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Searching for long transient gravitational waves in the LIGO-Virgo data / Recherche de signaux transitoires longs d’ondes gravitationnelles dans les données LIGO-Virgo

Franco, Samuel 03 July 2014 (has links)
Cette thèse présente les résultats de l'analyse all-sky STAMPAS de recherche de signaux transitoires longs d'ondes gravitationnelles, dans les données 2005-2007 des interféromètres LIGO et Virgo. Les ondes gravitationnelles sont des perturbations de la métrique de l'espace-temps, et les expériences Virgo et LIGO sont conçues pour les détecter. Ces expériences sont des interféromètres de Michelson, avec des bras longs respectivement de 3 km et 4 km, dont la luminosité en sortie est modifiée lors du passage d'une onde gravitationnelle.Jusqu'à très récemment, les pipelines de recherche de signaux transitoires se concentraient uniquement sur les signaux courts, qui durent moins d'une seconde, et sur les signaux de coalescence de binaires. STAMPAS est l'un des tout premiers pipelines entièrement dédiés à la recherche de signaux transitoires longs, qui durent d'une à plusieurs centaines de secondes.Ces signaux sont émis, entre autres, par les instabilités qui apparaissent pendant la violente création des proto-étoiles à neutrons. Les instabilités dans les supernovae à effondrement gravitationnel et celles des disques d'accrétion sont également de possibles sources de signaux transitoires longs. Les coalescences de binaires excentriques de trous noirs sont elles aussi censées émettre de puissantes ondes gravitationnelles pendant plusieurs secondes avant leur fusion.STAMPAS est basé sur la corrélation de données issues de deux interféromètres. On construit des cartes temps-fréquence à partir des données, et leurs pixels les plus significatifs sont agrégés et forment les "triggers" (candidats potentiels d'ondes gravitationnelles). Aucune hypothèse sur la provenance, le temps ou la forme des signaux recherchés n'est formulée.La première analyse effectuée avec STAMPAS a été réalisée à partir des données acquises entre 2005 et 2007 par les deux détecteurs LIGO. Après une sélection rigoureuse des "triggers", l'analyse en a révélé un taux proche du bruit Gaussien attendu, ce qui constitue un accomplissement majeur. Aucune onde gravitationnelle n'a été détectée, et nous avons établi des limites hautes sur les taux astrophysiques de plusieurs modèles de sources d'instabilités de disques d'accrétion et de coalescences de binaires excentriques de trous noirs. Le pipeline STAMPAS a montré qu'il sera efficace dans la recherche des signaux transitoires longs d'ondes gravitationnelles lors de la prochaine génération d'interféromètres. / This thesis presents the results of the STAMPAS all-sky search for long transient gravitational waves in the 2005-2007 LIGO-Virgo data. Gravitational waves are perturbations of the space-time metric. The Virgo and LIGO experiments are designed to detect such waves. They are Michelson interferometers with 3 km and 4 km long arms, whose light output is altered during the passage of a gravitational wave.Until very recently, transient gravitational wave search pipelines were focused on short transients, lasting less than 1 second, and on binary coalescence signals. STAMPAS is one of the very first pipelines entirely dedicated to the search of long transient gravitational wave signals, lasting from 1s to O(100s).These signals originate, among other sources, from instabilities in protoneutron stars as a result of their violent birth. The standing accretion shock instability in core collapse supernovae or instabilities in accretion disks are also possible mechanisms for gravitational wave long transients. Eccentric black hole binary coalescences are also expected to emit powerful gravitational waves for several seconds before the final plunge.STAMPAS is based on the correlation of data from two interferometers. Time-frequency maps of the data are extracted, and significant pixels are clustered to form triggers. No assumption on the direction, the time or the form of the signals is made.The first STAMPAS search has been performed on the data from the two LIGO detectors, between 2005 and 2007. After a rigorous trigger selection, the analysis revealed that their rate is close to Gaussian noise expectation, which is a significant achievement. No gravitational wave candidate has been detected, and upper limits on the astrophysical rates of several models of accretion disk instability sources and eccentric black holes binary coalescences have been set. The STAMPAS pipeline demonstrated its capabilities to search for any long transient gravitational wave signals during the advanced detector era.Keywords: Gravitational waves, Interferometry, Long transients, Signal Processing, Accretion Disk Instabilities, Eccentric Black Hole Binaries.
