La technologie la plus utilisée pour séparer les principaux composants de l'air est aujourd'hui ladistillation en colonne à garnissage structuré. Ce procédé se caractérise par un écoulement gazliquide contre-courant au sein d'une structure constituée de plaques corruguées placées parallèlement et agencées en packs. La description d'un tel procédé est rendue difficile par les très grandes dimensions du système et par la complexité des phénomènes à la petite échelle. La méthode de la prise de moyenne volumique, utilisée pour les problèmes de changement d'échelleen milieu poreux, est utilisée pour décrire le système à une échelle qui permet une résolution. Le travail est organisé en trois étapes. Dans un premier temps, pour les débits modérés, une méthode est proposée pour évaluer la perte de charge au sein de la structure en prenant en compte des rugosités de structure ou créées par des instabilités du film liquide. A ce stade, l'effet de la surface rugueuse est caractérisé par une condition limite effective. Le problème aux limites effectif pour la phase gaz est ensuite moyenné en volume pour obtenir un système d'équations à grande échelle. Le bilan de quantité de mouvement à grande échelle est une loi de Darcy généralisée aux écoulements inertiels, dans laquelle les paramètres effectifs contiennent les effets des instabilités de surfaces de la petite échelle. La seconde étape est dédiée à l'interaction entre les deux phases à plus hauts débits. On montre que des modèles qui incluent explicitement des termes croisés à grande échelle permettent de décrire l'écoulement au sein du garnissage à grands nombres de Reynolds. Plus généralement, ces modèles, peu utilisés dans la littérature sur les milieux poreux, s'avèrent adaptés pour les écoulements dans les milieux très perméables, pour lesquels des variations importantes de la perte de charge et des saturations sont observées. Enfin, on s'intéresse à la description de la distribution de la phase liquide au sein de la structurede garnissage. Une approche multiphasique, où la phase liquide est séparée en plusieurs pseudophases, est adaptée pour modéliser l'anisotropie de l'écoulement. Deux méthodes impliquant une approche à deux pseudo-phases et une approche à quatre pseudo-phases pour la phase liquide sont comparées. Cette dernière méthode est notamment utile pour décrire des régimes d'écoulement très différents, et permet de capturer à grande échelle les chemins préférentielssuivis par le film liquide au sein du garnissage. / Distillation in columns equipped with structured packings is today the most used technology for separating air in its primary components. This process is characterized by a counter-current gasliquid flow in a structure made of parallel corrugated sheets arranged in packs. The description of such system is constrained by the large dimensions of the columns and by the complexity of the local-scale phenomena. This leads to consider a strategy of upscaling, based on the volume averaging method, to describe the system at a scale at which a resolution is possible. The work is organized in three steps. As a first step, considering moderate flow rates, a methodology ofupscaling is developed to predict the pressure drop in the flow of the gas phase taking into account small scale roughnesses due to the structure itself or perturbations of the liquid film. At this stage, the effect of this rough surface is characterized by an effective boundary condition. The boundary value problem for the flow of the gas phase is volume averaged in order to derive a system of equations at large scale. The resulting momentum balance is a generalized Darcy's law for inertial flows, involving effective parameters accounting for the roughness at the microscale. The second step of this work focuses on the interaction between the two phases at higher flow rates. It is shown that models involving non-standard macroscopic cross-terms are more prone to describe the flow in packings at high Reynolds numbers than the models usually used in porousmedia sciences. More generally, these models are shown to characterize accurately processes in highly permeable media, where drastic changes of pressure drop and retention are observed. We finally study the distribution of the liquid phase in the structured packing. It is shown that a specific approach involving a multiphase model with liquid decomposition is required to capture the anisotropy generated in the flow of the liquid phase. Two methods involving two pseudo-phases and four pseudo-phases for the liquid phase are compared. This last method captures a number of very different distribution regimes in the column and offers additional flexibility to describepreferential paths of the liquid.

