Cette thèse présente les études de sonoluminescence multibulle (MBSL) effectuées à l’ICSM pour compléter de précédents résultats ayant mis en évidence la formation d’un plasma hors équilibre au cours de la cavitation multibulle dans l'eau. La sonoluminescence et la réactivité sonochimique de l’eau sous flux continu de mélanges gaz rare et N2 et d’une solution aqueuse d’ammoniaque sous flux continu de gaz rare sont étudiées par plusieurs techniques expérimentales. Nous avons observé, en plus de l’émission de OH (A2Σ+-X2Πi) et du continuum typique de SL, pour la première fois la sonoluminescence de NH (A3Π – X3Σ-). Les spectres de sonoluminescence, le suivi des rendements de formation des produits de la sonolyse et les résultats de fits de NH (A3Π- X3Σ-) et OH (A2Σ+-X2Πi) en utilisant le logiciel Specair confirment l’atteinte de conditions plus extrêmes au moment de l’implosion des bulles à haute fréquence ultrasonore. D’autre part, ces résultats indiquent clairement l’absence d’équilibre thermique à l’intérieur des bulles de cavitation au moment de l’implosion (Tv > Tr) quelles que soient les conditions expérimentales, et que la température vibrationnelle est plus élevée à haute fréquence US ce qui conduit au non suivi de la loi de Boltzmann des populations des niveaux vibrationnels et/ou rotationnels. En parallèle, l’évolution de la taille des bulles de cavitation a été mesurée par une technique d’ultrasons pulsés, dans le cadre d’une collaboration entre l’ICSM/LSFC et l’université de Melbourne en Australie. Nous avons en particulier mis en évidence un problème de coalescence des bulles sous flux continu de gaz, qui complique grandement l’interprétation des résultats de taille des bulles. Une autre observation est que la présence d’azote dans l’argon conduit à une diminution de la taille des bulles. / This thesis presents the studies on multibubble sonoluminescence (MBSL) performed at ICSM to complete previous results that have shown the formation of a non-equilibrium plasma in the multibubble cavitation in water. Sonoluminescence and sonochemical reactivity of water under continuous flow of noble gas and N2 mixtures and of aqueous ammonia solutions under continuous flow of noble gas are studied by several experimental techniques. In addition to OH (A2Σ+-X2Πi) band and continuum emission usually observed in the SL spectra of water in the presence of noble gases, the sonoluminescence of NH (A3Π) radicals was observed for the first time. Spectroscopy of sonoluminescence, the follow up of the sonochemical products and the spectral fits of NH (A3Π- X3Σ-) and OH (A2Σ+-X2Πi) systems using Specair software indicate more drastic conditions at high US frequency. On the other hand, NH* and OH* radicals generated inside the cavitation bubbles are far from equilibrium (Tv > Tr) whatever the experimental conditions and the vibrational temperatures at high frequency ultrasound are much higher compared to 20 kHz ultrasound which leads to strong deviation from the equilibrium (non-Boltzmann behavior). In parallel, the evolution of the bubble size is measured by a pulsed ultrasound technique, in the framework of a collaboration between ICSM / LSFC and the University of Melbourne in Australia. The problem of the coalescence of bubbles under continuous flow of gas was identified, which greatly complicates the interpretation of results of bubble size. Another interesting observation is that the presence of nitrogen in argon leads to a strong reduction in bubble size.

