Dans ce travail, nous avons étudié l’interaction entre une lumière contrôlée en polarisation et deux structures sub-longueurs d’onde gravées dans un film métallique opaque, en utilisant la méthode de la « matrice de Mueller ». Tout d’abord, nous avons montré qu’un réseau concentrique de fentes sub-longueurs d’onde percées à travers le film permet de filtrer et de convertir une polarisation incidente, ce qui génère une polarisation radiale. Nous avons aussi montré sa capacité à générer des faisceaux de Bessel non-diffractifs J0 ou J2 à travers de telles structures, et à contrôler leur hélicité en changeant la polarisation circulaire en préparation ou en analyse. Ensuite, nous avons montré la création d’une cible plasmonique ayant les propriétés d’une lame quart d’onde, en travaillant sur l’ellipticité des anneaux – pour générer une phase plasmonique – etdu trou central – pour compenser les forts effets de dichroïsme induits par l’absorption différentielle des plasmons de surface. / In this work, we studied the interaction between light with well-defined polarization and two subwavelength structures milled through an opaque metallic film by using the « Mueller matrix » method. In a first part, we showed that a subwavelength annular concentric slit array, milled completely through the film, allows the filtering and conversion of the incident polarization,generating a radial polarization after transmission. We also showed that it was possible to generate non-diffracting J0 or J2 Bessel beams through such structures and to control their helicity by changing the circular polarization either in preparation or in analysis. In a second part, we showed the creation of a plasmonic bull’s eye structure having the same properties as a quarter wave-plate, by acting on the ellipticities of the rings - to generate a plasmonic phase - and of the central hole - to compensate the strong dichroïsm induced by the differential surface plasmon absorption.

Le sujet de ma thèse est l’étude de la diffraction par des trous sub-longueur percés dans des films métalliques, ainsi que la compréhension du rôle des plasmons de surface (SPs) dans la diffraction en champ lointain. Nous avons construit un goniomètre « fait maison » de haute qualité. Une série de trous unique percés dans un film opaque et variant continûment de k • r >> 1 à k • r << 1 ont été explorées. Ici, k est le vecteur d'onde de l'onde incidente et r est le rayon du trou. Les résultats expérimentaux indiquent que la diffraction de la lumière par un trou unique peut être séparée en quatre régimes, dépendant de la polarisation incidente. Une expression analytique simple révèle pour la première fois, l’implication de deux facteurs compétitifs: l'un lié aux plasmons de surface, et l'autre provenant du couplage du champ aux modes de guide d'onde de l'ouverture. Lorsque le trou est entouré par des corrugations concentriques (structure d'oeil de boeuf), et est illuminé avec les rainures sur le côté de sortie, l'effet de collimation est observé: la diffraction en champ lointain est confinée dans un très petit angle solide. L’influence des paramètres géométrique sur la figure de diffraction de l’œil de bœuf a été étudié et des motifs de diffraction dont la largeur est inférieure à 1 ° dans le champ lointain ont été atteints. Un autre mode de surface (CWs), différent des SPs, a été étudié sur des films de tungstène. Il a été démontré que les CWs permettent également d’obtenir un effet de collimation. À titre de comparaison, nous avons montré que la transmission exaltée est bien plus faible pour les CWs que pour les SPs sur nanostructures. / The theme of my thesis is to investigate the diffraction behavior of subwavelength holes in metal films, and to understand the surface plasmons’ (SPs) role in aperture far-field diffraction. We have built a home-made goniometer setup with high-level quality. A series of single hole continuously ranging from k•r>>1 to k•r<<1 in a flat opaque film were explored, where k is the wavevector of the incident wave and r is the radius of the hole. The experimental results indicated that the diffraction of single hole can be classified into four regimes, depending on the input polarization. A simple analytical expression reveals for the first time the subtle interplay of two competing factors: one related to surface plasmon excitation and the other originating in the coupling of the field to the waveguide mode of the aperture. When the hole is surrounded by concentric grooves (bull’s eye structure) and is illuminated with the grooves on the output side, the beaming effect occurs: far-field diffraction is confined in very small solid angle. The effects of geometrical parameters on bull’s eye diffraction have been studied and the diffraction patterns with the width less than 1° in the far field have been achieved. Another surface waves (CWs) different from SPs on tungsten films were studied. It was demonstrated that the CWs have beaming effect as well. By comparison we showed that CWs display much weaker enhancement in transmission than SPs through nanostructures.

