Jusqu'au début des années 1980, la spectrométrie gamma aéroportée a avant tout été utilisée pour des applications géophysiques et ne concernait que la mesure des concentrations dans les sols des trois radionucléides naturels (K40, U238 et Th232). Durant les quinze dernières années, un grand nombre de dispositifs de mesures a été développé, la plupart après l'accident de Tchernobyl, pour intervenir en cas d'incidents nucléaires ou de surveillance de l'environnement. Les algorithmes développés ont suivi les différentes missions de ces systèmes. La plupart sont dédiés à l'extraction des signaux à moyenne et haute énergie, où les radionucléides naturels (K40, les chaînes U238 et Th232) et les produits de fission (Cs137 et Co60 principalement) sont présents. A plus basse énergie (< 400 keV), ces méthodes peuvent toujours être utilisées mais les particularités du fond de diffusion, très intense, les rendent peu précises. Cette zone énergétique est importante : les SNM émettent à ces énergies. Un algorithme, appelé 2-fenêtres (étendu à 3), a été développé permettant une extraction précise et tenant compte des conditions de vol. La surveillance du trafic de matières radioactives dans le cadre de la sécurité globale a fait son apparition depuis quelques années. Cette utilisation nécessite non plus des méthodes sensibles à un élément particulier mais des critères d'anomalie prenant en compte l'ensemble du spectre enregistré. Il faut être sensible à la fois aux radionucléides médicaux, industriels et nucléaires. Ce travail a permis d'identifier deux familles d'algorithmes permettant de telles utilisations. Enfin, les anomalies détectées doivent être identifiées. La liste des radionucléides nécessitant une surveillance particulière, recommandée par l'AIEA, contient une trentaine d'émetteurs. Un nouvel algorithme d'identification a été entièrement développé, permettant de s'appuyer sur plusieurs raies d'absorption par élément et de lever les conflits d'identification.

Parmi les techniques de mesure nucléaire non destructives utilisées par les instrumentistes du noyau atomique, la spectrométrie gamma est aujourd’hui une méthode d’identification et de quantification de radionucléides largement employée dans le cadre de la gestion d’objets nucléaires complexes tels que des déchets radioactifs, des fûts de déchets ou des boîtes à gants. Les caractéristiques physico-nucléaires non-reproductibles et variées de ces objets, telles que leurs compositions, la répartition des matériaux, leurs densités et formes géométriques, ou le nombre et la forme de leurs termes sources émetteurs, induisent une inaptitude des méthodes d’étalonnage traditionnel à permettre l’obtention de l’activité d’un matériau nucléaire donné. Cette thèse propose une méthode de quantification de radionucléides multi-émetteurs, limitant, voire supprimant, l’utilisation d’informations dites a priori issues de l’avis d’expert ou du retour d’expériences. Cette méthode utilise entre autres la métamodélisation pour construire une efficacité de détection gamma équivalente de la scène de mesure, le formalisme de résolution de problème inverse par Chaines de Markov Monte-Carlo (MCMC), le tout placé dans un cadre de travail probabiliste bayésien afin d’estimer les densités de probabilités des variables d’intérêt telle qu’une masse de radionucléide. Un protocole de validation expérimentale permet de vérifier la robustesse de la méthode à estimer une masse de 239Pu au sein d’objets similaires à ceux traités en routine par le laboratoire. Les perspectives de la méthode concernent la réduction des temps de calcul, des coûts financiers et humains par limitation de l’approche type expert, et la réduction des incertitudes associées. / Gamma spectrometry is a commonly passive nondestructive assay used to identify and quantify radionuclides present in more or less complex objects such as waste packages, waste drums or glove boxes. Basic methods using empirical calibration with a standard in order to quantify the activity of nuclear materials by determining the absolute calibration efficiency are useless on non-reproducible, complex and single nuclear objects such as waste packages. Package specifications as composition or geometry change from one package to another and involve a high variability of objects. Current quantification process uses numerical modeling of the measured scene with few available data such as geometry or composition. These data are density, material, screen, geometrical shape, matrix composition and source distribution. Some of them are strongly dependent on package data knowledge. The method developed in this thesis suggests combining a global stochastic approach which uses, among others, surrogate models available to simulate the gamma attenuation behaviour, a Bayesian approach which considers conditional probability density functions of problem inputs, and Markov Chains Monte Carlo algorithms (MCMC) which solve inverse problems, with gamma ray emission radionuclide spectrum and outside dimensions of interest objects. The methodology is testing to standard in terms of actinide masses, locations and distributions. Activity uncertainties are taken into account by this adjustment methodology. An experimental protocol is built to validate the quantification method in terms of robustness with the quantification of 239Pu. The perspectives of the method are to save time by improving the nuclear measurement process, to cut back on costs by avoiding as far as possible expert approaches, and to reduce the actinide mass uncertainties by increasing the precision of quantification process.

