Das Thema der vorgelegten Dissertation ist der quasi-isochrone Betrieb der Metrology Light Source zur Erzeugung kurzer Elektronenpakete mit der damit verbundenen Emission von kohärenter Sychrotronstrahlung. Die Metrology Light Source wurde schon in der Planungsphase auf den quasi-isochronen Betrieb ausgelegt. Es stehen Quadrupol-, Sextupol- und Oktupolmagnete zur Verfügung, um die drei führenden Ordnungen des sogenannten momentum compaction factors zu kontrollieren. Der Schwerpunkte der Arbeit ist nichtlineare, longitudinale Strahldynamik, insbesondere die sogenannten "alpha-buckets". Der Vergleich zwischen analytischen Ansätzen, numerischen Simulation und experimentellen Daten wird vorgestellt und diskutiert. Desweiteren wurde die Stromlimitierung durch die Bursting-Instabilität an der Metrology Light Source untersucht. Der Großteil der Messungen ist dabei an der Metrology Light Source durchgeführt worden mit komplementären Messungen am Elektronenspeicherring BESSY II. / The subject of this thesis is the operation of an electron storage ring at a low momentum compaction to generate short electron bunches as a source for coherent synchrotron radiation. For this purpose the Metrology Light Source is ideally suited, as it is the first light source designed with the ability to adjust the three leading orders of the momentum compaction factor by quadrupole, sextupole and octupole magnets. Therefore, new opportunities to shape the longitudinal phase space arise. Focus will be put on beam dynamics dominated by nonlinear momentum compaction, in particular the generation of a new bucket type "alpha-buckets" and possible applications. Relation of analytical theory, numerical simulations and experimental data will be presented and discussed. In addition, the current limitation due to the bursting instability at the Metrology Light Source bunches will be investigated. The majority of measurements were conducted at the Metrology Light Source complemented by measurements at the BESSY II storage ring.