243Am(n,f), the analysis of error correlations allowed to interpret the scope of these measures within the existing measurements.

Les détecteurs ATLAS-MPX sont des détecteurs Medipix2-USB recouverts de convertisseurs de fluorure de lithium et de polyéthylène pour augmenter l’efficacité de détection des neutrons lents et des neutrons rapides respectivement. Un réseau de quinze détecteurs ATLAS-MPX a été mis en opération dans le détecteur ATLAS au LHC du CERN. Deux détecteurs ATLAS-MPX de référence ont été exposés à des sources de neutrons rapides 252 Cf et 241 AmBe ainsi qu’aux neutrons rapides produits par la réaction 7Li(p, xn) pour l’étude de la réponse du détecteur à ces neutrons. Les neutrons rapides sont principalement détectés à partir des protons de recul des collisions élastiques entre les neutrons et l’hydrogène dans le polyéthylène. Des réactions nucléaires entre les neutrons et le silicium produisent des particules-α. Une étude de l’efficacité de reconnaissance des traces des protons et des particules-α dans le détecteur Medipix2-USB a été faite en fonction de l’énergie cinétique incidente et de l’angle d’incidence. L’efficacité de détection des neutrons rapides a été évaluée à deux seuils d’énergie (8 keV et 230 keV) dans les détecteurs ATLAS-MPX. L’efficacité de détection des neutrons rapides dans la région du détecteur couverte avec le polyéthylène augmente en fonction de l’énergie des neutrons : (0.0346 ± 0.0004) %, (0.0862 ± 0.0018) % et (0.1044 ± 0.0026) % pour des neutrons rapides de 2.13 MeV, 4.08 MeV et 27 MeV respectivement. L’étude pour déterminer l’énergie des neutrons permet donc d’estimer le flux des neutrons quand le détecteur ATLAS-MPX est dans un champ de radiation inconnu comme c’est le cas dans le détecteur ATLAS au LHC. / ATLAS-MPX detectors are Medipix2-USB detectors covered with lithium fluoride and polyethylene converters in order to increase the detection efficiency of slow neutrons and fast neutrons respectively. A network of fifteen ATLAS-MPX detectors has been put in operation in the ATLAS detector at CERN-LHC. Two reference detectors ATLAS-MPX were exposed to two fast neutrons sources 252 Cf and 241 AmBe as well as fast neutrons produced by the reaction 7 Li( p, xn) for the study of the detector response to those neutrons. Fast neutrons are primarily detected by recoil protons from elastic collisions between neutrons and hydrogen in the polyethylene. In addition, α -particles are produced by nuclear reactions between neutrons and silicon. A study of the efficiency of proton and alpha particle track recognition of Medipix2-USB was done as a function of the initial kinetic energy and incidence angle. The detection efficiency of fast neutrons was evaluated for two energy thresholds (8 keV and 230 keV) of ATLAS-MPX detector. The fast neutron detection efficiency of the detector region covered in polyethylene increases with neutron energy: (0.0346 ± 0.0004) %, (0.0862 ± 0.0018) % and (0.1044 ± 0.0026) % for fast neutrons of 2.13 MeV, 4.08 MeV and 27 MeV respectively. The method for the measurement of neutron energy allows an estimate of the neutron flux when the ATLAS MPX detector is in an unknown radiation field as it is the case in the ATLAS detector at LHC.