Dans le cadre de la mission de surveillance radiologique de l’environnement de l’Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN), le Laboratoire de Mesure de la Radioactivité dans l’Environnement (LMRE) réalise la mesure de la concentration en activité dans différentes matrices environnementales. Il s’agit de matrices biologiques (mousses aquatiques, algues, lait, légumes …), de sols, d’eaux ou encore de filtres de prélèvement d’aérosols.Les radionucléides artificiels recherchés sont en très faible proportion par rapport à certains radionucléides naturels : le potassium 40 dans les matrices biologiques ou encore les descendants particulaires du radon dans les filtres d’aérosols. L’important fond Compton induit par ces radionucléides naturels dans le spectre gamma complique la détermination des radionucléides présents au niveau trace.Un moyen de s’affranchir de ce fond Compton est de faire une mesure par spectrométrie $gamma$ en coïncidence en utilisant au moins deux détecteurs. La méthode a été développée sur un système existant, le système anti-Compton constitué d’un détecteur germanium entouré d’un scintillateur NaI(Tl), avec le développement d’un algorithme d’analyse et de l’étalonnage par simulation Monte Carlo si nécessaire. De plus, un nouveau système de mesure en coïncidence a été conçu par simulation Monte Carlo puis mis en service pour pallier les limites du système anti-Compton. Ce nouveau système de mesure, nommé Léda, est composé de deux détecteurs germanium face à face, entourés d’un scintillateur NaI(Tl) ; il possède plusieurs voies de mesure, chacune présentant une amélioration en termes de limite de détection pour tous les radionucléides mesurés. / The French Institute of Radiation Protection and Nuclear Safety (IRSN) is in charge of the radiological surveillance of the environment. In this framework the Laboratory of Environment Radioactivity Measurement (LMRE) measures the radioactivity concentrations in various environmental samples: biological matrices (aquatic moss, seaweed, milk, vegetables …), soils, waters or aerosol filters.Artificial radionuclides searched are in low proportion compared to natural radionuclides: potassium 40 in biological matrices or radon particular daughters in aerosol filters. The significant Compton continuum induced in the gamma spectrum makes difficult the identification and the quantification of radionuclides present at trace level.The use of two detectors enables to make coincident spectrometry in order to decrease this Compton background. This technique was developed with an existing system of the laboratory, the anti-Compton system, composed of a germanium detector surrounded by a NaI(Tl) scintillator. A data analysis algorithm was developed and also a Monte Carlo calibration if radionuclides measured are not available in standard source. Moreover a new coincident measurement system was designed by Monte Carlo simulation, called Leda consisting of two germanium detectors face to face surrounded by a NaI(Tl) scintillator. This new system overcomes the limits of the anti-Compton system. Different measurement channels improve the detection limits for all radionuclides measured in our laboratory.

Les réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium sont en développement en vue d'assurer une quatrième génération de réacteurs répondant à la demande énergétique, tout en assurant la préservation des ressources d'uranium par un fonctionnement en surgénérateur. L'objectif de la filière est également d'améliorer la gestion de la radiotoxicité des déchets produits par transmutation des actinides mineurs et de contrôler la non-prolifération par un fonctionnement en cycle fermé. Une instrumentation de surveillance et de contrôle de ce type de réacteur a été étudiée dans cette thèse. La spectrométrie gamma de nouvelle génération permet, par les hauts taux de traitement aujourd'hui accessibles, d'envisager de nouvelles approches pour suivre avec une précision accrue la puissance neutronique et de détecter plus précocement des ruptures de gaine combustible. Des simulations numériques ont été réalisées et une campagne d'essai a été menée à bien sur le réacteur Phénix de Marcoule. Des perspectives prometteuses ont été mises en exergue pour ces deux problématiques.