Ce travail de thèse de doctorat, effectué au sein du Département de Chimie Appliquée (au Laboratoire de Génie Chimique, LGC), vise à réaliser létude de lécoulement dun fluide dans des géométries complexes rencontrées en Génie Chimique (les empilages aléatoires et structurés, souvent utilisés dans des colonnes dadsorption et de distillation) par la méthode de Boltzmann sur réseau (Lattice Boltzmann Method, LBM) et à développer un outil numérique de simulation sous la forme dun code de calcul tridimensionnel. Dans le but daméliorer les performances de ces éléments complexes, qui conduisent à une efficacité et une sélectivité accrue des procédés se produisant dans les colonnes de distillation et dadsorption, il est donc intéressant dexaminer avec plus de précision la description des phénomènes de transport se produisant à léchelle locale dans ces milieux. Dans un premier temps, les concepts et les équations macroscopiques qui dérivent de lécoulement dun fluide ont été succinctement passés en revue, ainsi que le modèle de turbulence qui a été utilisé. Nous présentons ensuite, les éléments théoriques de la méthode de Boltzmann sur réseau, après quelques détails sur le modèle Gaz sur réseau, dont elle est dérivée. La méthode de Boltzmann sur réseau se démarque des schémas traditionnels en résolvant numériquement une équation basée sur la physique statistique. Les codes des modèles SRTLBE (équation de Boltzmann sur réseau à un seul temps de relaxation) et MRTLBE (équation de Boltzmann sur réseau à plusieurs temps de relaxation) à trois dimensions, de même que des conditions aux limites convenables ont été écrits dans un langage de programmation, puis validées sur des cas types de la littérature : un écoulement laminaire dans un conduit de section carrée et un écoulement de jet turbulent rectangulaire à 3D. Les codes implémentés dans une grille de calcul ont permis de simuler des écoulements de fluides dans des structures très complexes qui ont été obtenues par une technique expérimentale avancée : la microtomographie à rayons X. Létude dune mousse métallique, dun filtre à charbons actifs et dun filtre de capture daérosols ont été présentés. Les résultats numériques ont été comparés avec succès aux mesures expérimentales et à des corrélations de la littérature. Une autre étude a concerné létude de lécoulement à travers deux feuilles de Mellapak 250 Y. Les champs et contours de vitesse ainsi obtenus ont été soigneusement analysés et commentés à la fois en régime laminaire et en régime turbulent. Les résultats hydrodynamiques ont été comparés avec des mesures expérimentales ainsi quavec des valeurs calculées par des corrélations disponibles dans la littérature. Les modèles existant ont été analysés. Enfin, ces simulations (LBM) ont été comparées à celles effectuées dans les mêmes conditions opératoires, avec le code de calcul classique FLUENT.

Ces travaux de thèse s'incrivent dans le cadre du traitement de gaz acides et captage CO2 dans les colonnes à garnissages structurés. Les gaz à traiter réagissent avec un liquide s'écoulant à contre-courant sur des plaques métalliques dont la compléxité géométrique permet d'accroître l'aire d'échange, et donc l'efficacité du procédé. Dans un contexte de modélisation multi-échelles des contacteurs à garnissages structurés, les écoulements gaz-liquide à la plus petite échelle géométrique des plaques de garnissages (de l'ordre de l'épaisseur du film liquide) sont étudiés, pour améliorer la compréhension et la modélisation des écoulements diphasiques et phénomènes de mouillage dans les garnissages. L'objectif final est de développer une méthodologie CFD pour reproduire des écoulements diphasiques 3D sur des géométries complexes telles que les plaques de garnissages. Pour ce faire, il est nécessaire de progresser en méthodes numériques et de proposer des méthodes expérimentales pour observer des écoulements de film liquide sur des géométries complexes. Ces travaux comprennent une partie numérique et une partie expérimentale. Un écoulement sur une plaque de garnissage structuré peut présenter des zones sèches, et donc des lignes de contact (dynamiques), ce qui présente un défi en simulation numérique à cause des différentes échelles de l'écoulement. La méthodologie employée ici en simulation numérique consiste à résoudre l'écoulement jusqu'à une échelle intermédiaire en modélisant les effets des plus petites échelles. Le code de calcul Two-Phase Level-Set a été utilisé et modifié dans ce but. Différentes méthodes level-set ont d'abord été testées de manière à identifier une méthode satisfaisante quant à la réduction des erreurs de conservation de masse, un problème rencontré en level-set. Il est ici montré que certaines combinaisons de schémas de discrétisation spatiale et temporelle permettent de réduire considérablement ces erreurs de conservation de masse. Après avoir réalisé de nombreux tests de validation, une nouvelle méthode numérique est proposée pour simuler les grandes échelles d'écoulements diphasiques 3D avec ligne de contact dynamique en level-set, dans des conditions réalistes. La méthode est ici validée pour des écoulements axisymétriques de gouttes simulés en 3D, en régime visqueux et en régime inertiel, et pour des