Zeeman deceleration is an experimental technique which allows for the manipulation of open-shell atoms and molecules in a supersonic beam thus producing mK-cold, velocity-tunable beams of particles in selected quantum states. The method relies on the Zeeman interaction between paramagnetic particles and time-varying, inhomogeneous magnetic fields generated by pulsing high currents through an array of solenoid coils. This thesis describes the construction and implementation of a supersonic beam setup including a 12-stage Zeeman decelerator. The Zeeman decelerator follows an original design that makes it possible to replace individual deceleration coils. Using ground-state hydrogen atoms as a test system, it is shown that the transverse acceptance in a Zeeman decelerator can be significantly increased by generating a rather low, temporally varying quadrupole field in one of the solenoid coils. An electron-impact source was constructed and optimised enabling, for the first time, the Zeeman deceleration of metastable helium atoms in the 23S1 state, with an up to 40 % decrease in the kinetic energy of the beam. It is shown that the pulse duration for electron-impact excitation needs to be matched to the acceptance of the decelerator in order to attain a good contrast between the decelerated and undecelerated parts of the beam. Experimental results are rigorously analysed and interpreted using three-dimensional numerical particle trajectory simulations. A phase-space model provides, for the first time, a means to estimate the six-dimensional phase-space acceptance in a Zeeman decelerator and to find optimum parameter sets for improved Zeeman deceleration schemes. The approach also reveals a hitherto unconsidered velocity dependence of the phase stability which is ascribed mainly to the rise and fall times of the current pulses that generate the magnetic fields inside the deceleration coils. In the future, it is planned to combine the Zeeman decelerator with a source of cold atomic and molecular ions to study chemical collisions at low temperatures. A hybrid magnetic guide consisting of permanent magnet assemblies (Halbach arrays) in hexapole configuration and a set of current-carrying wires is proposed and simulated as an interface between these setups. The design promises very efficient velocity selection, a high degree of quantum-state selection and a nearly complete removal of residual carrier gas. Prospects for using magnetic hexapole focusing in front of the Zeeman decelerator are discussed. The work represents a major step towards the study and control of chemical reactivity of paramagnetic species in the low-temperature regime and it will help in the testing of fundamental chemical reaction theories.

Cette thèse porte sur l’étude des interactions dipôle-dipôle entre des atomes de Rydberg froids formés au sein d'un jet supersonique, en particulier sur l'étude des transitions Landau-Zener autour d'une résonance de Förster dans des sytèmes de paires d'atomes de Rydberg. L'adiabaticité de la transition dépend de la distance entre les atomes de la paire et est contrôlée par l'application d'un champ électrique homogène dépendant du temps. L'étude des processus binaires, non collisionnels et dont l'efficacité est contrôlé par l'expérimentateur, permet de sonder l'environnement de chaque atome et constitue une mesure de la distribution de plus proches voisins. Nous en déduisons une méthode originale de mesure directe et précise de la densité d'un gaz de Rydberg. Cette méthode ne nécessite ni la connaissance du nombre d'atomes de Rydberg ni celle du volume du gaz. Après un passage adiabatique de paire, les atomes de Rydberg constituant cette paire se trouvent dans un état intriqué. Nous proposons une méthode pour prouver leur intrication, fondée sur la mesure de la fluctuation quantique au cours d'oscillations de Rabi entre des états de paire. / This thesis deals with the study of dipole-dipole interaction between Rydberg atoms, in particular of Landau-Zener transitions around a Förster resonance for Rydberg atoms pairs. The adiabaticity of the transition depends of the interatomic distance and is controlled by a time-dependant electric field. The adiabatic transition efficiency is the control knob to probe the nearest neighbour distribution. We infer a new and original method to measure the density of a gas very accurately by probing the nearest neighbour distibution in the gas, which depends parametrically on its density. Such adiabatic transitions should leave the pair of Rydberg atoms in an entangled state. We investigated how quantum fluctuations could reveal the atom entanglement, in two-atom Rabi oscillation measurements.