Le travail présenté dans cette thèse comporte différents attrayant sujetsde l'optique comme les métamatériaux, l’optique transformationnelle, lescristaux photoniques, la réfraction négative et les interactions thermoplasmoniques.Nous avons développé plusieurs métamatériaux pour les plasmons desurface basés sur l'optique de transformation. Tout d'abord, nous avonsdémontré théoriquement, numériquement et expérimentalement certainsdispositifs mettant en scène le phénomène d’invisibilité.Deuxièmement, nous avons démontré la réfraction négative des plasmonsde surface en utilisant le concept d'espace de pliage (space folding) pourdes lentilles plates et anisotropes et enfin avec seulement desmétamatériaux diélectriques. Additionnellement, nous avons démontréqu’un damier structuré de films d'or peut exhiber une transmission extraordinairesur toute la gamme de fréquences visible.Enfin, nous avons étudié un problème multiphysique en mixant l'optiqueet thermique et leurs effets induits. Nous avons pu montrer que joueravec l'amplitude d'une onde électromagnétique ou une impulsion, peutinduire un gradient de température et le contrôle parfait d’un tel dispositifthermo-plasmonique. / The work which has been presented in this thesis includes differentappealing subjects of optics such as metamaterials, transformationaloptics, photonic crystals, negative refraction and thermo-plasmonicinteractions. In this manuscript we have developed several metamaterialsfor Surface Plasmon Polaritons based on the transformational optics.Firstly we have demonstrated theoretically, numerically andexperimentally some SPP cloaking devices. Secondly, we havedemonstrated SPP negative refraction using the concept of space foldingthen with some dielectric metamaterial, flat and anisotropic SPP lenses.Additionaly we have demonstrated that subwavelength checkerboardstructured thick gold films have demonstrated an extra-ordinarytransmission over the visble range of frequencies.Finally, we have investigated a general multiphysics problem to mix opticsand thermally induced effects. We have been able to show that playingwith the amplitude of an electromagnetic wave or a pulse, we can inducea gradient of temperature and control heat of a plasmonic device.

This report examines the cross sections of silver microresonators subjected to an incident light with different polarization. The microresonators had different geometries with and without broken symmetries. Cross section profiles for different microresonator configurations are interesting for the division of Material Physics, Uppsala University, when designing metamaterials to tune the optical response of the material. The goal is to form an insight of how the optical response can be tuned by choosing different geometries, varying the size and polarization of the incident light. In this project computer simulations in COMSOL were made to simulate the optical response of different microresonators. When the incident light interact with the silver microresonators plasmonic excitations is generated which in turn interacts with the light changing the phase and therefore the optical response. By increasing the radius of the disk silver microresonantors the resonance was found to shift to lower energies. For a geometry with a disk microresonator inside a ring microresonator the Fano resonances were dependent of the radius of the disk microresonator.

The nature of surface-enhanced Raman scattering (SERS) on nanostructured surfaces is explored using both inorganic and organic-based systems and a variety of environmental perturbation mechanisms. Experimental optical characterisation systems are developed and existing systems extended to facilitate this exploration. SERS of inorganic semiconducting quantum dots (QDs) is observed for the first time, paving the way for their use as spatially well-defined SERS markers. Tuning of the Raman excitation wavelength allows comparison between resonance and nonresonance QD SERS and identifies enhancement due to the plasmonic nanostructure. A gentle mechano-chemical process (carbon dioxide snow jet) is used to rearrange adsorbed organic thiol monolayers on a gold plasmonic nanostructure. The necessity of nanoscale roughness to the large SERS enhancement on pit-like plasmonic nanostructures is shown and demonstrates a new method to boost SERS signals (> 500 %) on plasmonic nanostructures. A multiplexed time-varied exposure technique is developed to track this molecular movement over time and highlights the different origins of the SERS peak and its accompanying background continuum. Using low-temperature cryogenics (down to 10 K) the SERS peak and background continuum intensity are shown to increase as the plasmonic metal damping reduces with temperature. Temperature dependent measurements of QD (resonance) SERS are shown to have strong wavelength dependence due to the excitonic transitions in QDs. Changes to the QD fluorescence at low temperature allows striking comparison between the Raman and fluorescence processes. The role of charge transfer and electromagnetic enhancement in the SERS intensity of p-aminothiophenol (pATP) is investigated on nanostructured plasmonic surfaces coupled to metallic nanoparticles. The results support the importance of charge transfer effects to the SERS of pATP, and highlight the difference between those of electromagnetic origin. Addition of nanoparticles to the nanostructured surface was seen to enhance SERS signals by up to 100×.