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Characterization & detection of electric Arc Detection in Low-Voltage IEC Networks / Caractérisation et détection d’arcs électriques dans un réseau basse tension IEC

Vasile, Costin 12 April 2018 (has links)
Contexte & Motivation:Les installations électriques des bâtiments se détériorent au fil du temps et leur gravité et leur taux de détérioration dépendent de facteurs environnementaux (chaleur, humidité, réactions chimiques corrosives et vieillies isolations) ou d'actions externes indésirables telles que la manipulation humaine erronée, qui conduit à des charges ou des câbles/réseaux endommagés.L'European Fire Academy (EFA) et de nombreuses compagnies d'assurance indiquent que 25% des incendies de bâtiments sont d'origine électrique. Ces incendies peuvent être déclenchés par des circuits surchargés, des court-circuits, des courants de fuite à la terre, des surtensions et / ou des défauts d'arc électrique dans les connexions et les câbles.Les protections électriques classiques telles que les disjoncteurs et les disjoncteurs différentiels offrent une protection insuffisante. Par exemple, en cas de défauts d'arcs en série, la valeur du courant de défaut d'arc reste inférieure à la valeur du courant nominal, car elle est limitée par la résistance du carbone généré par le défaut d'arc. Dans ce cas, toute protection existante peut détecter ce type de faute.Détection de défaut d'arc : approche de traitement du signalDans le cadre de ce travail, l'objectif a été de détecter chaque instant d'arc, ce qui, pour un réseau alternatif, permettrait d'identifier correctement chaque arc dans chaque demi-cycle de réseau où il se produit.En fonction de la caractéristique numérique utilisée à des fins de détection, nous avons introduit différentes classes de méthodes:• Caractéristiques énergétiques (bandes étroite et large bande)• Caractéristiques statistiques (moments statistiques, analyse de la corrélation etc.)• Caractéristiques basées sur un model (ex. modelés AR, ARMA etc.)• Caractéristiques data-driven (utiliser Phase Space Embedding pour les séries temporelles)Chaque approche a été testée et évaluée sur une base de données de signaux construite avec soin, capable de fournir la variabilité du monde réel, dans un cadre d'évaluation statistique qui permet de trouver des seuils appropriés et leurs plages associées. Il donne également des performances relatives, d'une fonctionnalité à l'autre, en fonction de la façon dont les plages de seuils couvrent tout l'espace des caractéristiques.Une approche prometteuse est montrée avec un résultat intermédiaire sur la figure 8. La configuration est plutôt courante, avec une charge résistive (R-Load) en fonctionnement normal, avec un gradateur allumé et ajouté dans la configuration et un arc persistant apparaissant dans le circuit.Il suffit d'analyser simplement la forme d'onde du courant 50 Hz, car même lors d'une simple inspection visuelle, il est difficile d'identifier l'origine du défaut d'arc et s'il est stable ou s'il s'éteint après (ou où). En mesurant correctement le bruit de défaut d'arc haute fréquence et en sélectionnant correctement la bande passante, nous parvenons à obtenir un signal beaucoup plus facile à traiter. L'arc est difficile à détecter en raison de la variation de l'intensité énergétique d'un réseau à l'autre (encore plus: pour un même réseau, ajouter / enlever des charges ou des rallonges modifie la distribution d'amplitude et de fréquence de l'arc). Par conséquent, nous exploitons le caractère aléatoire intrinsèque de l'arc, ce qui permet une variabilité suffisante d'une réalisation d'arc à une autre.En conclusion, nous proposons une nouvelle méthodologie de traitement du signal pour la détection des défauts d'arc, à mettre en œuvre dans un algorithme de produit AFDD. En outre, une autre approche est présentée, basée sur l'analyse de diagramme de phase, qui permet la séparation entre les arcs et les signaux de communication, ce qui est également un grand défi dans ce domaine. / Context & Motivation:Electrical installations in buildings deteriorate, over time and the severity and rate of deterioration depend on environmental factors (such as heat, humidity, corrosive chemical reactions and aging insulations) and unwanted external actions (such as human mishandling, that leads to damaged devices or cables/network).Caution is mandatory when handling electrical installations, seeing that potential hazards include electric shocks, burns, explosions and fire, if proper safety precautions are ignored or neglected. The European Fire Academy (EFA) and many property and casualty insurance companies report that 25% of building fires are electrical in origin. These fires can be triggered by overloaded circuits, short-circuits, earth leakage currents, overvoltage and/or electrical arc faults in connections and cables.Classical electrical protection such as circuit breakers and RCDs offer insufficient protection. For example, in case of series arc faults, the arc fault current value remains below the rated current value, since it is limited by the resistance of the carbon generated by the arc fault and by the load itself. In this case, no existing protection can detect such kind of fault.Arc Fault Detection: Signal Processing ApproachIn the context of this work, the objective has been to detect each instant of arcing, which for an AC network, would mean correctly identifying each arcing in each network half-cycle where it occurs.Depending on the numerical feature used for detection purposes, we introduced different classes of methods:• Energy-related features (narrow and wideband)• Statistical features (statistical moments, correlation analysis etc.)