La simulation de réacteurs à bulles en régime industriel est un grand défi. L'objectif principal de ce travail est la prédiction de la taille des bulles à l’aide d’un modèle numérique de bilan de population, basé sur la modélisation des phénomènes de brisure et de coalescence, et pouvant être couplé aux conditions hydrodynamiques présentes dans les réacteurs. Différentes données expérimentales sont obtenues pour valider le modèle. La taille des bulles est mesurée à l'aide d'une technique innovante de corrélation croisée. Les essais, réalisés en eau du réseau (partiellement contaminée) et en eau déminéralisée avec ajout éventuel d'éthanol, montrent que les additifs réduisent la coalescence et diminuent la taille moyenne des bulles. Deux distributeurs du gaz différents sont utilisés pour découpler l'étude de la brisure et de la coalescence. Les données expérimentales sont utilisées initialement pour valider des simulations CFD 3D transitoires Eulériennes-Eulériennes. La loi de traînée est corrigée par un facteur de swarm pour intégrer l’effet d’une fraction de gaz élevée. Différents modèles de turbulence sont testés. La contribution de la turbulence induite par les sillages de bulles au mélange de scalaires est évaluée. Enfin, pour prédire la taille des bulles, un bilan de population est couplé au modèle hydrodynamique préalablement validé et est résolu par la méthode de quadrature des moments (QMOM). Un set original de kernels de brisure et coalescence est proposé, capable de prédire la taille des bulles pour différentes conditions opératoires. Le comportement du modèle lors de l’extrapolation des réacteurs est également examiné / The simulation of bubble column reactors under industrial operating conditions is an exciting challenge. The main objective of this work is to predict the bubble size, in turn interconnected to the reactor hydrodynamic conditions, with computational models, by modelling bubble breakage and coalescence. Experimental data is collected for model validation, including bubble size measurements with an innovative cross-correlation technique. Experiments are carried out with tap water and demineralized water, with or without the addition of ethanol, and gathered results show that additives reduce coalescence and lower the mean bubble size. Two different spargers are used, in order to decouple the investigation of breakage and coalescence. The experimental data set is used to validate out unsteady three-dimensional Eulerian-Eulerian CFD simulations. A drag law for oblate bubbles is considered, together with a swarm factor, that accounts for the swarm effect. Several turbulence models are tested. The contribution of bubble induced turbulence (BIT) to scalar mixing is assessed. To predict bubble size, a population balance model is coupled to the hydrodynamic model and is solved with the quadrature method of moments. A set of breakage and coalescence kernels is proposed, capable of predicting the bubble size for different operating conditions. Scale-up effects are also investigated

Les colonnes à bulles sont largement utilisées dans les domaines du génie chimique et biologique, grâce à leur configuration simple, exempte de toute partie mobile. Néanmoins, leur extrapolation aux échelles industrielles engendre des modifications de l’hydrodynamique globale (vitesse du liquide, taille des bulles) qui sont encore difficile à prédire avec les outils numériques disponibles.La thèse a pour objectif d’établir une base de données sur l’évolution radiale et axiale de l’hydrodynamique locale (taux de vide, taille de bulles, vitesse liquide), dans différentes tailles de colonnes allant de 0.15 à 3 m de diamètre, pour des vitesses superficielles gaz comprises entre 3 et 35 cm/s, générant des taux de vide atteignant les 35%. Les mesures de taux de vide local, de vitesse de bulles et de la taille verticale des bulles sont réalisées à l’aide d’une sonde optique 1C. De plus, une nouvelle méthode pour mesurer la taille horizontale des bulles à fort taux de vide et en écoulement fortement multidirectionnel est proposée dans cette thèse. Cette méthode est basée sur la corrélation croisée spatiale de signaux provenant de deux sondes optiques placées parallèlement à la même élévation, et à une distance l’une de l’autre devant nécessairement être plus faibles que les bulles les plus petites présentes dans l’écoulement. Les mesures de taille de bulles sont validées en les comparant à un traitement d’images par endoscopie. Pour des vitesses superficielles de gaz supérieures à 9 cm/s, un bon accord est trouvé entre les trois méthodes (sonde optique 1C, corrélation croisée et endoscopie). La taille des bulles augmente légèrement lorsque la vitesse superficielle gaz augmente, par contre elle n’est pas impactée de manière significative par le diamètre des colonnes. Une plus grande ségrégation radiale est tout de même visible dans les plus grandes colonnes testées.Un modèle 1D radial développé pour un écoulement invariant le long de l’axe de la colonne est utilisé pour tester différents formalismes de forces