Tato práce se zabývá mikroskopickými technikami využívajícími elektronový a iontový svazek pro přípravu a charakterizaci plazmonických nanostruktur. Analytická elektronová mikroskopie je představena se zaměřením na aplikace v oblasti plazmoniky. Důraz je kladen na spektroskopii energiových ztrát elektronů (EELS) a katodoluminiscenci. Dále je diskutována výroba plazmonických vzorků pro transmisní elektronovou mikroskopii, přičemž je kladen důraz na litografii iontovým svazkem a na přípravu vzorků za použití chemicky syntetizovaných částic ve vodném roztoku. Hlavní výzkumné výsledky práce jsou rozděleny do čtyř částí. První část se věnuje komparativní studii plazmonických antén vyrobených elektronovou a iontovou litografií. Přestože obě techniky jsou vhodné pro výrobu plazmonických antén, elektronová litografie by měla být upřednostňována před iontovou litografií díky lepší kvalitě výsledných antén a jejich silnější plazmonické odezvě. Antény vyrobené iontovou litografií mají neostré okraje, vykazují výrazné kolísání tloušťky a jsou také silně kontaminovány nejen organickými kontaminanty, ale také rezidui po iontové litografii včetně implantovaných iontů z iontového svazku a atomů titanové adhezivní vrstvy. Ve druhé části je zkoumán Babinetův princip komplementarity pro plazmonické nanostruktury na sérii zlatých diskových antén a komplementárních apertur ve zlaté vrstvě s různými průměry. Komplementarita je potvrzena pro základní plazmonické vlastnosti jako rezonanční energie, ale rozdíly způsobené omezenou platností Babinetova principu jsou patrné například pro prostorové rozložení blízkého pole plazmonových polaritonů. Třetí část shrnuje studii nanostruktur s funkčními vlastnostmi souvisejícími s lokálním zesílením elektrického a magnetického pole. Obzvlášť silné lokální zesílení pole vykazují plazmonické antény tvaru bowtie a diabolo, a to jak ve formě částic, tak ve formě apertur. Naše studie umožnila identifikovat několik módů lokalizovaných povrchových plazmonů v těchto anténách a charakterizovat jejich vlastnosti včetně energie módu, rozložení elektrické a magnetické složky blízkého pole módu, a kvalitativní rozložení uzlů náboje a proudu souvisejících oscilací elektronového plynu. Dále jsme studovali laditelnost energií módů v blízké infračervené a viditelné spektrální oblasti a zaměřili jsme se na Babinetovskou komplementaritu mezi přímými a invertovanými anténami. Poslední část je zaměřena na stříbrný amalgám, nový a velmi perspektivní plazmonický materiál. Změnou velikosti stříbrných amalgámových nanostruktur může být jejich plazmonová rezonance laděna od oblasti ultrafialového záření přes celou viditelnou až po infračervenou oblast. Jelikož stříbrný amalgám je dobře prozkoumán v oblasti elektrochemie, stříbrné amalgámové nanočástice otevírají možnost kombinovat plazmoniku a elektrochemii dohromady.

The diploma thesis deals with plasmonic nanostructures for visible eventually near-infrared region of electromagnetic spectrum. At first, there are discussed basic terms which are necessary for description of plasmonic nanostructures and their properties. Then the resonant properties of gold nanoantennas on a fused silica substrate and in proximity of nanocrystalline diamond are addressed. FDTD simulations are used for an assesment of resonant properties and local electric field enhancement of these nanostructures. Possible manufacturing methods of the antennas and techniques for the measurement of their properties are mentioned at the end of the thesis.

