Le contrôle des propriétés et la maîtrise du couplage cohérent d'objets quantiques individuels dans une matrice solide sont un enjeu essentiel pour le développement de l'information quantique. Les centres colorés dans le diamant, équivalent aux molécules artificielles, présentent des caractéristiques qui sont très prometteuses pour la réalisation d'une telle application. Parmi les centres colorés, le centre NV (azote-lacune) est le plus intéressant, dû en particulier à sa grande photostabilité à température ambiante. Le travail de cette thèse est consacré à l'étude des propriétés optiques et électroniques des centres colorés NV à température ambiante. / Researches over the past decade in many fields of science, including physics, chemistry have initiated the dream of building computers that work according to the rules of quantum mechanics, and computer and quantum information have been proposed. The Nitrogen-Vacancy color center in diamond is one of the most promising candidate due to several advantages: no blinking and no photo bleach at room-temperature, single photon generation, electron spin manipulated with microwave and readout optically. This thesis concentrates on the study of optical and spin properties of NV color center.

Le contrôle des propriétés et la maîtrise du couplage cohérent d'objets quantiques individuels dans une matrice solide sont un enjeu essentiel pour le développement de l'information quantique. Les centres colorés dans le diamant, équivalent aux molécules artificielles, présentent des caractéristiques qui sont très prometteuses pour la réalisation d'une telle application. Parmi les centres colorés, le centre NV (azote-lacune) est le plus intéressant, dû en particulier à sa grande photostabilité à température ambiante. Le travail de cette thèse est consacré à l'étude des propriétés optiques et électroniques des centres colorés NV à température ambiante.

L’optique quantique avec électron est un domaine de recherche en expansion depuis ses débuts au cours des années 90 prenant suite aux premières expériences d’interférence avec électrons réalisées dans les années 80. Ce domaine est dédié à la réalisation d’expérience d’optique quantique avec des électrons plutôt que des photons. Leur intérêt est double, d’une part les électrons étant des fermions de nouveaux phénomènes, en comparaison des photons qui sont des bosons, peuvent être observés. L’électron anti-bunching, en comparaison du bunching des photons obtenu dans des expériences de corrélations en est un exemple. Le deuxième avantage des électrons est le fait qu’ils peuvent être contrôlés et manipulés à l’aide de champ électrique, un tel contrôle n’est pas possible avec des photons. Alors que les composants de base pour la réalisation de ces expériences sont déjà existant comme la lame séparatrice, ou encore les sources cohérentes à électrons uniques, la détection immédiate d’un électron unique dans de telles expériences est toujours manquante. La difficulté étant le faible temps d’interaction entre l’électron en déplacement et le détecteur de charge qui est limité typiquement à moins de 1ns principalement à cause de la vitesse élevée de déplacement de l’électron qui est égale à la vitesse de Fermi soit 10-100km/s. Ce temps d’interaction est environ deux ordres de grandeurs plus petits que ce qui est nécessaire pour le meilleur détecteur de charge démontré jusqu’à présent.Dans ce manuscrit est présenté le développement d’un détecteur ultra-sensible pour la détection immédiate d’un électron se déplaçant à la vitesse de Fermi. Notre stratégie est de détecter un électron unique se déplaçant dans les canaux de bords (ECs) de l’effet Hall quantique à partir de la mesure d’une variation de phase d’un bit quantique singlet-triplet, appelé qubit détecteur par la suite. La détection immédiate de cet électron en déplacement n’étant possible que si l’interaction avec ce dernier induit une variation de phase de pi, avec une lecture immédiate de l’état de spin du qubit détecteur.Grâce au développement et à l’utilisation d’un RF-QPC, cette lecture immédiate de l’état de spin est tout d’abord démontrée. Par la suite le développement du qubit détecteur avec la réalisation d’oscillations cohérentes d’échange est décrit. Sa sensibilité en charge est démontrée avec l’observation d’une phase induite par l’interaction avec un courant d’électrons dans les ECs. Ce courant est imposé par l’application d’un biais de tension contrôlant le potentiel chimique de ces ECs.Après optimisation de ce qubit détecteur pour la détection d’un électron unique, il est calibré en utilisant le même procédé de courant imposé par application d’un biais de tension. Cette calibration nous fournie la variation de signal attendue pour l’interaction avec cette charge unique est indique que sa détection immédiate est impossible dans nos conditions expérimentales. Notre détecteur ayant une sensibilité de charge de l’ordre de 8.10-5 pour une bande passante allant de DC à 1THz. Cette sensibilité est environ deux ordres de grandeur trop petite que ce qui est nécessaire pour la détection immédiate de cette charge unique. Finalement, ce qubit détecteur est utilisé pour détecté, dans une expérience moyennée, ce qui est appelé un edge magneto plasmon composé par moins de 5 électrons. Néanmoins, atteindre la détection de la charge