Ce travail vise à étudier le couplage entre écoulement et interactions physico-chimiques dans les sols, dans différentes conditions de saturation en eau, afin d’améliorer la prédiction du devenir des polluants. Il s’agit de comprendre en quoi le taux de saturation du milieu affecte la réactivité du sol vis-à-vis des polluants, et d’évaluer le pouvoir prédictif du transport de solutés réactifs étudié en milieu saturé sur la réactivité en conditions non saturées. Différents processus sont considérés : l’échange de cations calcium-zinc sur un milieu poreux modèle (sable-kaolinite), la sorption et désorption d’un composé organique sur une terre non contaminée, le transport de polluants prioritaires tels que les HAP sur une terre de friche industrielle. Dans chaque cas, des expériences en colonne de laboratoire ont été conduites en conditions d’écoulement saturé et non saturé permanent, permettant tout d’abord la caractérisation de l’hydrodynamique, puis l’étude du couplage avec la réactivité. Les courbes de percée obtenues ont été ensuite modélisées avec des codes tels que CXTFIT. On a montré l’influence de la teneur en eau du milieu sur le transport réactif, variable suivant le type de réaction considéré, la structure des milieux jouant également un rôle important. L’échange d’ions sur le milieu modèle n’est globalement pas affecté par la teneur en eau, dans une gamme proche de la saturation. En revanche, une plus forte sorption et une plus faible mobilisation des polluants organiques ont été observées en conditions non saturées. Le transport réactif de ces composés ne peut donc pas être prédit en conditions non saturées à partir de mesures en milieu saturé, qui peuvent surestimer le transport / The aim of this work was to study the link between water flow and physical and chemical interactions in soils under variably water flow conditions, in order to improve the prediction of contaminants fate. It deals with understanding how the porous media water content can modify soil reactivity towards contaminants, and assessing the possibility to predict reactivity under unsaturated conditions with reactive solute transport studied in saturated porous media. Various processes were considered: cations exchange calcium-zinc on a model porous media (sand-kaolinite), sorption and desorption of an organic compound on a non polluted soil, transport of priority contaminants such as PAHs on an industrial contaminated soil. In each case, experiments were carried out with soil columns at the laboratory scale under saturated and unsaturated steady-state flow conditions, in order to characterize at first hydrodynamics and then to study the link with reactivity. Modeling of the breakthrough curves was then performed with codes such as CXTFIT. We showed an influence of porous media water content on reactive transport which was different as a function of the interaction. Porous media structure must also be taken into account. Ions exchange on a model porous media was not globally modified by the water content varying in a range close to saturation. On the contrary, higher sorption and lower migration of organic contaminants were observed under unsaturated conditions. Reactive transport of these compounds cannot therefore be predicted under unsaturated conditions with tests performed on saturated porous media which may overestimate transport

Cette thèse vise à étudier expérimentalement, analytiquement et numériquement, les conséquences de variations et d'oscillations hydrodynamiques à forte variabilité temporelle en milieux poreux partiellement saturés. Les problèmes que nous étudions comportent des surfaces libres tant à l'extérieur qu'à l'intérieur des milieux poreux, celles-ci étant définies comme des isosurfaces de pression d'eau égale à la pression atmosphérique (Pwater = Patm). Les différentes études expérimentales réalisées en laboratoire sont, respectivement : une expérience d'imbibition dans une boite à sable avec effets capillaires importants; la transmission d'oscillations de la surface libre à travers un massif sableux intercalaire dans un petit canal à houle (IMFT, Toulouse); l'étude de la dynamique et de la propagation des oscillations des niveaux d'eau dans un grand canal à houle (HYDRALAB, Barcelone), partiellement recouvert d'un fond sableux incliné, avec mesures de niveaux d'eau en pleine eau et sous le sable, et mesures du fond sableux (érosion/dépôts). Pour les études théoriques, nous avons développés des solutions analytiques linéarisées. Un exemple de problème traité analytiquement est: l'équation linéarisée de Dupuit-Boussinesq (D-B) transitoire à surface libre, en hypothèse d'écoulements plans et vidange/remplissage instantané : oscillations forcées, transmission et dissipation d'ondes à travers une boite à sable rectangulaire. Nous avons aussi développé une solution de