Ce travail visait à évaluer le transport d’hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et de métaux dans des sols multi pollués, en s’intéressant plus particulièrement au couplage transport-réaction dans la zone non saturée du sol, selon deux axes de travail. En premier lieu, puisque de nombreux sites industriels sont multi pollués, nous avons choisi d’étudier l’influence des métaux sur la sorption des HAP et vice versa en système modèle. Nous avons montré que lors d’une pollution simultanée par du fluoranthène et du zinc, ce dernier est beaucoup moins retenu que lorsqu’il est présent seul et peut donc migrer plus facilement vers la nappe phréatique. Le plomb, quant à lui, est plus fortement retenu en présence de fluoranthène. En revanche, l’effet des métaux sur la rétention du fluoranthène est plus limité. En second lieu, nous avons évalué le transport des HAP et des métaux dans une terre d’une ancienne cokerie lorraine à plusieurs échelles : en colonne de laboratoire en conditions saturées et non saturées ainsi qu’en lysimètre de terrain, afin d’évaluer le pouvoir prédictif des sytèmes de laboratoire. Nous avons montré que les expériences en colonne de laboratoire surestiment la sortie des HAP telle qu’elle a lieu sur le terrain. En revanche, la sortie des métaux est bien prédite par de telles expériences. Mais le lysimètre ne peut pas être utilisé lors d’études de risque puisqu’il demande des durées d’expériences de plusieurs années afin d’avoir une vue globale des phénomènes qui s’y produisent. C’est pourquoi nous avons conçu un système original au laboratoire, capable d’évaluer leur transport conformément à ce qui se passe sur le terrain / PAHs and heavy metals are major soil pollutants and most of former industrial soils are co-polluted by both types of compounds. The aim of this work was to assess their transport in polluted soils under saturated and unsaturated flow conditions. This study was carried out by two approaches. First, heavy metal influence on PAH sorption and vice versa was studied with a “model” system. We showed that when the soil was simultaneously contaminated with fluoranthene and zinc, zinc retention was lower than when it was alone in the soil. As a consequence zinc would be expected to migrate more easily to the water table in co-polluted soils. Lead was more strongly retained in the presence of fluoranthene. But heavy metal influence on fluoranthene sorption was of minor importance. Then, PAH and heavy metal transport in a former coking plant soil was evaluated at the laboratory scale, under saturated and unsaturated flow conditions, by means of column experiments, and at the lysimeter scale under natural atmospheric conditions. The goal of these experiments was to compare PAH and heavy metal migration in a field-like situation with results obtained in the laboratory and to determine the appropriate experimental device for risk assessment studies. We showed that column experiments may overestimate PAH migration at the field scale. However heavy metal leaching was in accordance with what was expected from lysimeter experiments. But such experiments are rather time consuming and quite expensive, and as a consequence not adapted for risk assessment studies. Therefore we designed an original laboratory set up able to represent PAH and heavy metal migration at the field scale

Ce travail vise à étudier le couplage entre écoulement et interactions physico-chimiques dans les sols, dans différentes conditions de saturation en eau, afin d’améliorer la prédiction du devenir des polluants. Il s’agit de comprendre en quoi le taux de saturation du milieu affecte la réactivité du sol vis-à-vis des polluants, et d’évaluer le pouvoir prédictif du transport de solutés réactifs étudié en milieu saturé sur la réactivité en conditions non saturées. Différents processus sont considérés : l’échange de cations calcium-zinc sur un milieu poreux modèle (sable-kaolinite), la sorption et désorption d’un composé organique sur une terre non contaminée, le transport de polluants prioritaires tels que les HAP sur une terre de friche industrielle. Dans chaque cas, des expériences en colonne de laboratoire ont été conduites en conditions d’écoulement saturé et non saturé permanent, permettant tout d’abord la caractérisation de l’hydrodynamique, puis l’étude du couplage avec la réactivité. Les courbes de percée obtenues ont été ensuite modélisées avec des codes tels que CXTFIT. On a montré l’influence de la teneur en eau du milieu sur le transport réactif, variable suivant le type de réaction considéré, la structure des milieux jouant également un rôle important. L’échange d’ions sur le milieu modèle n’est globalement pas affecté par la teneur en eau, dans une gamme proche de la saturation. En revanche, une plus forte sorption et une plus faible mobilisation des polluants organiques ont été observées en conditions non saturées. Le transport réactif de ces composés ne peut donc pas être prédit en conditions non saturées à partir de mesures en milieu saturé, qui peuvent surestimer le transport / The aim of this work was to study the link between water flow and physical and chemical interactions in soils under variably water flow conditions, in order to improve the prediction of contaminants fate. It deals with understanding how the porous media water content can modify soil reactivity towards contaminants, and assessing the possibility to predict reactivity under unsaturated conditions with reactive solute transport studied in saturated porous media. Various processes were considered: cations exchange calcium-zinc on a model porous media (sand-kaolinite), sorption and desorption of an organic compound on a non polluted soil, transport of priority contaminants such as PAHs on an industrial contaminated soil. In each case, experiments were carried out with soil columns at the laboratory scale under saturated and unsaturated steady-state flow conditions, in order to characterize at first hydrodynamics and then to study the link with reactivity. Modeling of the breakthrough curves was then performed with codes such as CXTFIT. We showed an influence of porous media water content on reactive transport which was different as a function of the interaction. Porous media structure must also be taken into account. Ions exchange on a model porous media was not globally modified by the water content varying in a range close to saturation. On the contrary, higher sorption and lower migration of organic contaminants were observed under unsaturated conditions. Reactive transport of these compounds cannot therefore be predicted under unsaturated conditions with tests performed on saturated porous media which may overestimate transport