unique dans n’a pas été possible, la sensibilité en charge étant légèrement trop petite pour y arriver.Les différentes limites de notre détecteur sont listées et expliquées tout au long du manuscrit, avec une présentation de différents axes de développement qui devraient permettre de réussir cette détection d’un électron unique dans une nouvelle expérience. / The electron quantum optics field is a research topic with an interest growing over the years since the 80's and the first interference experiment with electrons. This field is dedicated to the implementation of quantum optics experiments with electrons instead of photon. The advantage is twofold, one is the fermion nature of the electrons which ensure the observation of phenomenon which cannot be observed with photon (boson), the anti-bunching of the electrons in correlation experiments contrary to the bunching for photons illustrates this point. The second advantage is the possibility to interact and control electrons with electric fields since they are charged particles. Such control does not exist with photon. In addition to these fundamental experiments, it has been recently demonstrated that this topic presents a possible candidate for quantum information with so called flying qubit. While the based components to mimic the quantum optics experiments are already demonstrated like the beam splitter, phase shifter or coherent single electron source, the single electron detection in a single shot manner in such system is still lacking. The difficulty being the short interaction time between the travelling charge and the charge detector, being of less than 1ns in such system where the electron propagate at the Fermi velocity 10-100km/s. This interaction is approximately two orders of magnitude shorter than what is required with the actual best on chip charge detector.In this thesis is presented the development of an ultra-sensitive detector for the single shot detection of an electron travelling at the Fermi velocity. Our strategy was to detect a single travelling electron propagating in the edge channels (ECs) of the quantum Hall effect by measuring the induced phase shift of a singlet-triplet qubit, referred as to the qubit detector. The single shot detection being only possible if the interaction with the travelling electron induces a complete π phase shift and the spin readout of the qubit detector being performed in a single shot manner.Thanks to the development and use of a RF-QPC the single shot spin readout of the qubit detector has been first demonstrated. Its development with the implementation of coherent exchange oscillations is then described. The charge sensitivity of the qubit detector is validated in an experiment consisting in recording a phase shift of these oscillations due to the interaction with an imposed flow of electrons in the ECs. This flow of electron was induced by a DC voltage bias applied on the ECs to tune their chemical potential.This qubit detector is then optimised for the single travelling charge detection. Its calibration has been implemented using the same imposed flow of electrons by application of a DC bias. This calibration provides the expected signal variation induced by the interaction with a single travelling electron, and indicates the impossibility to implement this detection in a single shot manner in our experimental conditions. Our detector exhibits a charge sensitivity estimated close to 8.10-5 e/Hz-1/2 for a detection bandwidth from DC to 1 THz. The sensitivity is close to two orders of magnitude smaller than required for a single shot detection. Finally this qubit detector has been employed to detect in average measurements an edge magneto plasmon composed by less than 5 electrons. However, the single electron level could not be reached in statistical measurement neither, the sensitivity of our qubit detector being too limited.The different limitations of our experiment are listed and explained with the presentation of different axes of development which could permit to succeed this detection in another experiment.

Les verres des systèmes B2S3-Li2S-LiI sont des conducteurs ioniques du lithium. Le propos de ce travail est de décrire leur structure ainsi que la dynamique des ions conducteurs, des phases cristallisées servant de point de comparaison.<br />La résonance magnétique nucléaire, qui a largement été utilisée, fait l'objet d'une présentation détaillée. Puis, après une discussion sur la structure de B2S3, formateur de ce système, diverses approches de l'environnement du lithium dans les verres modifiés par LiS sont proposées. Enfin, une dernière partie structurale est consacrée au rôle du sel dopant LiI dans les verres ternaires. D'une façon générale, l'accent est mis sur les limites des techniques utilisées ou discutées ; la spectroscopie de photoélectrons X, la spectroscopie infrarouge lointain, diffusion des neutrons et la résonance magnétique nucléaire.<br />La dynamique des ions conducteurs est abordée au moyen de mesures de conductivité ionique, des micro-ondes au courant continu, et de temps de relaxation spin-réseau du lithium. Après un examen comparatif des principaux modèles théoriques, les résultats sont placés dans le contexte des travaux actuels sur la relaxation et la conduction ionique dans les systèmes désordonnées.