La plasmonique étudie le couplage entre le rayonnement électromagnétique et les oscillations collectives des électrons dans un matériel. Les plasmons de surface (SPs), notamment, ont la capacité de concentrer le champ électromagnétique sur des distances micrométriques, ce qui les rend intéressants pour le développement des dispositifs photoniques les plus novateurs. 'Etendre l'excitation de SPs au régime de champs élevés, où les électrons oscillent à des vitesses relativistes, ouvre des perspectives stimulantes pour la manipulation de la lumière laser ultra-intense et le développement de sources de rayonnement énergétiques et à courte durée. En fait, l'excitation de modes résonnants du plasma est l'une des stratégies possibles pour transférer efficacement l'énergie d'une impulsion laser ultra-puissante à une cible solide, cela étant parmi les défis actuels dans la physique de l’interaction laser-matière à haute intensité. Dans le cadre de ces deux sujets, ce travail de thèse démontre la possibilité d'exciter de façon résonnante des plasmons de surface avec des impulsions laser ultra-intenses. Elle étudie comment ces ondes peuvent à la fois accélérer de paquets d'électrons relativistes le long de la surface de la cible mais aussi augmenter la génération d'harmoniques d'ordre élevé de la fréquence laser. Ces deux processus ont été caractérisés avec de nombreuses expériences et simulations numériques. En utilisant un schéma d’interaction standard de la plasmonique classique, les SPs sont excités sur des cibles dont la surface présente une modulation périodique régulière à l'échelle micrométrique (cibles réseau). Dans ce cas, les propriétés de l'émission d'électrons tout comme celles des harmoniques permettent d’envisager leur utilisation dans des application pratiques. En réussissant à dépasser les principaux problèmes conceptuels et techniques qui jusqu'au présent avaient empêché l'application d'effets plasmoniques dans le régime de champs élevés, ces résultats apportent un intérêt nouveau à l'exploration de la Plasmonique Relativiste. / Plasmonics studies how the electromagnetic radiation couples with the collective oscillations of the electrons within a medium. Surface plasmons (SPs), in particular, have a well-established role in the development of forefront photonic devices, as they allow for strong enhancement of the local EM field over sub-micrometric dimensions. Promoting the SP excitation to the high-field regime, where the electrons quiver at relativistic velocities, would open stimulating perspectives for the both the manipulation of ultra-intense laser light and the development of energetic, short radiation sources. Indeed, the excitation of resonant plasma modes is a possible strategy to efficiently deliver the energy of a high-power laser to a solid target, this being among the current challenges in the physics of highly-intense laser-matter interaction. Gathering these topics, this thesis demonstrates the opportunity of resonant surface plasmon excitation at ultra-high laser intensities by studying how such waves accelerate bunches of relativistic electrons along the target surface and how they enhance the generation of high-order harmonics of the laser frequency. Both these processes have been investigated with numerous experiments and extensive numerical simulations. Adopting a standard configuration from classical plasmonics, SPs are excited on solid, wavelength-scale grating targets. In their presence, both electron and harmonic emissions exhibit remarkable features that support the conception of practical applications. Putting aside some major technical and conceptual issues discouraging the applicability of plasmonic effects in the high-field regime, these results are expected to mark new promises to the exploration of Relativistic Plasmonics.

This work presents the first demonstration of a semiconductor based plasmonic near-field superlens, utilizing highly doped GaAs to generate infrared optical images with a spatial resolution beyond the difraction limit. Being easily transferable to other semiconductor materials, the concept described in this thesis can be exploited to realize spectrally adjustable superlenses in a wide spectral range. The idea of superlensing has been introduced theoretically in 2000, followed by numerous publications including experimental studies. The effect initiated great interest in optics, since in contrast to difraction limited conventional optical microscopy it enables subwavelength resolved imaging by reconstructing the evanescent waves emerging from an object. With techniques like scanning near-field optical microscopy (SNOM) and stimulated emission depletion (STED) being already successfully established to overcome the conventional restrictions, the concept of superlensing provides a novel, different route towards high resolution. Superlensing is a resonant phenomenon, relying either on the excitation of surface plasmons in metallic systems or on phonon resonances in dielectric structures. In this respect a superlens based on doped semiconductor benefits from the potential to be controlled in its operational wavelength by shifting the plasma frequency through adjustment of the free carrier concentration. For a proof of principle demonstration, we investigate a superlens consisting of a highly n-doped GaAs layer (n = 4 x 10^18 cm-3) sandwiched between two intrinsic layers. Recording near-field images of subwavelength sized gold stripes through the trilayer structure by means of SNOM in combination with a free-electron laser, we observe both enhanced signal and improved spatial resolution at radiation wavelengths close to l = 22 µm, which is in excellent agreement with simulations based on the Drude-Lorentz model of free electrons. Here, comparative investigations of a purely intrinsic reference sample confirm that the effect is mediated by the charge carriers within the doped layer. Furthermore, slightly differently doped samples provide indications for the expected spectral shift of the resonance. According to our calculations, the wavelength range to be exploited by n-GaAs based superlenses reaches far into the terahertz region, whereas other semiconductor materials are required to explore the near infrared.