L'évolution des nombres magiques en fonction du nombre de neutrons est aujourd'hui un axe de recherche majeur en physique nucléaire. Cette évolution qui se traduit par des modifications profondes de la structure de ces noyaux exotiques, se manifeste expérimentalement par des changements rapides de collectivité et de forme. Dans cette thèse nous avons étudié les noyaux situés autour du 68Ni produits par collisions dites profondément inélastiques au GANIL. Les noyaux d'intérêts ont été sélectionnés et identifiés grâce au spectromètre VAMOS. Les rayonnements gamma permettant d'étudier leur structure ont été détectés par EXOGAM autour du point cible ainsi que par un dispositif spécifique installé au plan focal de VAMOS afin d'identifier les isomères pour une des deux expériences. Dans la première, nous avons observé un nouvel état isomère dans le 68Ni dont la configuration basée sur un état intrus proton nous renseigne sur les effets de couches Z=28 et N=40. De nouvelles transitions ont également été identifiées dans les noyaux de Co, Fe et Mn de masse impaire. Dans la seconde expérience, nous avons mesuré la durée de vie des premiers états excités des noyaux 63,65Co en utilisant une méthode utilisant l'effet Doppler. La mesure de ces temps de vie nous permet d'accéder aux probabilités de transitions électromagnétiques, donc à la collectivité. Des comparaisons avec différents modèles théoriques (modèle en couches et champs moyen) nous permettent d'aller plus loin dans l'interprétation et d'avoir des informations supplémentaires sur l'interaction entre les protons et les neutrons ainsi que sur l'évolution de la collectivité dans cette région de masse.

Cette thèse s’inscrit dans le cadre d’une collaboration entre le CEA et ORANO Mining, visant à améliorer la sensibilité et la précision des mesures radiométriques de l’uranium dans le cadre de l’exploration et de l’exploitation minières, notamment pour les échantillons de minerai. Dans un premier temps, les méthodes de mesure nucléaire pour la prospection de l’uranium actuellement utilisées sont présentées ainsi que leurs enjeux, avant d’exposer le développement des nouvelles méthodes de spectrométrie gamma qui font l’objet de ces travaux de thèse. Elles exploitent notamment le phénomène d’auto-fluorescence X de l’uranium, dont le signal n’est actuellement pas utilisé, pour réduire les temps de mesure et en améliorer la précision. L'auto-fluorescence X, est provoquée par les rayonnements gamma d'isotopes radioactifs présents dans le minerai, comme le 214Pb et 214Bi, créant par diffusion Compton un important continuum au-delà de la discontinuité d'absorption K de l'uranium à 115.6 keV. Il en résulte l'émission de raies X-K de fluorescence de l'uranium, autour de 100 keV, représentatives de la teneur en uranium sur une profondeur de plusieurs centimètres, ce qui est particulièrement intéressant pour la mesure des échantillons ou carottes de minerai. L'intensité de l'auto-fluorescence dépend de l'activité des isotopes radioactifs présents dans le minerai, qui peut être quantifiée par spectrométrie gamma classique via leurs raies caractéristiques, ainsi que de la densité et de la minéralogie du minerai. En plus de la teneur en uranium, il est possible de détecter une hétérogénéité, par exemple une pépite d’uranium, en comparant les teneurs déduites de la raie d’émission passive du 234Th à 92 keV et de la raie XKα1 de fluorescence de l’uranium à 98 keV. Ces premières approches par spectrométrie gamma haute résolution avec un détecteur au germanium hyper pur ont fait l’objet d’une mise au point par simulation numérique avec le code MCNP et d’une qualification expérimentale avec des spectres gamma acquis par ORANO, puis au Laboratoire de Mesures Nucléaires du CEA Cadarache avec des échantillons de minerai réels. La méthode a aussi fait l’objet d’un dépôt de demande de brevet. La thèse étudie ensuite la possibilité de caractériser la teneur en uranium et de détecter des déséquilibres potentiels avec ses descendants, comme les isotopes 214Pb et 214Bi qui sont les principaux contributeurs au signal total, par spectrométrie gamma basse résolution avec un scintillateur NaI(Tl). Une approche par analyse de zones d'énergie du spectre gamma est développée par simulation et qualifiée en laboratoire, qui a fait aussi l’objet d’une demande de brevet. Ces nouvelles