Les plateaux continentaux et les marges océaniques, à l'interface entre les continents et les océans, constituent une zone clé d'échange d'éléments chimiques et de matière. Ces éléments chimiques sont apportés par les fleuves, potentiellement relâchés par les sédiments déposés sur les marges ou apportés par les résurgences sous-marines (ou plus globalement par les SGD, " Submarine Groundwater Discharge "), puis sont transmis à l'océan ouvert. De nombreuses transformations chimiques ont également lieu au-niveau de cet interface (précipitation, adsorption, désorption, floculation, diffusion depuis les sédiments etc...) qui font que l'interface continent-océan constitue une source et/ou un puits pour les éléments chimiques. Les flux d'éléments chimiques (sels nutritifs, éléments limitants, contaminants) échangés entre la côte et le large ont un impact sur la composition chimique de l'océan ainsi que sur les écosystèmes (planctoniques et benthiques). Ces échanges ont notamment un impact sur le développement du phytoplancton qui constitue une pompe biologique du carbone. Ces flux exercent donc un contrôle sur le cycle du carbone et par conséquent sur le climat. Pour étudier ces zones d'échanges clés, nous utilisons des traceurs géochimiques tels que les isotopes du radium (223Ra, 224Ra, 226Ra, 228Ra) et l'actinium-227 (227Ac). Ces isotopes portent de nombreuses informations essentielles et difficiles à obtenir par d'autres biais. Au contact des sédiments peu profonds, les masses d'eau s'enrichissent en ces isotopes au niveau des marges. Ces radioéléments permettent donc de tracer l'advection de masses d'eau qui sont entrées en contact avec les marges (où elles se sont enrichies en de nombreux éléments chimiques). Une fois que la masse d'eau se détache des sédiments, l'activité radium décroit, ce qui fournit un chronomètre destiné à estimer le temps de transit des masses d'eau ou encore l'âge des masses d'eau. Le radium permet donc également de tracer l'enrichissement potentiel d'une masse d'eau en certains éléments essentiels qui - comme le radium - diffusent depuis les sédiments (ex : fer, élément limitant pour la biomasse phytoplanctonique). Tandis que ces éléments (ex : fer) disparaissent souvent rapidement de la colonne d'eau (réactions chimiques, absorption par le phytoplancton), le radium reste dans la colonne d'eau et se comporte comme un traceur conservatif. Le mélange diffusif (horizontal ou vertical) redistribue également ces radioéléments - ainsi que d'autres éléments chimiques - au sein de l'océan qui permettent ainsi de quantifier les coefficients de mélange diffusifs Kh et Kz, paramètres essentiels pour contraindre les flux d'énergie et d'éléments chimiques dans l'océan. Les isotopes du radium et l'227Ac présentant des périodes radioactives variées (224Ra : 3.7 jours ; 223Ra : 11.4 jours ; 228Ra : 5.8 ans ; 226Ra : 1600 ans ; 227Ac : 21.8 ans), ils permettent d'étudier les processus d'advection et de mélange sur différentes échelles de temps (quelques jours à quelques années) et donc d'espace (depuis la côte jusqu'à l'océan ouvert). Enfin, les décharges d'eau souterraine étant enrichies en radium, ce radioélément a été largement utilisé pour détecter les sites de résurgences sous-marines ou les SGD et pour quantifier les flux d'eau associés à ces systèmes. Depuis 2002, j'ai conduit des études dans différents océans du globe pour fournir au niveau de régions clés - notamment au moyen des isotopes du radium et de l'227Ac - ces informations essentielles qui permettent de contraindre aussi bien les échanges côte-large que le transfert de matière au sein de la colonne d'eau. Dans ce manuscrit, j'ai choisi de présenter avec plus de détails les résultats obtenus au-niveau de régions où les échanges entre la côte et le large se faisaient par des voies différentes : nous avons travaillé dans des régions où les éléments chimiques étaient transmis à l'océan via (i) la libération par les sédiments des marges (ex : Plateau de Kerguelen, projet KEOPS), (ii) l'apport par les fleuves et réactions chimiques dans l'estuaire (ex : estuaire de l'Amazone, projet AMANDES) ou encore via (iii) l'apport par les décharges d'eau souterraine (ex : littoral français méditerranéen, projet CYMENT). Au large des îles Kerguelen, le projet