• Model-based features (using numerical models, such as AR, for example)• Data-driven features (using Phase Space Embedding for time series)Each approach has been tested & evaluated on a carefully constructed signal database, capable of supplying real-world variability, within a statistical evaluation framework which enables finding suitable thresholds and their appropriate ranges. It also gives relative performances, from one feature to another, based on how threshold ranges cover the entire feature space.A promising approach is shown with an intermediary result in Figure 9. The configuration is rather common, with a resistive load (R – Load) in normal operation, with a dimmer being turned on and added in the configuration and a persistent arc appearing in the circuit.Figure 9 Resistive load, dimmer and persistent arcing – processing result (example).Simply analyzing the 50Hz line current waveform is insufficient, as even at a simple visual inspection there is difficulty in identifying where the arc fault ignites and if it is a stable one, or if it extinguishes afterwards (or where). By correctly measuring the high frequency arc fault noise and with correct selection of the bandwidth, we manage to obtain a signal much easier to process further on. Arcing is inherently difficult to detect, due to high frequency energy intensity variation from one network to another (even more: for the same network, adding/removing loads or extension cords will change the amplitude and frequency distribution of the arc fault energy). Therefore, we exploit the intrinsic randomness of arcing, which enables sufficient variability from one arcing realization to another.To conclude, we propose a new signal processing methodology for arc fault detection, to be implemented in an AFDD product algorithm. Also, another approach is presented, based on phase diagram analysis, that allows the separation between the arcs and communication signals, which is also a great challenge in this field.
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Développement d'une méthode électrophorétique de séparation de l'uranium, du plutonium et des lanthanides et couplage avec un ICPMS-MC pour l'acquisition de rapports isotopiques / Development of a capillary electrophoresis separation of uranium, plutonium and lanthanides coupled with MC-ICPMS for isotope ratio measurements

Martelat, Benoît 04 October 2017 (has links)
La caractérisation isotopique des éléments présents dans les combustibles nucléaires irradiés est d'une importance majeure pour la qualification et la validation des codes de calculs neutroniques ainsi que la gestion des déchets nucléaires. Le protocole conventionnel pour l'analyse de ces échantillons nécessite plusieurs étapes de séparation par chromatographie liquide. L'uranium (U), le plutonium (Pu) et une fraction contenant les produits de fission et les actinides mineurs, sont séparés par chromatographie sur résine échangeuse d'ions puis les fractions purifiées d'U et de Pu sont analysées par spectrométrie de masse. L'objectif de cette thèse consiste à étudier et développer un protocole analytique applicable sur des échantillons de type combustibles irradiés et employant une technique séparative transposable sur plateforme miniaturisée qui devra pouvoir être couplée à un spectromètre de masse à source plasma et à système multicollection (ICPMS-MC) afin de réaliser en ligne l'analyse isotopique et élémentaire des éléments présents dans le combustible irradié. Une méthode de séparation de l'U, du thorium (Th) et des lanthanides par électrophorèse capillaire (EC) avec préconcentration de l'échantillon a été développée en utilisant le Th(IV) comme analogue chimique du Pu(IV). L'électrolyte de séparation se compose d'acide acétique 0,25M comme complexant ainsi que de sel d'ammonium 0,1M, pour ajuster la force ionique et permettre la préconcentration. Le montage d'EC a été adapté afin d'être intégré en boite à gants et couplé à un ICPMS-MC. La séparation de l'Am de l'U et du Pu a été réalisée sur quelques nL d'une solution de combustible irradié. / Precise isotopic and elemental characterization of nuclear spent fuel is a major concern for the validation of the neutronic calculation codes and waste management in the nuclear industry. The conventional protocol for the analysis of nuclear fuel samples uses several purification steps by liquid chromatography. Uranium (U) and plutonium (Pu) and a fraction containing fission products and minor actinides are separated using ion exchange chromatography prior to the isotopic characterization of the U and Pu fractions by multi-collector mass spectrometry techniques. The objective of the work presented is to develop a new analytical approach based on miniaturized separation techniques like capillary and microfluidic electrophoresis coupled with a multicollector inductively coupled plasma mass spectrometry (MC-ICPMS) detection for online isotopic ratio measurements. An electrophoretic separation method of U, Pu and fission products with a stacking step was developed using thorium (Th) as a chemical analog for Pu(IV). The separation electrolyte is composed of acetic acid (0.25M) as complexing agent for the separation and 0.1M of ammonium salt to realize the stacking step. The instrumentation was adapted to be used in glove box and directly coupled to a MC-ICPMS. The separation of Am, Pu and U was realized with few nL of a spent nuclear fuel solution. The reproducibilities obtained on the isotope ratios were in the order of few ‰ and comparable with those obtained with the conventional analytical protocol. This new protocol will help to reduce the quantities analyzed from µg to ng, the liquid waste volume scale from mL to µL and the sample volumes form µL to nL.