écoulements de gouttes sur plan incliné. Les résultats sont en très bon accord avec d'autres travaux numériques et expérimentaux. Afin de faciliter l'utilisation de cette méthodologie pour des applications industrielles, un modèle sous-maille similaire a été implémenté dans un code VOF commercial; les résultats sont aussi en très bon accord avec d'autres travaux. En plus de ces développements numériques, une campagne expérimentale est mise en oeuvre pour observer des écoulements de film liquide sur une plaque de garnissage structuré. Les méthodes expérimentales employées sont d'abord testées et validées pour des écoulements de film plat ou ondulé sur plan incliné, et ensuite utilisées pour observer des écoulements de film sur des plaques de garnissage. L'épaisseur de film liquide est mesurée aux creux et aux crêtes des picots des plaques de garnissages, pour différents débits, par imagerie confocale chromatique. Des lois de puissance de l'épaisseur de film en fonction du Reynolds sont proposées; celles-ci sont très différentes suivant la position des relevés de mesure, aux creux ou aux crêtes des picots. La vitesse à l'interface de l'écoulement gaz-liquide est aussi mesurée, par PIV et PTV, en utilisant des particules hydrophobes. Les résultats montrent que le liquide a tendance à dévier du creux des canaux (corrugations), et la norme de la vitesse semblent présenter des extremums correspondant aux creux et crêtes des picots. [...] / The work described in this thesis is motivated by the use of structured packing columns in acid gas treatment and post-combustion CO2 capture. In a counter-current mode, flue gases react with the liquid that flows down over metal sheets, the geometrical complexity of which allows increasing the specific interfacial area, and thereby the overall efficiency of the process. In the context of multiscale modeling of structured-packing contacting devices, the focus in this work is on the gas-liquid flows at the smallest geometrical scale of packing sheets, of the order of the liquid film thickness, aiming to improve understanding and modeling of two-phase flows and wetting phenomena in structured packings. The ultimate objective is to build up a CFD methodology to reproduce 3D two-phase flows over complex surfaces such as structured packing sheets. For this purpose, progress is necessary both in pertinent computational methods and in the adaptation of experimental methods for observing liquid film flows over complex surfaces. This thesis therefore consists of computational and experimental parts. Flows over structured packing sheets may exhibit dry zones, and hence (moving) contact lines, the numerical simulation of which presents a computational challenge due to the disparity in length scales involved. Here, the methodology for large-scale numerical simulations of flows with moving contact lines consists in resolving the flow down to an intermediate scale and modeling effects of smaller ones. The parallelized freeware Two-Phase Level-Set has been extended for this purpose. First though, because some level-set methods have been reproached to yield mass conservation issues, an assessment is made of the mass conservation properties of a range of level-set methods. It is demonstrated that the combined use of some spatial and temporal discretization schemes allows to drastically reduce mass conservation errors in level-set methods. Having thus implemented a level-set method with satisfactory performance at such tests (and others), a novel numerical method is proposed to perform 3D large-scale simulations of flows with moving contact lines in level-set, under realistic conditions. Validation tests of axisymmetric droplet spreading in a viscous, and in an inertial regime, simulated in 3D, and sliding drops are shown to be in excellent agreement with prior experimental and numerical work. The results show that complex contact-line dynamics observed in prior experimental studies on sliding droplets can be simulated using the present large-scale methodology. To facilitate dissemination of this work in industrial applications, a similar subgrid model has been implemented in a commercial volume-of-fluid code; results of validation tests are shown to be in excellent agreement with other work. These computational developments are accompanied by an experimental campaign to observe liquid film flows over structured packing sheets. All experimental methods used herein are tested and validated for flat and wavy films down an inclined plane before being used for observing liquid film flows over packing sheets. The film thickness is measured at local troughs and crests of small-scale corrugations of the structured packing sheet, for different flow rates, by Chromatic Confocal Imaging. Power laws of the Reynolds number for the mean liquid film thickness are suggested, with significant differences for measurements at crests compared to that at troughs. Interface velocity measurements are also performed by PIV and PTV using hydrophobic particles. Results reveal that the liquid tends to deviate from troughs of large-scale corrugations, and seems to exhibit local extrema of the velocity magnitude corresponding to troughs and crests of small-scale corrugations. [...]