Depuis le début des années 1980, le Commissariat à l’Énergie Atomique développe et met en oeuvre un système de spectrométrie gamma aéroportée, appelé HELINUCTM. Ce système, composé de détecteurs NaI(Tl) d’un volume de 16 L, est utilisé afin d’établir un état des lieux radiologique des sites survolés. Les principales missions du système HELINUC consistent en la réalisation de contrôles environnementaux, l’intervention en situation de crise et la recherche de sources ponctuelles. La réalisation de ces missions nécessite le développement de méthodes d’analyse adaptées. L’approche considérée dans cette thèse repose sur une rupture conceptuelle de l’analyse des spectres par rapport aux méthodes utilisées jusqu’alors au CEA : l’analyse ne repose plus sur une considération individuelle et séquentielle des mesures aéroportées, mais sur une considération globale et simultanée de celles-ci. L’étude et le développement de méthodes statistiques adaptées à la quantification des radionucléides naturels et du 137Cs (de 600 keV à 3 MeV), à l’estimation de la contamination en 241Am (basse énergie, inférieure à100 keV) en cas de crise radiologique et la détection de sources ponctuelles (moyenne énergie, entre 100 keV et600 keV) permettent d’améliorer la précision sur les activités déterminées en vol et la détection de sources de faibles activités. / Since the beginning of 1980’s, the CEA has been developing an airborne gamma spectrometry (AGS) system called HELINUCTM using large volume (16 L) NaI(Tl) detectors. HELINUC is used to produce radioactivity mapping of the soil. The different missions of HELINUC are environmental control of radioactivity, nuclear emergency response and research of orphan sources. The continuous development of analysis methods is then required.The approach considered in this thesis is based on a conceptual break from the analysis of spectra compared to the methods used at the CEA until now: the analysis does not rely on an individual and sequential consideration of airborne measurements, but on an overall and simultaneous consideration of them. The study and development of statistical methods for the quantification of natural radionuclides and 137Cs (from 600 keV to 3 MeV), for the estimation of 241Am contamination (low energy, inferior to 100 keV) in case of radiological emergency and for the detection of orphan sources (medium energy, between 100 keV and 600 keV) improve the accuracy of activities estimation and detection of low activities sources.