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Nouvelles stratégies d’introduction d’échantillon en MC-ICP-MS pour la bio-géochimie isotopique du mercure en ultra-trace / New sample introduction strategies in MC-ICP-MS for the isotopic bio-geochemistry of mercury at ultra-trace level

Bérail, Sylvain 04 May 2018 (has links)
En complément des analyses de concentration et de spéciation, les analyses des isotopes stables du mercure par MC-ICP-MS sont à l’heure actuelle un outil majeur pour tracer les sources et les transformations de cet élément dans l’environnement. Cette thèse propose le développement de techniques de pré-concentrations couplées au MC-ICP-MS afin de réaliser des analyses isotopiques de mercure au niveau du ng.L-1 (Ultra-trace). La stratégie de pré-concentration en ligne va générer des signaux transitoires courts dont la gestion en MC-ICP-MS représente un réel défi. Afin d’y répondre, une méthode de traitement de données adaptée à ce type de signaux ainsi qu’une méthode de correction du phénomène de dérive isotopique ont été développées. Dans le but de déterminer des compositions isotopiques en mercure total à de faibles concentrations, le couplage d’une génération de vapeur froide, d’une double amalgamation sur or (CVG-DGA) et d’un MC-ICP-MS a été développé. Cette nouvelle technique donne des précisions externes de l’ordre de 0.20 à 0.30‰ (2SD) pour des concentrations en mercure de 5 ng.L-1 en solution. Cette thèse présente également une nouvelle méthode d’analyse isotopique par espèce chimique (CSIA) réalisée à l’aide du couplage d’une chromatographie en phase gazeuse équipée d’un injecteur PTV (GC-PTV) et d’un MC-ICP-MS. Celle-ci permet l’analyse isotopique de plusieurs espèces chimiques avec des précisions externes de l’ordre de 0.30 à 0.40‰ (2SD) pour des concentrations en mercure de 150 ng.L-1 dans des échantillons biologiques.Les développements analytiques de cette thèse ont permis de mesurer directement et de façon automatisée des compositions isotopiques de mercure à des niveaux d’ultra-trace (jusqu’à 5ng.L-1) tout en conservant des précisions compatibles avec les principales questions environnementales posées. Ceci va permettre d’analyser des compartiments environnementaux contenant de faibles quantités de mercure (eaux naturelles, planctons,…) et ouvre ainsi de nouvelles perspectives pour une meilleure compréhension du cycle bio-géochimique du mercure. / In addition to the quantitative and speciation analysis, the analysis of mercury stable isotopes by MC-ICP-MS are now a tool of choice to track sources and pathways of this element in the environment. This PhD thesis presents the development of hyphenation between pre-concentration techniques and MC-ICP-MS to measure isotopic composition of mercury at ng.L-1 levels (Ultra-trace). The on-line pre-concentration strategy will create short transient signals which represent a real challenge for MC-ICP-MS. In order to solve it, a data treatment strategy for this particular signals and a correction method for the isotopic drift were developed.The hyphenation between a cold vapor generation, a dual gold amalgamation (CVG-DGA) and a MC-ICP-MS was developed to determine total mercury isotopic composition. This new technique gives external precisions ranging from 0.20 to 0.30‰ (2SD) for Hg concentration in solution of 5 ng.L-1. This PhD thesis also reports a new method to perform mercury compound specific isotopic analysis (CSIA) using a gas chromatography fitted with a PTV injector (GC-PTV) coupled to the MC-ICP-MS. This allows the isotopic analysis of several species with external precisions ranging from 0.30 to 0.40‰ (2SD) for mercury concentration down to 150 ng.L-1 in biological samples.The analytical developments proposed in this PhD thesis allows to automatically and directly measure mercury isotopic compositions at ultra-trace levels (down to 5 ng.L-1) while keeping precision compatible with main environmental questions. This will allow to analyze environmental compartment containing very low amount of mercury (natural waters, planktons,…) and then open new perspectives for a better understanding of the bio-geochimical cycle of mercury.