La réalisation d'un ordinateur quantique fonctionnel est l'un des objectifs technologiques les plus ambitieux pour les scientifiques d'aujourd'hui. Sa brique de base est composée d'un système quantique à deux niveaux, appelé bit quantique (ou qubit). Parmi les différents concepts existants, les dispositifs à base de spin sont très attractifs car ils bénéficient de la progression constante des techniques de nanofabrication et permettent la lecture électrique de l'état ​​du qubit. Dans ce contexte, les dispositifs à base de spins nucléaires offrent un temps de cohérence supérieur à celui des dispositifs à base de spin électronique en raison de leur meilleure isolation à l'environnement. Mais ce couplage faible a un prix: la détection et la manipulation des spins nucléaires individuels restent des tâches difficiles. De très bonnes conditions expérimentales étaient donc essentielles pour la réussite de ce projet. Outre des systèmes de filtrage des radiofréquences à très basses températures et des amplificateurs à très faible bruit, j'ai développé de nouveaux supports d'échantillons et des bobines de champ magnétique trois axes compacts avec l'appui des services techniques de l'Institut Néel. Chaque partie a été optimisée afin d'améliorer la qualité de l'installation et évaluée de manière quantitative. Le dispositif lui-même, un qubit réalisé grâce à un transistor de spin nucléaire, est composé d'un aimant à molécule unique couplé à des électrodes source, drain et grille. Il nous a permis de réaliser la lecture électrique de l'état d'un spin nucléaire unique, par un processus de mesure non destructif de son état quantique. Par conséquent, en sondant les états quantique de spin plus rapidement que le temps de relaxation caractéristique de celui-ci, nous avons réalisé la mesure de la trajectoire quantique d'un qubit nucléaire isolé. Cette expérience a mis en lumière le temps de relaxation T$ _1$ du spin nucléaire ainsi que son mécanisme de relaxation dominant. La manipulation cohérente du spin nucléaire a été réalisée en utilisant des champs électriques externes au lieu d'un champ magnétique. Cette idée originale a plusieurs avantages. Outre une réduction considérable du chauffage par effet Joule, les champs électriques permettent de contrôler et de manipuler le spin unique de façon très rapide. Cependant, pour coupler le spin à un champ électrique, un processus intermédiaire est nécessaire. Un tel procédé est l'interaction hyperfine, qui, si elle est modifiée par un champ électrique, est également désigné sous le nom d'effet Stark hyperfin. En utilisant cet effet, nous avons mis en évidence la manipulation cohérente d'un spin nucléaire unique et déterminé le temps de cohérence $ T^*_2 $. En outre, l'exploitation de l'effet Stark hyperfin statique nous avons permis de régler le qubit de spin nucléaire à et hors résonance par l'intermédiaire de la tension de grille. Cela pourrait être utilisé pour établir le contrôle de l'intrication entre les différents qubits nucléaires. En résumé, nous avons démontré pour la première fois la possibilité de réaliser et de manipuler un bit quantique basé sur un aimant à molécule unique, étendant ainsi le potentiel de la spintronique moléculaire au delà du stockage de données classique. De plus, la grande polyvalence des molécules aimants est très prometteuse pour une variété d'applications futures qui, peut-être un jour, parviendront à la réalisation d'un ordinateur quantique moléculaire. / The realization of a functional quantum computer is one of the most ambitious technologically goals of today's scientists. Its basic building block is composed of a two-level quantum system, namely a quantum bit (or qubit). Among the other existing concepts, spin based devices are very attractive since they benefit from the steady progress in nanofabrication and allow for the electrical read-out of the qubit state. In this context, nuclear spin based devices exhibit an additional gain of coherence time with respect to electron spin bases devices due to their better isolation from the environment. But weak coupling comes at a price: the detection and manipulation of individual nuclear spins remain challenging tasks. Very good experimental conditions were important for the success of this project. Besides innovative radio frequency filter systems and very low noise amplifiers, I developed new chip carriers and compact vector magnets with the support of the engineering departments at the institute. Each part was optimized in order to improve the overall performance of the setup and evaluated in a quantitative manner. The device itself, a nuclear spin qubit transistor, consisted of a TbPc$_2$ single-molecule magnet coupled to source, drain, and gate electrodes and enabled us to read-out electrically the state of a single nuclear spin. Moreover, the process of measuring the spin did not alter nor demolish its quantum state. Therefore, by sampling the spin states faster than the characteristic relaxation time, we could record the quantum trajectory of an isolated nuclear qubit. This experiment shed light on the relaxation time T$_1$ of the nuclear spin and its dominating relaxation mechanism. The coherent manipulation of the nuclear spin was performed by means of external electric fields instead of a magnetic field. This original idea has several advantages. Besides a tremendous reduction of Joule heating, electric fields allow for fast switching and spatially confined spin control. However, to couple the spin to an electric field, an intermediate quantum mechanical process is required. Such a process is the hyperfine interaction, which, if modified by an electric field, is also referred to as the hyperfine Stark effect. Using the effect we performed coherent rotations of the nuclear spin and determined the dephasing time $T^*_2$. Moreover, exploiting the static hyperfine Stark effect we were able to tune the nuclear qubit in and out of resonance by means of the gate voltage. This could be used to establish the control of entanglement between different nuclear qubits. In summary, we demonstrated the first single-molecule magnet based quantum bit and thus extended the potential of molecular spintronics beyond classical data storage. The great versatility of magnetic molecules holds a lot of promises for a variety of future applications and, maybe one day, culminates in a molecular quantum computer.