La dosimétrie neutronique en réacteur se base sur l'analyse de l'activité de dosimètres irradiés, dont certains isotopes-cibles sont l'objet de réactions d'activation ou de fission sous l'effet des neutrons. Les différentes cibles sont sensibles aux neutrons d’énergie particulière. La caractérisation des spectres neutroniques est bien établie dans les domaines thermique, epithermique (Eneutron <1 keV) et rapide (Eneutron >1 MeV), mais il y a une absence de détecteur dans le domaine énergétique entre 1 keV et 1 MeV. Le travail de thèse a abouti sur un choix final: la capture (n, &#947;) sur les isotopes 92Zr et 94Zr, présents dans le zirconium naturel, pour former les isotopes 93Zr (stable) et 95Zr (radioactif). L'expérience ZIMA a été réalisée sur le réacteur OSIRIS pour démontrer la faisabilité de la méthode de détection proposée. Les analyses post-irradiation sont la spectrométrie &#947; et la spectrométrie de masse par accélérateur. Pour analyser les résultats expérimentaux, ZIMA a été simulée avec le code neutronique TRIPOLI-4 basé sur la méthode de Monte Carlo. Les rapports Calcul/Expérience présentés dans la thèse permettent de conclure que la détection neutronique (1 keV – 1 MeV) par capture de 94Zr et 92Zr donne des résultats probants. Les mesures obtenues sont exploitables. / Reactor dosimetry goal is to reconstruct neutron spectrum in a particular reactor location. Today we can reconstruct with precision thermal (<eV) and fast (>MeV) parts of neutron spectrum by using dosimeters with an adequate sensitivity. Nowadays there is no dosimeter for the intermediate energy region 1 keV - 1 MeV. Thus, the PhD goal is to select the 1 keV - 1 MeV sensible target-isotope and nuclear reaction and verify our solution by experimental irradiation. PhD final choice is for neutron capture reaction (n, &#947;) on 92Zr and 94Zr. Neutron irradiation produces 2 isotopes: 93Zr and 95Zr, stable and radioactive. Irradiation experiment was performed in OSIRIS reactor. Post-irradiation analyses of irradiated Zr samples are &#947; spectrometry and Accelerator Mass Spectrometry. In order to simulate irradiation experiment we performed calculation with neutron transport code TRIPOLI-4, based on Monte Carlo method. The goal of ZIMA (Zirconium Irradiation for Mass and Activity analysis) experiment was to prove the feasibility of 1 keV - 1 MeV neutron detection by (n,&#947;) capture on 92Zr and 94Zr under boron nitride filter. C/E ratios presented in this PhD allow us to conclude that activation of 94Zr and 92Zr gives us acceptable results.

Dans le cadre de la spectrométrie Gamma, on s'intéresse à la caractérisation des éléments radioactifs d'une source à partir des photons gamma émis par cette dernière. A des taux de comptage élevés, des perturbations liées à l'aspect stochastique du signal étudié sont susceptibles de gêner l'identification des éléments radioactifs. En particulier, les arrivées aléatoires des photons sont susceptibles de produire des empilements. Ce phénomène introduit une distortion du spectre en énergie, notamment l'apparition de faux pics multiples et une distortion du continuum Compton qui peut masquer des pics de faible intensité.<br /><br />L'objectif de cette étude est de corriger les distortions des spectres en énergie causées par les empilements d'impulsions photoniques. Nous nous plaçons pour cela dans un cadre non-paramétrique ; nous établissons une relation non-linéaire entre la loi des observations et la densité de probabilité que l'on cherche à estimer. Elle permet de considérer ce problème dans le cadre de la déconvolution non-linéaire de densités et de l'estimation non-paramétrique à partir de mesures indirectes.<br /><br />A partir de cette relation, nous proposons un estimateur obtenu par inversion directe. Nous montrons que cet estimateur est consistant et que sa vitesse de convergence au sens de la norme L2 est proche des vitesses non-paramétriques usuelles.<br /><br />Nous illustrons ces aspects par des résultats numériques obtenus sur des simulations et des spectres en énergie obtenus à partir du système ADONIS développé par le CEA Saclay. Nous montrons que les distortions dues aux empilements d'impulsions photoniques sont bien corrigées par les algorithmes dérivant de nos estimateurs.

La spectrométrie gamma et neutronique forme un puissant outil de caractérisation géologique et géochimique des surfaces planétaires. Cette méthode permet d'aborder des questions capitales en planétologie: composition de la croûte, du manteau; glaces; volcanisme; processus d'altération... La majorité des neutrons et des photons gamma résultent de l'interaction du rayonnement cosmique avec la matière. Le premier chapitre présente la physique de ces interactions nucléaires dans les sols planétaires et dans les détecteurs. Nos travaux visent à optimiser les observations en précisant les performances instrumentales, et en isolant les relations entre la composition du sol et les flux de neutrons. Des simulations numériques utilisant le code GEANT du CERN supportent notre analyse. Le deuxième chapitre évalue les performances du spectromètre gamma à base de germanium pour MARS SURVEYOR 2001. Le résultat des simulations est confronté aux mesures de calibration; puis les performances sont calculées en configuration de vol. Le bruit de fond près de Mars est évalué à ~160 c/s. L'instrument offre une bonne sensibilité à: Fe, Mg, K, Si, Th, Cl et O. Il sera possible aussi de mesurer U, Ti, H, C, S, Ca et Al. Les lobes d'émission à la surface sont aussi calculés. Ces mesures permettront une meilleure compréhension de la surface martienne. Le dernier chapitre traite de l'émission des neutrons rapides lunaires [500 keV; 10 MeV]. La forte influence de l'oxygène est mise en évidence. Comme l'a observé LUNAR PROSPECTOR, le flux intégré montre une dépendance marquée avec la teneur du régolite en fer et en titane, permettant la cartographie. L'influence des autres éléments chimiques est quantifiée. Une formule mathématique simple est proposée pour estimer le flux intégré de neutrons suivant la composition du sol. Enfin, une étude des effets de l'hydrogène sur le flux de neutrons rapides est menée; nous examinons les possibilités de quantifier son abondance dans le sol par cette méthode.