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Nouveaux modèles d'estimation monophone de distance et d'analyse parcimonieuse : Applications sur signaux transitoires et stationnaires bioacoustiques à l’échelle / New models for distance estimation monophone data and sparse analysis : Application to transient signals and stationary signals on large scale bioacoustic data

Doh, Yann 17 December 2014 (has links)
Les ondes acoustiques subissent peu de dispersion dans le milieu marin, comparé au milieu aérien. Certaines espèces de cétacés communiquent ainsi à grande distance, d'autres utilisent leurs émissions sonores pour s'orienter. La bioacoustique consiste à étudier ces espèces à partir de l'analyse de leurs sons, c'est-à-dire à les détecter, classer, localiser. Cela peut se faire via un réseau d'hydrophones au déploiement fastidieux. Afin de contribuer au passage à l'échelle de la bioacoustique, cette thèse propose des modèles originaux mono-hydrophone pour l'analyse de ces signaux stationnaires ou transitoires. Premièrement, nous dérivons un nouveau modèle d'estimation de la distance entre une source impulsive (ex. biosonar) et un hydrophone. Notre modèle théorique, l'Intra Spectral ATténuation(ISAT), dérive des lois acoustiques de déformation spectrale du signal transitoire induite par l'atténuation durant sa propagation. Ce modèle relie les rapports énergétiques des bandes de fréquences pondérés par un modèle de perte par atténuation fréquentielle (Thorp ou Leroy) à la distance de propagation. Nous approximons aussi ISAT par un modèle neuromimétique. Ces deux modèles sont validés sur le sonar du cachalot (Physeter macrocephalus) enregistré avec notre bouée acoustique autonome BOMBYX et notre système d'acquisition DECAV en collaboration avec le Parc National de Port-Cros et le sanctuaire Pelagos pour la protection des mammifères marins en Méditerranée. Les mesures d'erreur (RMSE) d'environ 500 mètres sur nos références du centre d'essai OTAN aux Bahamas présentent un intérêt opérationnel. Deuxièmement, nous proposons une analyse originale de l'évolution des voisements de cétacé par codage parcimonieux. Notre encodage des cepstres par apprentissage non supervisé d'un dictionnaire met en évidence l'évolution temporelle des bigrammes des chants que les baleines à bosse mâles émettent durant la période de reproduction. Nous validons ce modèle sur nos enregistrements du canal de Sainte-Marie à Madagascar entre 2008 et 2014, via notre réseau d'hydrophones BAOBAB qui constitue une première dans l'Océan Indien. Nos modèles s'inscrivent dans le projet Scaled Bioacoustics (SABIOD, MI CNRS) et ouvrent de nouvelles perspectives pour les passages à l'échelle temporelle et spatiale de la bioacoustique. / Acoustic waves show low dispersion due to the underwater propagation, compared to the propagation in the air. Some species of cetaceans communicate at long distance, others use their sound production for orientation. The goal of the scientic area called bioacoustics is to study animal species based on the analysis of their emitted sound. Their sounds can be used to detect, to classify and to locate the cetaceans. Recordings can be done with an passive acoustic array of multiple hydrophones, but this method is expensive and difficult to deploy. Thus, in order to scale this approach, we propose in this Phd thesis several original single hydrophone models to analyze these stationary or transient signals.Firstly, we provide a new theoretical model to estimate the distance between the impulsive source (ex. biosonar of the cetacean) and the hydrophone. Our model, the Intra Spectral ATtenuation (ISAT), is based on the spectral signal alteration due to the underwater acoustic propagation, especially the differences in different frequency bands. We also approximated ISAT by an artificial neural network. Both models are validated on clicks emitted by sperm whales (Physeter macrocephalus) recorded by our sonobuoy BOMBYX and our data-acquisition system DECAV developed incollaboration with the National Park of Port-Cros (France) and the Pelagos sanctuary for the protection of marine mammals in the Mediterranean sea (France). The error (RMSE) measures on the recordings of the NATO test center in the Bahamas are about500 meters, promising further real applications. Secondly, we worked on the variations of the cetacean vocalizations using the sparse coding method. The encoding of thecepstrums by unsupervised learning of a dictionary shows bigrammic time changes of the songs of humpback whales (Megaptera novaeangliae). We validate this model on signals recorded in the Ste Marie Channel (Madagascar) between 2008 and 2014, through our network of hydrophones BAOBAB which is the first passive acoustic array deployed in the Indian Ocean.Our models are part of the Saled Bioacoustics project (SABIOD, MI CNRS) and open perspectives for temporal and spatial scaling of bioacoustics.