L'exploration du monde quantique au moyen d'objets macroscopiques constitue l'un des défis centraux de ces dernières décennies pour la recherche en physique. Parmi les systèmes proposés pour atteindre cet objectif, les systèmes hybrides, qui couplent un résonateur nanomécanique à un qubit unique, font figure de paradigme.L'excitation cohérente d'un oscillateur mécanique macroscopique par un unique spin électronique ouvrirait en particulier de nouvelles perspectives pour la création d'états quantiques arbitraires du mouvement.Dans ce manuscrit, nous considérons un système hybride constitué d'un oscillateur nanomécanique et du spin électronique d'un unique centre NV, couplés entre eux par une interaction magnétique. Nous nous concentrons sur le cas d'une interaction paramétrique où la vibration mécanique module l'énergie du qubit, et plus précisément sur le cas où le qubit ainsi forcé et l'oscillateur mécanique évoluent sur des échelles de temps comparables.Dans cette situation, nos observations montrent une synchronisation de la dynamique du qubit sur l'oscillation mécanique. Le phénomène est dans un premier temps abordé par une expérience-test qui remplace le mouvement mécanique par un champ radiofréquence en couplage paramétrique avec le spin. Cette première implémentation permet de dégager les propriétés essentielles de l'effet paramétrique, qui est dans un second temps observé sur l'expérience principale.Dans cette seconde expérience, un centre NV est attaché à l'extrémité d'un nanofil de carbure de silicium en vibration placé dans un fort gradient de champ magnétique. Le caractère bidimensionnel des déformations du nanofil octroie alors à la synchronisation des signatures vectorielles encore inédites, qui peuvent aussi être interprétées comme la manifestation d'un triplet de Mollow phononique, ainsi qu'il a été observé dans les premières expériences d'électrodynamique quantique.Finalement, nous explorons la robustesse de la synchronisation vis-à-vis du mouvement Brownien du résonateur, et démontrons la possibilité de protéger le qubit de cette source de décohérence additionnelle grâce à une excitation mécanique de faible amplitude. / Probing the quantum world with macroscopic objects has been a core challenge for research in physics during the past decades. Proposed systems to reach this goal include hybrid devices that couple a nanomechanical resonator to a single spin qubit. In particular, the coherent actuation of a macroscopic mechanical oscillator by a single electronic spin would open perspectives in the creation of arbitrary quantum states of motion.In this manuscript, we investigate a hybrid system coupling a nanomechanical oscillator and a single electronic spin of a NV defect in magnetic interaction. We focus on the parametric interaction case, when the mechanical motion modulates the qubit energy, and in particular when the driven qubit and mechanical oscillators evolves on similar timescales. In that situation a synchronization of the qubit dynamics onto the mechanical motion is observed. The phenomenon is first explored on a test experiment where mechanical motion is replaced by a parametrically coupled RF field. It allows to establish the main properties of the phenomenon, which is subsequently investigated on the core experiment. It consists of a NV defect attached at the vibrating extremity of a silicon carbide nanowire, immersed in a strong magnetic field gradient. The bidimensional character of the nanowire deformations is responsible for novel vectorial signatures in the synchronization, which can also be viewed as a phononic Mollow triplet as observed in early quantum electrodynamics experiments. We finally explore the robustness of the synchronization against the Brownian motion of the resonator and demonstrate the possibility to protect the qubit against this additional decoherence source by applying a small coherent mechanical drive.