approches ont débouché sur le lancement par ORANO Mining de l’industrialisation d’un nouveau dispositif de mesure d’échantillons, ainsi que d’une nouvelle sonde gamma pour les puits de forage. / This PhD thesis in the frame of CEA - ORANO Mining collaboration aimed at improving the sensitivity and precision of radiometric uranium measurements for mining exploration and exploitation, particularly for ore samples characterisation. Before explaining the development of new gamma spectrometry methods, a survey of nuclear measurement methods currently used in this field are presented as well as their limitations. The new proposed methods exploit uranium X-ray fluorescence in order to reduce measurement time and improve accuracy. Gamma radiation from radioactive isotopes of the natural uranium decay chain, such as 214Pb and 214Bi, create a large Compton scattering continuum beyond the K-absorption discontinuity at 115.6 keV, leading to X-ray fluorescence. Uranium fluorescence K lines, in the 100 keV region, are representative of the uranium concentration up to a depth of a few centimetres, which is particularly interesting for small samples and drill cores. The intensity of self-fluorescence depends on the activity of the radioactive isotopes present in the ore, which can be directly quantified by gamma spectrometry from their characteristic lines, and on the density and mineralogy of the ore. In addition to uranium content, it is possible to detect a heterogeneity, for instance a uranium nugget, by comparing the 234Th passive emission line at 92 keV and the uranium XKα1 fluorescence line at 98 keV. This high-resolution gamma spectrometry approach using a hyper-pure germanium detector has been developed by MCNP numerical simulation, and then experimentally qualified using existing gamma spectra acquired by ORANO as well as new ore sample measurements at CEA Cadarache Nuclear Measurement Laboratory. Beyond this patent pending method, the PhD thesis studies the characterization of uranium content and potential imbalances between uranium and its radioactive daughters, such as the main signal contributors 214Pb and 214Bi, by low-resolution gamma spectrometry with a NaI(Tl) scintillator. An approach based on the analysis of energy areas of the gamma spectrum has been developed by numerical simulation and experimentally qualified in the Nuclear Measurement Laboratory. This new method is also patent pending and the outcome of this PhD work is the ongoing industrialization, by ORANO Mining, of an in situ measurement system for samples, and of a new borehole gamma probe.

Il est maintenant établi qu'il existe un ïlot d'inversion autour du noyau riche en neutrons $^{32}$Mg (12 protons, 20 neutrons) en contradiction avec l'image de la fermeture de couche N=20. Cette inversion implique une coexistence de forme entre les configurations sphériques et déformée. Le travail présent étudie la spectroscopie $\gamma$ des noyaux de cette région grâce à une expérience réalisée au GANIL avec un faisceau secondaire composite produit par fragmentation. L'originalité de cette méthode utilisée réside dans la possibilité d'étudier simultanément plusieurs noyaux, et pour chaque noyau d'explorer plusieurs voies de réaction. Le spectromètre VAMOS a été utilisé pour l'identification des éjectiles. Les rayonnements $\gamma$ étaient détectés par EXOGAM, un ensemble de détecteurs germanium. Les détecteurs utilisés avant et après la cible de C$D_2$permettaient une identification unique des noyaux et une sélection de la voie réaction : diffusion inélastique, réactions de transferts et de fragmentation.<br />Les noyaux suivants ont été étudiés: $^{28}$Ne, $^{30-32}$Mg, $^{31-34}$Al, $^{33-35}$Si, $^{35}$P. De nouvelles transitions ont été observées. Les distributions angulaires de rayonnements $\gamma$ ainsi que les les corrélations angulaires $\gamma$-$\gamma$ ont pu être mesurées pour certaines transitions. Une attribution des spins et parités de certains états a ainsi été proposée. En particulier, l'assignation de l'état $3^-$ dans le $^{34}$Si est confirmée et un candidat est proposé pour le second état $0^+$, correspondant à la configuration déformée. Dans le $^{32}$Mg, l'état à 2.321 MeV, pour lequel des attributions contradictioires existent, est vraisemblablement un $4^+$, et nous proposons un candidat pour un état $6^+$.