KEOPS a montré que le développement du phytoplancton en pleine région HNLC (" High Nutrient Low Chlorophyll ") pouvait s'expliquer par la fertilisation en fer apporté par les sédiments du Plateau de Kerguelen (Blain et al., 2007). Nous avons contribué à montrer par une approche multitraceur que le fer, élément limitant dans cette région, était transmis dans les eaux de surface du Plateau de Kerguelen par le mélange vertical associé aux ondes de marée et par l'advection d'eau entrée en contact avec les sédiments des marges de l'île Heard, au sud du plateau. Grâce au projet AMANDES mené au large du Brésil et de la Guyane française, nous avons pu chronométrer au moyen des quatre isotopes du radium le temps de transit du panache de l'Amazone depuis l'estuaire jusque dans l'Océan Atlantique et ainsi estimer le temps de résidence de ces eaux sur le plateau continental brésilien (collaboration avec J. De Oliveira, IPEN Sao Paulo, Brésil, financement de l'AIEA). Nous avons également étudié les échanges de radium entre les phases particulaire et dissoute le long du gradient de salinité. Les isotopes du radium étant largement utilisés pour étudier les décharges d'eau souterraine en mer, nous avons travaillé au niveau de plusieurs résurgences d'eau douce le long du littoral Méditerranéen français (étang de La Palme, étang de Salses-Leucate, étang de Thau, Calanques de Marseille) et utilisé nos outils géochimiques pour détecter les résurgences sous-marines, étudier le devenir de ces eaux une fois dispersées en mer ou dans les étangs, quantifier les flux d'eau associés à ces systèmes et tenter d'estimer le temps de résidence des eaux des étangs (collaboration avec T. Stieglitz, JCU Australie, Poste Rouge OMP). Ces études ont pu être menées à bien grâce à des développements analytiques que nous avons conduits en amont. Nous avons notamment créé en 2007 le laboratoire souterrain de mesure des faibles radioactivités LAFARA, localisé à Ferrières dans l'Ariège (Pyrénées). Ce laboratoire est désormais reconnu comme une plateforme d'analyses de l'OMP et fait partie du réseau européen de laboratoires souterrains CELLAR. Le bruit de fond obtenu par les deux spectromètres gamma en fonctionnement dans ce laboratoire est particulièrement bas, ce qui nous permet d'analyser la très faible radioactivité présente dans nos échantillons. De plus, nous nous sommes équipés d'un RaDeCC (Radium Delayed Coincidence Counter) qui nous permet d'analyser les activités 223Ra, 224Ra et 227Ac de nos échantillons. Les analyses de l'227Ac, élément particulièrement rare dans l'océan, ont été conduites en collaboration avec W. Geibert (Université d'Edimbourg, projet d'échange ALLIANCE). Grâce à ces développements, nous avons pu participer aux exercices internationaux d'intercalibration GEOTRACES pour les isotopes 223Ra, 224Ra, 226Ra et 228Ra. Cette capacité analytique nous a également permis d'effectuer des comparaisons entre des analyses réalisées au moyen de différents instruments (226Ra : MC-ICP-MS versus spectrométrie gamma ; 223Ra et 224Ra : RaDeCC versus spectrométrie gamma). Ces différents exercices ont permis de valider les mesures que nous effectuons. Enfin, bien que le radium soit largement utilisé pour tracer les masses d'eau, étudier le mélange et les SGD, ou encore comme outil de datation, le cycle du radium n'est pas encore totalement compris. En particulier, très peu d'études ont été menées jusqu'à présent sur la phase particulaire susceptible d'incorporer du radium dans l'océan. Nous avons donc cherché à étudier le radium porté par cette phase particulaire, en analysant à la fois les particules en suspension et les particules collectées par les pièges à particules. Nous avons ainsi pu apporter des informations nouvelles sur les échanges de radium entre la phase dissoute et les particules dans l'océan. Dans les différents bassins océaniques que nous avons étudiés, nous avons notamment caractérisé le rôle potentiel des Acanthaires dans le cycle du radium. Enfin, les informations que nous avons obtenues dans l'océan actuel - notamment en ce qui concerne le rapport 226Ra/Ba - sont importantes car elles permettent de mieux contraindre les outils que nous utilisons pour étudier l'océan actuel et l'océan passé (ex : datation par le rapport 226Ra/Ba).