Ce travail porte sur l’étude et la réalisation d’une nouvelle technique de décélération d’un jet supersonique de particules paramagnétiques en utilisant une onde de champ magnétique progressive co-mobile. Cette technique repose sur une méthode de ralentissement basée sur les forces de type Stern Gerlach agissant sur un système paramagnétique en mouvement en présence d’un champ magnétique co-propageant. Cette méthode très innovatrice a l’avantage de pouvoir s’appliquer à une grande palette d’espèces ouvrant ainsi de nouvelles possibilités d’applications. On décrit une approche théorique adaptée qui permet de faire un lien direct entre la théorie, la programmation des paramètres expérimentaux, les résultats obtenus et ce d’une manière systématique, rationnelle et prédictive.Ce mémoire est composé de trois parties. La première porte sur les forces décélératrices et le calcul des différentes forces, de type Stern Gerlach, utilisées dans nos expériences. Les formules établies dans cette partie sont essentielles pour l’interprétation des résultats expérimentaux. La deuxième partie porte sur le dispositif expérimental : le jet supersonique pré-refroidi, la zone d’interaction et la détection. On donne le détail de la réalisation des circuits créant les champs magnétiques nécessaires au guidage et à la décélération du jet. La troisième partie porte sur les résultats des expériences réalisées et leur interprétation directement à partir des équations du mouvement de l’effet Stern Gerlach. Des simulations sont présentées pour étayer les interprétations. On présente les résultats de décélération obtenus récemment sur l’argon et le néon métastables. Ces résultats valident clairement l’importance de l’ajout d’un champ magnétique uniforme qui définit un axe de quantification adiabatique global pour toutes les particules du jet et permet le découplage entre la précession des moments magnétiques et l’action des forces de gradient. Ces résultats mettent en évidence, aussi, l’effet de polarisation du jet qui dépend du sens relatif du champ magnétique uniforme ajouté par rapport à l’onde de champ magnétique progressive.Enfin, la compréhension et le contrôle de la dynamique du piégeage à une vitesse donnée, de l’accélération et de la décélération nécessitent le découplage entre les effets transverses et les effets longitudinaux de l’onde. Ces derniers sont clairement visibles quand le champ magnétique uniforme ajouté vient limiter les effets transverses de l’onde de champ magnétiques progressive. Les perspectives pour ce nouveau décélérateur Zeeman Stern Gerlach sont grandes. Un premier résultat de piégeage du di-azote métastable à 560m/s est présenté et ceci ouvre la voie pour décélérer les molécules paramagnétiques en jet supersonique pulsé. La décélération des radicaux libres et des neutrons est aussi envisageable. / This work focuses on the study and implementation of a new technique of deceleration of a supersonic beam of paramagnetic particles using a co-moving progressive wave of magnetic field. This technique relies on a method of slowing based on Stern-Gerlach forces acting on a paramagnetic system in motion in the presence of a co-propagating magnetic field. This highly innovative approach has the advantage of being applicable to a wide range of species and opens up new opportunities. A suitable theoretical approach is followed, that allows for a direct link between theory, programming of experimental parameters, and experimental results in a systematic, rational and predictive manner.This thesis is composed of three parts. The first concerns the calculation of the various Stern Gerlach forces used in our experiments to decelerate the paramagnetic particles. Formulas established in this section are essential for the interpretation of experimental results. The second part is devoted to the experimental device: the creation of the cooled supersonic beam, interaction zone and detection. A separate chapter is devoted to the detailed description of the different setups of coils used to create the magnetic fields necessary to guide and to decelerate the particles of the beam.The third part is devoted to the experimental results and their direct interpretation using the equations of motion in Stern Gerlach forces. Simulations are presented to embody the interpretations. We present results about the deceleration of metastable argon and neon atoms. These results validate the significance of the addition of a uniform magnetic field defining a global adiabatic quantization axis for all the particles in the beam. This realizes the decoupling between the precession of the magnetic moments and Stern Gerlach forces. The results demonstrate the polarization effect of the beam that depends on the direction of the added uniform magnetic field relative to the progressive wave of the magnetic field.Finally, the understanding and control of the dynamics of trapping at a given speed, acceleration and deceleration require decoupling between the transverse and longitudinal effects of the wave. These effects are clearly visible when the added uniform magnetic field limits the transverse effects of the progressive wave of magnetic field. The outlooks for the new Zeeman Stern Gerlach decelerator are numerous. A first result of trapping di-nitrogen metastable at 560m/s is presented and the road is open to decelerate paramagnetic molecules in pulsed supersonic jet. Deceleration free radicals and neutrons are also possible.