l'équation faiblement non linéaire de Dupuit- Boussinesq (D-B) pour étudier le problème d'imbibition avec variation abrupte du niveau d'eau amont (suivi temporel du front de saturation). Nous avons pu étudier les différents types de problèmes transitoires liés aux expériences citées plus haut par simulation numérique. En particulier, nous avons simulé des écoulements partiellement saturés et insaturés, en coupe verticale, à l'aide d'un code de calcul (BIGFLOW 3D) qui résoud l'équation de Richards généralisée en régime transitoire. Nous avons ainsi étudié numériquement en régime non saturé, l'expérience d'imbibition dans un sable initialement sec à frontières verticales (IMFT sandbox), puis l'expérience de propagation d'ondes dans le grand canal à houle de Barcelone (laboratoire HYDRALAB) comportant une plage de sable inclinée, avec un couplage complètement intégré entre les zones micro-poreuse (sable) et “macro-poreuse” (pleine eau). Pour analyser les résultats de cette dernière expérience et les comparer aux simulations, nous avons utilisé plusieurs méthodes de traitement et d'analyse des signaux : analyse de Fourier (spectres de fréquences) ; ondelettes discrètes multi-résolution (Daubechies) ; analyses corrélatoires simple et croisée. Ces méthodes sont combinées avec des méthodes de préfiltrage pour estimer dérives et résidus (moyennes mobiles ; ondelettes multi-résolution). Cette analyse des signaux a permis de comprendre et quantifier la propagation à travers une plage de sable. Au total, les différentes approches de modélisation mis en oeuvre, associé à des procédures de calage en situation de couplage transitoire non linéaire ont permis de reproduire globalement les phénomènes de propagation de teneur en eau et de niveau d'eau dans les différentes configurations étudiées. / This thesis aims at investigating experimentally, analytically and numerically, the consequences of hydrodynamic variations and oscillations with high temporal variability in partially saturated porous media. The problems investigated in this work involve “free surfaces” both outside and inside the porous media, the free surface being defined as the “atmospheric” water pressure isosurface (Pwater = Patm). The laboratory experiments studied in this work are, respectively: Lateral imbibition in a dry sand box with significant capillary effects; Transmission of oscillations of the free surface through a vertical sand box placed in a small wave canal (IMFT, Toulouse); Dynamics of free surface oscillations and wave propagation in a large wave canal (HYDRALAB, Barcelona), partially covered with sand, with measurements of both open water and groundwater levels, and of sand topography (erosion / deposition). For theoretical studies, we have developed linearized analytical solutions. Here is a sample problem that was treated analytically in this work: The linearized equation of Dupuit-Boussinesq (DB) for transient free surface flow, assuming horizontal flow and instantaneous wetting/drainage of the unsaturated zone: forced oscillations, wave transmission and dissipation through a rectangular sandbox. We also developed a weakly nonlinear solution of the Dupuit-Boussinesq equation to study the sudden imbibition (temporal monitoring of the wetting front). We have studied the different types of transient flow problems related to the experiments cited above by numerical simulation. In particular, we have simulated unsaturated or partially saturated transient flows in vertical cross-section, using a computer code (BIGFLOW 3D) which solves a generalized version of Richards’ equation. Thus, using the Richards / BIGFLOW 3D model, we have studied numerically the experiment of unsaturated imbibition in a dry sand (IMFT sandbox), and then, with the same model, we have also studied the partially saturated wave propagation experiment in the large Barcelona wave canal (HYDRALAB laboratory), focusing on the sloping sandy beach, with coupling between the micro-porous zone (sand) and the “macro-porous” zone (open water). To interpret the results of the latter experiment and compare them to simulations, we use several methods of signal analyzis and signal processing, such as: Fourier analysis, discrete multi-resolution wavelets (Daubechies), auto and cross-correlation functions. These methods are combined with pre-filtering methods to estimate trends and residuals (moving averages; discrete wavelet analyses). This signal analyzis has allowed us to interpret and quantify water propagation phenomena through a sandy beach. To sum up, different modeling approaches, combined with model calibration procedures, were applied to transient nonlinear coupled flow problems. These approaches have allowed us to reproduce globally the water content distributions and water level propagation in the different configurations studied in this work.