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Analyse multi-capteurs de signaux transitoires issus de systèmes électriques

Gottin, Bertrand 03 September 2010 (has links) (PDF)
Cette thèse a pour objectif principal d'étudier et de proposer des techniques adéquates aux problématiques de détection et de localisation des sources de signaux transitoires dans un réseau de câbles de transport d'énergie. Ainsi, les méthodes proposées tiennent compte de l'ensemble des problématiques liées à la propagation des signaux dans les câbles, les aspects physiques étant pris en compte lors de la mise en place de ces méthodes. Nous proposons pour la détection, d'introduire un critère spécifique de détection de l'ensemble des transitoires du signal reçu. Ce point est très important car un enregistrement peut contenir le transitoire propagé par le trajet direct mais également des réflexions ainsi que d'autre type de transitoires. Pour l'étape d'analyse et de localisation, il est donc très important de pouvoir détecter tous les transitoires, indépendamment de leur énergie. Nous étudions, dans un premier temps, les méthodes les plus connues – la détection à partir du spectrogramme, des ondelettes et des statistiques d'ordre supérieur. Nous prouvons la robustesse de ces méthodes dans le contexte des transitoires électriques mais également leur difficulté à détecter les transitoires de faible amplitude. Nous proposons ainsi l'utilisation du concept de distribution à temps complexe qui effectue la détection des transitoires via la dérivation de la phase du signal. Nous montrons que cette technique fournit de bonnes performances de détection de l'ensemble des transitoires, grâce à l'étude de la phase instantanée qui constitue un très bon élément pertinent en raison de son invariance par rapport à l'amplitude. La phase de localisation repose sur la prise en compte de deux difficultés majeures. La première étant la complexité de propagation d'une impulsion dans un câble et la modélisation physique de cette propagation, la seconde étant la nécessité contraignante d'acquisition synchrone pour un diagnostique on-line multi-capteur. Notre contribution consiste à proposer une technique de localisation qui quantifie la déformation relative subie par les transitoires propagés, en fonction de leur durée de propagation. L'intérêt de cette technique peu coûteuse est prouvé par des tests en configuration simulée ainsi que réelle.