Cette thèse a été préparée en cotutelle entre l’Université de Strasbourg et l’Université des SciencesTechniques et Technologies de Bamako (Mali). Elle s’articule principalement autour de la caractérisation des Détecteurs Solides de Traces Nucléaires (DSTN) afin de les utiliser pour la métrologie du radon et des neutrons conformément aux nouvelles recommandations de la Commission Internationale de Protection Radiologique (CIPR-103). Les fonctions de réponse de PN3 et Neutrak, associés avec des convertisseurs adaptés, ont été étudiés en les irradiant par des neutrons du calibrateur Am-Be de l’IPHC (Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien), aux protons de 1 à 3 MeV de l’accélérateur Van de Graaff de l’INESS (INstitut d’Electronique du Solide et des Systèmes) et par des neutrons de référence thermiques et rapides auprès des installations de l’IRSN (Institut de Radiologie et de Sûreté Nucléaire). En dosimétrie neutronique, nous avons pu reproduire les résultats d’un test d’intercomparaison pour des neutrons rapides organisé par l’IRSN qui a validé nos mesures expérimentales, ce qui a permis de les appliquer aux neutrons thermiques. Un prototype de dosimètre neutrons basé sur la détection des thermiques a été testé avec succès au calibrateur de l’IPHC. Nous avons ainsi pu démontrer la faisabilité d’un dosimètre pouvant discriminer la contribution des neutrons thermiques des neutrons rapides par des convertisseurs chargés en bore BE10 et BN1. Les étalonnages de PN3 par des protons et des particules alpha permettraient de reconstituer le spectre en énergie des neutrons et de déterminer la dose associée.En métrologie radon, l’étalonnage de CR-39 dans une chambre à 222Rn a fourni une valeur de 0,12±0,02tr.cm-2.j-1.Bq-1.m3. Elle a été comparée à la valeur 0,13 tr.cm-2.j-1.Bq-1.m3 obtenue par simulation Monte Carlo à l’aide du code MCNPX. Comme application, la concentration et la dose effective annuelle du radon ont été déterminées pour la première fois dans des habitats de Bamako. Toutes les valeurs obtenues se trouvent dans les limites de sécurité recommandées par la CIPR. Également pour la première fois, des mesures par spectrométrie gamma et par contact radiographie ont été réalisées sur des échantillons de sol malien. Les activités massiques mesurées pour les régions de Ségou, Sikasso, Bamako et Kayes se trouvent dans la gamme de 19,9 à 132 Bq.kg-1. / This thesis was prepared in cotutelage between the University of Strasbourg and the University of Technical Sciences and Technology of Bamako (Mali). It deals principally with the characterization of Solid State Nuclear Track Detectors (SSNTD) for measuring radon and neutrons in conformity with the new recommendations of the International Commission for Radiation Protection (CIPR-103). The response functions of PN3 and Neutrak, associated with adapted converters, have been studied in irradiations with neutrons at the Am-Be irradiator of the IPHC (Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien), with 1 to 3 MeV protons of the Van de Graaff accelerator of the INESS (INstitut d’Electronique du Solide et des Systèmes)and by reference thermal and fast neutrons at the IRSN (Institut de Radiologie et de Sûreté Nucléaire).As concerns neutron dosimetry, we could reproduce the results of fast neutron intercomparison test organized by the IRSN, which validated our experimental methods and permits them to be applied to thermal neutrons. A prototype neutron dosimeter based on thermal detection has been successfully tested at theIPHC’s irradiator. The feasibility of a dosimeter to discriminate thermal and fast neutrons using boron containing BE10 and BN1 converters has been demonstrated. Calibrations of PN3 with protons and alphaparticles will permit reconstituting neutron energy spectrum and to determine the associated dose.Calibration of CR-39 in a 222Rn chamber furnished the value 0.12± 0.02 tr.cm-2.d-1.Bq-1.m3 that can becompared to the value 0.13 tr.cm-2.d-1.Bq-1.m3 obtained by MCNPX simulation. As an application, the concentration and annual effective dose of radon has been determined for the first time in some dwellings of Bamako. All of the values are within the security limits recommended by the CIPR. Also for the first time,measurements by gamma spectrometry and by contact radiography were made on samples of Malian soil.The mass activities measured for the regions of Ségou, Sikasso, Bamako and Kayes fall in the range of 19.9to 132 Bq.kg-1.