Illuminated metal nanoparticles (MNPs) feature collective electron oscillations (so-called localized surface plasmons or LSPs) which facilitate concentrating light-matter interactions to length scales below the diffraction limit. Part I of this book describes two applications of this confinement effect. Firstly, the use of single particles as optically active probes for scanning near-field optical microscopy is demonstrated. Secondly, fluorescence enhancement in the vicinity of a single MNP is described theoretically. This description focuses on how the particle diameter and the surrounding medium influence the enhancement. It turned out that in these two examples the optical signal levels can be improved by manipulating the spectral LSP resonance position of the particles. This finding triggered the search for a method allowing optical particle tuning. Part II of this thesis describes an approach which allows such a spectral LSP manipulation on the single-particle level. The method makes use of the optically induced reduction of metal salt complexes in solution, which leads to the deposition of thin layers of elemental metal onto single, intentionally addressed particles. The deposition process is monitored by optical LSP analysis, and thus the tuning of the optical particle properties is controlled in situ. With this technique, a manipulation of both the size and the shape of single nanoparticles was achieved. Initial experiences were gained by manipulating spherical and ellipsoidal gold particles, for which a red- and a blueshift of the LSP resonance was observed, respectively. The insights obtained from these experiments were then applied to tune the interparticle separation in nanoparticle pairs, i.e., to tune the resonance wavelength of these plasmonic nanoresonators. Subsequently, single resonators were used to reshape the fluorescence emission spectrum of organic molecules. Besides size and shape, also material parameters such as the surface roughness and the surface material composition influence the optical properties of MNPs. Both aspects are addressed using the example of rough platinum spheres and demonstrating the fabrication of bimetallic core-shell particles. As the material compositon of particles not only influences their optical, but for example also their catalytic or magnetic properties, photochemical metal deposition with in-situ optical LSP read-out builds a bridge to other fields of nanoscience. The presented method is a versatile tool for the fabrication and manipulation of nanostructures, and it is not limited to the field of plasmonics. / Metallische Nanopartikel (MNP) weisen unter Beleuchtung kollektive Schwingungen des Elektronengases auf (sogenannte lokalisierte Oberflächenplasmonen oder LOP). Die dadurch entstehende elektromagnetische Feldverteilung um die Partikel erlaubt die Konzentration von Licht-Materie-Wechselwirkungen auf einen Größenbereich unterhalb des Beugungslimits. In Teil I des vorliegenden Buches werden zwei Anwendungen dieses Konzentrationseffekts beschrieben. Zum einen wird die Verwendung eines einzelnen Partikels als Rastersonde für die optische Nahfeldmikroskopie gezeigt. Zum anderen wird die Fluoreszenzverstärkung in der unmittelbaren Umgebung eines Partikels untersucht. In letzterem Fall liegt der Fokus auf dem Einfluss der Partikelgröße und des Umgebungsmediums auf den Verstärkungsfaktor. Beide Untersuchungen zeigten, dass die Stärke der auftretenden optischen Signale von einer gezielten Steuerung der LOPResonanz profitieren kann. Diese Erkenntnis führte zur Entwicklung einer Methode, welche eine solche spektrale LOP-Steuerung erlaubt. Mit der in Teil II beschriebenen photochemischen Abscheidung von Metall auf einzelne Partikel wurde ein geeigneter Ansatz gefunden. Dabei wird die optisch induzierte Reduktion von Metallsalzkomplexen in einer Lösung ausgenutzt, um dünne Metallschichten auf gezielt ausgewählte Partikel aufzubringen. Der Abscheidungsprozess wird optisch über die Änderung der LOP-Resonanz des belichteten Partikels überwacht. Somit können dessen optische Eigenschaften gezielt in situ eingestellt werden. Mit der beschriebenen Technik können die Größe und die Form einzelner metallischer Partikel beeinflusst werden, was sich in einer Rot- bzw. Blauverschiebung der LOPResonanz äußert. Dieses Prinzip konnte zuerst an sphärischen und ellipsoidalen Goldpartikeln gezeigt werden. Die gewonnen Erkenntnisse wurden dann auf die gezielte Einstellung des Teilchenabstandes in Partikelpaaren übertragen, d. h., die Resonanzwellenlänge solcher plasmonischer Nanoresonatoren wurde gezielt manipuliert. Die Resonatoren konnten in einem zweiten Schritt zur Steuerung des Fluoreszenzspektrums organischer Moleküle eingesetzt werden. Neben Größe und Form spielen auch Materialparameter wie die Oberflächenrauigkeit und das Oberflächenmaterial eine wichtige Rolle für die optischen Eigenschaften der Partikel. Diese Parameter wurden am Beispiel von rauen Platinpartikeln sowie an bimetallischen Kern-Schale-Partikeln untersucht. Da das Oberflächenmaterial nicht nur die optischen, sondern z. B. auch katalytischen und magnetischen Eigenschaften der Partikel beeinflusst, verbindet die vorgestellte Methode die Plasmonik mit vielen anderen Bereichen der Nanotechnologie. Sie stellt eine vielseitige Technik zur Herstellung und Manipulation von Nanostrukturen dar, ohne dabei auf die Nanooptik limitiert zu sein.