Nous avons construit les schémas de niveaux des deux noyaux 187Ir et 233Pa obtenus par la désintégration d'isotopes de période courte. Au cours de cette étude nous avons utilisé des techniques de spectrométrie rapide gamma et béta avec divers types de spectromètres et des techniques récentes de spectrométrie de coïncidences en ligne avec des ordinateurs. Afin de pouvoir rechercher systématiquement les transitions de faible énergie et éventuellement de multipolarité élevée, nous avons été amenés à mettre au point différents spectrographes béta adaptés à l'étude d'isotopes de périodes courtes, l'un muni d'un sas près du réacteur BR2 de Mol, un autre auprès du séparateur en ligne d'ISOLDE au CERN, et un troisième en ligne avec le réacteur à haut flux Osiris de Saclay. Nous avons pu construire jusqu'à 1 MeV le schéma de niveaux de 233Pa. L'observation de quelques transitions de très basse énergie a permis de comprendre la structure des niveaux inférieurs du schéma. L'étude du couplage de Coriolis entre les trois bandes de rotation bâties sur les états de plus bas spin provenant du niveau i 13/2, et qui est assez fort pour inverser l'ordre de la bande 3/2, montre que le couplage avec les autres états a aussi un rôIe important. L'analyse de ce couplage procure des indications sur le couplage deltaN = ± 2 entre les états 1/2+(400) et 1/2+(660). L'étude du noyau de 187lr a permis l'extension à un noyau plus déformé de la connaissance des niveaux de basse énergie des iridium impairs et en particulier du couplage de Coriolis entre les bandes 3/2+(402) et 1/2+(400). D'autre part, un groupe de niveaux de parité négative reliés à un niveau 11/2 semble inexpliqué par le modèle de Nilsson. Cette particularité, observée aussi dans les isotopes de l'iridium plus proches de la stabilité, semble due à une plus grande déformabilité du noyau qui changerait de forme dans ces états. Ces noyaux sont proches d'une région de transition de phase, illustrée dans le cas des isotopes pairs-pairs du platine par le passage entre A = 184 et A = 186 d'une déformation quadrupolaire positive à une déformation négative. La différence essentielle avec les autres isotopes impairs connus de l'iridium est qu'il existe un plus grand nombre de niveaux de parité négative. Un niveau 9/2-, mis en évidence par des transitions E3 et M2 + E3 en provenant, semble pouvoir être expliqué comme un état de quasi-particule. Dans le cas du noyau de 233Pa, le potentiel moyen semble bien défini; dans celui du noyau de 187Ir, le potentiel moyen est vraisemblablement instable, ce qui souligne la proximité d'une zone de transition de phase. Cette étude a permis d'élaborer les schémas de niveaux de deux noyaux de déformation moyenne situés dans des régions où d'importants mélanges de configuration doivent être pris en considération. Moyennant ces couplages, la plupart des niveaux semblent pouvoir être expliqués en termes de modèle à quasi-particule indépendante. Les données actuelles ont permis de traiter dans les deux noyaux des problèmes de couplage de Coriolis et d'aborder celui du couplage deltaN = ± 2 dans le 233Pa. Il faudrait, pour pouvoir traiter plus complètement ce dernier couplage, disposer d'un plus grand nombre de paramètres dont certains pourraient peut-être être fournis par des résultats de réactions nucléaires.