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Développement d'une plateforme analytique jetable basée sur l'isochophorèse pour la séparation et la caractérisation isotopique des lanthanides

Vio, Laurent 06 December 2010 (has links) (PDF)
La caractérisation juste et reproductible en isotopie et en concentration des radioéléments est l'une des thématiques essentielles des laboratoires d'analyse dans le domaine du nucléaire. Afin de minimiser les temps de manipulation en boite à gants des personnels et la production de déchets radioactifs liés à l'analyse de combustibles nucléaires, il est nécessaire de proposer des solutions efficaces et innovantes. Depuis quelques années, la miniaturisation des systèmes séparatifs constitue l'un des axes de développement majeurs de la chimie analytique et ces microsystèmes constituent certainement une des solutions pour répondre aux exigences de l'analyse nucléaire. Ce travail a pour objectif la conception d'une plateforme analytique miniaturisée et à usage unique, dédiée a la séparation des lanthanides, issus des combustibles usés, en amont de leur analyse par spectrométrie de masse. Destiné à remplacer une étape de séparation chromatographique au centre d'un processus analytique de trois étapes, le nouveau protocole basé sur l'isotachophorèse (ITP) doit satisfaire un cahier des charges précis. Les propriétés de complexation des lanthanides ont d'abord été exploitées afin d'obtenir avec un agent chélatant unique et rigoureusement sélectionné, l'acide 2-hydroxy-2-methylbutyrique (HMBA), la sélectivité intra période nécessaire à leur séparation complète par ITP. Basées sur des modèles théoriques existants, des études complémentaires, notamment des paramètres influençant la résolution, ont permis l'amélioration des performances globales du système ainsi que son dimensionnement. Pour réduire drastiquement le volume de déchets liquides secondaires (solutions de rinçage) et la manipulation de matériaux et de matériels radioactifs, le protocole a été implanté sur un microsystème polymérique jetable en COC, spécialement développé pour cette application. Ce microsystème a ensuite été couplé à un spectromètre de masse a multi collection et source à plasma à couplage inductif pour mesurer les rapports isotopiques
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Développement d'une plateforme analytique jetable basée sur l'isochophorèse pour la séparation et la caractérisation isotopique des lanthanides / Development of a micro total analytic system based on isotachophoresis for the separation and characterization of lanthanides

Vio, Laurent 06 December 2010 (has links)
La caractérisation juste et reproductible en isotopie et en concentration des radioéléments est l’une des thématiques essentielles des laboratoires d’analyse dans le domaine du nucléaire. Afin de minimiser les temps de manipulation en boite à gants des personnels et la production de déchets radioactifs liés à l’analyse de combustibles nucléaires, il est nécessaire de proposer des solutions efficaces et innovantes. Depuis quelques années, la miniaturisation des systèmes séparatifs constitue l’un des axes de développement majeurs de la chimie analytique et ces microsystèmes constituent certainement une des solutions pour répondre aux exigences de l’analyse nucléaire. Ce travail a pour objectif la conception d’une plateforme analytique miniaturisée et à usage unique, dédiée a la séparation des lanthanides, issus des combustibles usés, en amont de leur analyse par spectrométrie de masse. Destiné à remplacer une étape de séparation chromatographique au centre d’un processus analytique de trois étapes, le nouveau protocole basé sur l’isotachophorèse (ITP) doit satisfaire un cahier des charges précis. Les propriétés de complexation des lanthanides ont d’abord été exploitées afin d’obtenir avec un agent chélatant unique et rigoureusement sélectionné, l’acide 2-hydroxy-2-methylbutyrique (HMBA), la sélectivité intra période nécessaire à leur séparation complète par ITP. Basées sur des modèles théoriques existants, des études complémentaires, notamment des paramètres influençant la résolution, ont permis l’amélioration des performances globales du système ainsi que son dimensionnement. Pour réduire drastiquement le volume de déchets liquides secondaires (solutions de rinçage) et la manipulation de matériaux et de matériels radioactifs, le protocole a été implanté sur un microsystème polymérique jetable en COC, spécialement développé pour cette application. Ce microsystème a ensuite été couplé à un spectromètre de masse a multi collection et source à plasma à couplage inductif pour mesurer les rapports isotopiques / The accurate and reproducible characterization of radioactive solutions in isotope composition and concentration is an essential topic for analytical laboratories in the nuclear field. In order to reduce manipulation time in glove box and production of contaminated wastes, it is necessary to propose innovative and efficient solutions for these analyses. Since few years, microchips are a major field of development in analytical chemistry and those devices could provide a solution which fits the needs of nuclear industry. The aim of this work is to design a disposable analytical micro-device devoted to lanthanide separation from spent nuclear fuel before their analysis in mass spectrometry. Designed to be used in place of a separation process by liquid chromatography which is involved in a three step protocol, the new protocol based on isotachophoresis (ITP) keeps compatible with the other two steps. The complete separation of lanthanides by ITP was obtained by the use of only one chelating compound rigorously selected: the 2-hydroxy 2-methyl butyric acid (HMBA). The main parameters involved in solute resolution were defined from the theoretical models of ITP and experimental studies of the influence of these parameters allowed to optimize the geometry of the system and to improve its performances. To suppress cleaning of the system and, consequently, to strongly reduce both liquid waste volume and handling radioactive material, the ITP protocol was transferred in a polymeric (COC) disposable microchip especially developed for this purpose

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