La spectrométrie gamma à haute résolution offre un outil d'analyse performant pour effectuer des mesurages environnementaux. Dans le cadre de la caractérisation radiologique d'un site (naturelle ou artificielle) ainsi que pour le démantèlement d'installations nucléaires, la cartographie des radionucléides est un atout important. Le principe consiste à déplacer un spectromètre HPGe sur le site à étudier et, à partir des données nucléaires et de positionnements, d'identifier, de localiser et de quantifier les radionucléides présents dans le sol. Le développement de cet outil fait suite à une intercomparaison où un exercice orienté intervention a montré les limites des outils actuels. Une partie de ce travail s'est portée sur la représentation cartographique des données nucléaires. La connaissance des paramètres d'un spectre in situ a permis la création d'un simulateur modélisant la réponse d'un spectromètre se déplaçant au-dessus d'un sol contaminé. Ce simulateur a lui-même permis de développer les algorithmes de cartographie et de les tester dans des situations extrêmes et non réalisables. Ainsi, ce travail ouvre sur la réalisation d'un prototype viable donnant en temps réel les informations nécessaires sur l'identité et la position possible des radionucléides. La recherche réalisée sur la déconvolution des données permet de rendre en post traitement une carte de l'activité du sol par radionucléide mais également une indication sur la profondeur de la source. Le prototype nommé OSCAR (Outil Spectrométrique de Cartographie de Radionucléides) a ainsi été testé sur des sites contaminés (Suisse et Japon) et les résultats obtenus sont en accord avec des mesures de référence.

Depuis quelques années, une perte du caractère magique des noyaux riches en neutrons à l'abord de la drip-line a été suggérée et observée pour N=28 neutrons. On note la présence de déformation pour ces noyaux, notamment dans le noyau de $^{44}$S, qui peut s'expliquer par une réduction modérée du gap N=28 et la quasi-dégénérescence des orbitales protons d$_{3/2}$ et s$_{1/2}$. Il demeure cependant difficile de distinguer la contribution relative des excitations neutron et proton dans la déformation. Dans le cas des isotopes du silicium, on s'attend à une stabilité de la configuration proton liée au gap en énergie de la sous-couche Z=14. C'est ainsi que le $^{42}$Si peut être considéré comme un noyau clé pour pouvoir distinguer les différents effets responsables des changements structurels observés à N=28. Pour mener à bien l'étude de ce noyau, le facteur limitant étant le taux de production accessible extrêmement faible, une expérience de spectroscopie en ligne avec double fragmentation du faisceau faisant intervenir des processus d'arrachage - dits de "knockout" - de plusieurs nucléons fut réalisée au GANIL. La mesure de l'énergie du premier état excité du $^{42}$Si, combinée à celles des noyaux de $^{38,40}$Si et la spectroscopie de noyaux $^{41,43}$P, a permis de confirmer la perte de magicité pour N=28 loin de la stabilité. Une modification de l'interaction effective utilisée dans le cadre des calculs de type modèle en couches modernes a pu être apportée, accentuant ainsi son caractère prédictif. Cette étude confirme le rôle de la force tenseur et de la dépendance en densité de l'interaction spin-orbite dans l'affaiblissement de la fermeture de couches N=28.