Dans le domaine de la mesure de faibles masses de matière fissile (235U, 239Pu, 241Pu...) dans des colis de déchets radioactifs, l'Interrogation Neutronique Active (I.N.A.) est une méthode de mesure non-destructive permettant d'atteindre de bonnes performances. Elle reste cependant pénalisée par des incertitudes liées notamment aux effets de la matrice du colis de déchets. L'objectif de cette thèse est le développement d'une méthode de correction de ces effets de matrice, reposant sur la détermination de la teneur en matériaux absorbants (chlore et hydrogène) dans une matrice homogène de 118 litres. L'idée exploitée est d'utiliser la spectrométrie des rayonnements gamma de capture neutronique pour identifier et quantifier les composants de la matrice et en déduire un indicateur de sa teneur relative en chlore, afin de choisir le coefficient d'étalonnage le plus représentatif pour l'interprétation de la mesure neutronique I.N.A. Ce document expose tout d'abord les besoins de contrôle et de caractérisation des objets radioactifs ainsi que les moyens employés dans le cadre de la mesure nucléaire. Un accent particulier est mis sur l'I.N.A. Les colis de déchets concernées dans cette thèse sont des déchets technologiques, de densité inférieure à 0,4 g/cm3 et constituées majoritairement de matériaux hydrogénés et chlorés. L'intérêt des rayonnements gamma de capture pour la détermination d'un indicateur de la teneur relative en chlore des matrices et la méthode de correction définie sont ensuite exposés. Des premiers essais expérimentaux réalisés auprès d'une cellule de mesure I.N.A. existante (PROMETHEE 6) ont révélé son inadéquation au problème posé. En effet, aucun signal hydrogène provenant des matrices n'a pu être mis en évidence compte tenu d'un même signal parasite intense. En outre, le niveau de signal chlore mesuré s'est avéré faible. Une cellule de mesure dédiée à la détection des rayonnements gamma de capture, baptisée REGAIN (REcherche des Gamma d'Activation et Irradiation Neutronique), a alors été dimensionnée à l'aide du code de calcul Monte-Carlo N-Particle (MCNP). Les mesures effectuées auprès de cette nouvelle cellule ont permis de mettre en évidence l'hydrogène des matrices et d'obtenir des signaux gamma d'intérêt utilisables. L'exploitation de ces résultats a ensuite conduit à la définition d'une méthode de correction reposant sur le tracé d'abaques reliant l'indicateur retenu - rapport du signal chlore (doublet à 786/88 keV) et du signal hydrogène (raie à 2223,3 keV) - à la teneur relative en PolyChlorure de Vinyle (PVC) de la matrice, puis au coefficient d'étalonnage I.N.A. calculé par le code de calcul MCNP. Cette méthode de correction réduit l'incertitude sur la masse de contaminant annoncée par rapport à l'interprétation pénalisante réalisée sans aucune connaissance de la composition de la matrice, et ce sur la majeure partie du domaine de compositions et de densités étudié. Les limites actuelles de la méthode proposée se situent principalement dans la dispersion de l'indicateur choisi en fonction de la densité pour une composition de matrice donnée.

Les travaux de recherche de cette thèse portent sur deux parties: l'évaluation de l'auto-absorption des rayonnements gamma et l'étude de la fonction de réponse des capteurs à pixels actifs pour la dosimétrie en temps réel. Dans le processus d'analyse quantitative de la radioactivité par spectrométrie gamma, l'étalonnage en rendement de détection de la chaîne est une étape essentielle. Outre le problème des interférences, l'atténuation des photons dans l'échantillon et l'effet de sommation en cas de cascade de transitions gamma sont les deux principaux facteurs déterminants dans ce type d'analyse. Dans ce contexte des mesures expérimentales et des calculs de simulation Monte Carlo, ont été réalisés pour étudier le phénomène de la self-absorption et évaluer les effets de matrice dans le cas des échantillons volumineux. Cette étude a permis de corriger les analyses par spectrométrie gamma des phosphates marocains. La deuxième partie de la thèse consiste à appliquer des capteurs CMOS de type MIMOSA, dérivés de ceux développés par l'IReS et le LEPSI pour la physique des particules, à la détection de rayonnements de neutrons et alpha, pour en faire des dosimètres léectroniques impulsionnels personnels. Ces appareils doivent permettre de suivre en temps réel les concentations du radon dans des environnements variés. Des codes ont été élaborés pour l'acquisition et l'analyse des données enregistrées par un système conçu pour cette application. Des tests ont été effectués pour la détection du radon et descendants émanant d'une source de Radium. Les résultats de ces tests ont été comparés aux mesures obtenues par d'autres techniques passives et actives. Des calculs de simulation Monte Carlo de la fonction de réponse du système aux neutrons rapides à l'aide du code MCNP ont été effectués.

La spectrométrie gamma est une des mesures non destructives passives la plus utilisée pour la quantification des radionucléides dans les déchets nucléaires. Le travail de thèse a pour but l'amélioration de l'exploitation du spectre gamma (c'est-à-dire après l'étape d'acquisition du spectre). L'exploitation des spectres se faisant en deux étapes (restituer les énergies et les surfaces nettes des pics contenus dans le spectre et déterminer le rendement de détection de la mesure), le travail de thèse s'est divisé en deux parties. Dans un premier temps, nous avons mis en place un procédé de validation qui quantifie les incertitudes engendrées par l'extraction des énergies et des surfaces et qui est applicable à n'importe quel logiciel de déconvolution. Avec ce procédé, nous avons étudié les performances de la déconvolution effectuée par le logiciel SINBAD. Le travail de thèse a ainsi permis de disposer d'un outil automatisé d'extraction des énergies et des surfaces nettes des pics d'absorption validé et dont les incertitudes sont quantifiées. Enfin, la deuxième partie de la thèse a permis de définir une méthode automatisée de calcul du rendement de détection, applicable à n'importe quel objet mesuré. La faisabilité de la méthode sur des cas simples a été attestée par le travail de thèse. L'extrapolation à des cas plus complexes devra faire l'objet d'études supplémentaires.

La mesure nucléaire non destructive doit apporter des réponses aux grands enjeux de l'industrie nucléaire que sont la sûreté des installations nucléaires et la santé, l'impact environnemental, la performance, la fiabilité et la maîtrise des coûts. Elle a pour but de caractériser, sans le dégrader, un objet, contaminé par un ou des radionucléides. Qu'elle soit active ou passive, elle est déployée pour la quantification des radionucléides présents dans les effluents, les déchets liquides et solides, l'évaluation des masses de matières en rétention. Elle est aussi déployée de manière qualitative et/ou quantitative pour le suivi de procédé. Dans ce cas, elle revêt un caractère de contrôle de qualité de production mais la plupart du temps elle constitue un caractère de surveillance du respect du référentiel autorisé de fonctionnement de l'unité de production nucléaire. Les résultats issus de ces mesures alimentent directement le suivi matière et les inventaires radiologiques des produits nucléaires. La notion d'inventaire radiologique est notamment liée aux exutoires pour ce qui concerne les déchets tandis que la notion d'inventaire matière est liée au suivi des matières nucléaire des unités de criticité. L'objectif est donc de donner une valeur quantitative et/ou qualitative avec les incertitudes associées, détaillées et chiffrées, sur les radionucléides composant la contamination de l'objet. L'objet contaminé peut être de différentes formes géométriques, de taille et de composition physico-chimique. Pour être opérationnelle, la mesure nucléaire doit intégrer les appareils, les actions de mesure, l'établissement et l'utilisation des méthodologies associés. Je retrace, dans ce mémoire d' HDR, les principaux travaux de recherche et développement que j'ai mené ou auxquels j'ai participé pour répondre à ces objectifs. Ces travaux portent sur la métrologie des rayonnements nucléaires et sont appliqués sur trois principaux types de mesures que sont la spectrométrie gamma, la spectrométrie alpha et le comptage neutronique passif ou actif.