Les mesures fines des faibles radioactivités par la spectrométrie gamma nécessitent l'optimisation de la géométrie de détection et la connaissance du schéma de niveaux des raies gamma. Ainsi, on peut augmenter le taux de comptage et par conséquent, réduire l'incerti- tude statistique des pics spectraux exploités pour le calcul de l'activité des radio-isotopes en rapprochant le plus possible l'échantillon du détecteur. Cependant, l'augmentation du volume de l'échantillon demande une correction de l'auto-absorption des émissions par l'échantillon même, et le rapprochement du détecteur est à l'origine du phénomène de pic-somme. L'utilisation de MCNPX a permis de mettre en évidence les effets séparés de la densité de l'échantillon et le nombre atomique effectif dans l'atténuation des photons d'énergie inférieure à 100 keV. Les facteurs de correction du pic-somme sont obtenus par MCNPX, GESPCOR et ETNA. Ainsi, une base des données pour 244 radionucléides a été établie pour des géométrie SG50 et SG500 au contact d'un détecteur. Dans une application à la radioprotection, des échantillons de mat'eriaux de construction ont été analysés par la spectrométrie gamma. L'Uranium-238, le Thorium-232 et le Potassium-40 ont été identifiés et corrigés des effets sus-cités. La dosimétrie de leurs rayonnements gamma a permis d'évaluer les indices de risque, la dose absorbée et la dose efficace annuelle reçues provenant de ces matériaux. Les simulations par MCNPX corroborent le modèle de calcul de la dose absorbée. Il a permis aussi d'étudier la distribution de la dose dans les habitations de diff'erentes dimensions. Les résultats obtenus sont dans les limites réglementaires.

Caractérisation numérique de la technique de spectrométrie gamma par simulation Monte-Carlo : Application à la datation d'échantillons environnementaux.Résumé :Afin d'optimiser la détermination de l'activité d'échantillons environnementaux, l'étalonnage en efficacité de la chaîne spectrométrique se doit d'être de bonne qualité. Le travail de cette thèse consiste à rassembler les problématiques principales : les phénomènes d'auto-absorption et de coïncidence. Ces effets sont traités par métrologie et simulation Monte-Carlo (MCNP6), impliquant la bonne modélisation préalable de nos détecteurs. Le problème d'auto-absorption est dominant lorsque le standard utilisé pour l'étalonnage en efficacité a des caractéristiques physico-chimiques différentes des échantillons. Un étalonnage numérique semble plus approprié et nous l'appliquons à une archive sédimentaire du lac de Longemer (France). Nous proposons une méthode nouvelle se basant sur une mesure expérimentale ajustée numériquement afin de déterminer le coefficient d'atténuation massique des échantillons. Il est alors possible de remonter à une composition chimique fictive qui permettra d'utiliser la simulation Monte-Carlo pour réaliser l'étalonnage. Ainsi, à 59,54 keV la correction de l'auto-absorption peut atteindre 24 %. Les phénomènes de coïncidence peuvent également être corrigés par simulation. Le logiciel ETNA permet cette correction mais ne permet pas la modélisation d'un détecteur puits. Dans le but de corriger l'efficacité de notre détecteur puits, possédant une géométrie propice aux coïncidences, nous utilisons le transfert de rendement qui lui est adaptable pour n'importe quelle géométrie. Les résultats par cette méthode sont validés par MCNP6 et Génie 2000 sur les énergies principales du 214Bi. / In order to improve the determination of environmental samples activity, the detector efficiency calibration must be reliable. These studies deal with the main issues in gamma-ray spectrometry: the self-absorption and the true coincidence summing effects (TCS). These phenomena are studied by metrology and Monte-Carlo simulation (MCNP6) that imply the faithful of our detector models in relation to the experimental device. The self-absorption problem is the main one when the used standard for efficiency calibration has not the same physical and chemical characteristics than samples. A numerical calibration seems to be more suitable and we apply it for Longemer lake archives (France). A new method is proposed where an experimental measurement is processed through numerical simulations to determine the mass attenuation coefficient of the samples. It makes it possible to define a virtual chemical composition to use Monte-Carlo simulation. Then the numerical calibration at 59.54 keV gives a 24% self-absorption correction. The TCS problems can also be corrected by simulation. The ETNA software can determine this correction but it doesn’t make the well type detector model possible, with a geometry conducive to TCS effects. With the aim of correcting the efficiency of our well detector, the efficiency transfer, which can be adjusted to any device, is used. The results with this method are validated by MCNP6 and Genie 2000 software on the main lines of 214Bi.