de trainée, utilisant les données expérimentales de taille moyenne de bulles. Les simulations montrent que pour prédire correctement le flux gazeux expérimental, il est nécessaire d’introduire un « swarm factor » (Simonnet et al, 2008) diminuant le coefficient de trainée à fort taux de vide. De plus, des simulations 3D URANS avec Fluent® sont réalisées avec la loi de trainée validée par le modèle 1D précédemment cité. Un bon accord est observé entre les valeurs expérimentales et simulées des profils radiaux de taux de vide et de vitesse liquide, pour des diamètres de colonne allant de 0.4 m à 3 m, et pour des vitesses superficielle gaz de 3 à 35 cm/s. / Bubble columns reactors are widely used in chemical and biological engineering due to its simple configuration without mobile parts. However, the scale-up prediction of a bubble columns reactors is still a challenging process, due to the lack reliable experimental data and models.The present work aims to construct detailed database of the radial and axial evolution of local hydrodynamics properties (gas hold-up, bubble size and velocity, liquid velocity) acquired in several bubble columns in a scale factor of 20 (from 0.15 to 3 m in diameter), for a superficial gas velocity from 3 to 35 cm/s, yielding gas hold-ups up to 35 %. Measurements of local gas hold-up, bubble velocity and bubble vertical size are performed by a 1C mono-fiber optical probe. Moreover, a novel method to measure mean horizontal diameter of bubbles at high void fraction and in a multi-directional flow is proposed. This method is based in the spatial-cross correlation of signal of two optical probes placed parallel side by side, at a given distance from each other, at the same elevation in the column. The validation of the bubble size measurements are performed through a comparison of the results with an endoscopic imaging method. For superficial gas velocities higher than 9 cm/s, a good agreement is found between the three methods (1C mono-fiber optical probe, cross-correlation and endoscopic imaging). A slight increase is registered with the increase of the superficial gas velocity, however there is no significant variation with the column diameter.A 1-D radial model of a bubbly flow (Ueyama and Miyauchi, 1979) developed for a invariant flow along the column axis, is used to benchmark several classic formalisms of the drag force, using experimental average bubble size. Results show that to correctly predict the experimental gas flowrate, it is necessary to use a Swarm factor (Simonnet et al, 2008) that reduces the drag coefficient for high gas hold-up values. Moreover, Fluent® 3D URANS simulations are performed using the previously validated drag force formalism. A good agreement is found between experimental and simulated radial profiles of gas holdup and liquid velocity for column diameters ranging from 0.4 m up to 3 m in diameter in a range of superficial gas velocities from 3 cm/s to 35 cm/s.

La mousse est un matériau fascinant nous accompagnant au quotidien depuis des siècles, mais sa complexité fait qu’il est difficile de comprendre et contrôler ses propriétés. L’objet de cette thèse expérimentale est de montrer par deux exemples que si l’on contrôle les écoulements ayant lieu lors de la génération de la mousse et pendant sa vie on peut alors avoir un très bon contrôle de ses propriétés structurelles et sa stabilité. Dans la première partie j’étudie la génération de mousse constituée de bulles micrométriques par un écoulement diphasique cyclique dans un tuyau connectant deux seringues. Cette technique permet de varier la fraction liquide sans affecter les distributions de tailles de bulle. Je montre que ces distributions sont essentiellement contrôlées par la présence de constrictions dans le tuyau connectant les seringues et par les propriétés physico-chimiques de la solution moussante. Mes résultats montrent que ce n’est pas le vieillissement de la mousse mais bien les instabilités hydrodynamiques qui contrôlent la taille caractéristique des bulles. Avec diverses expériences modèles de millifluidique en régime inertiel je mets en évidence ce qui semble être un nouveau processus de fragmentation de bulles. L’accélération et la décélération des bulles lors de leur passage dans une constriction seraient le moteur de cette fragmentation. Le lien précis reste à quantifier dans de futurs travaux. Dans un second temps je montre qu’il est possible de faire des films minces, libres et d’une grande stabilité avec un fondu de copolymère en peigne de PDMS-g-PEG-PPG à température ambiante, sans ajout d’agents stabilisants. Les expériences de caractérisation indiquent que c’est un liquide newtonien ayant une faible tension de surface ne présentant pas de transition de phase à température ambiante. J’ai étudié de manière approfondie le drainage de films verticaux et horizontaux, qui se fait par un écoulement laminaire du liquide confiné entre les deux interfaces liquide/air. A l’aide d’une balance à film mince microfluidique développée pour l’étude des liquides visqueux je rapporte l’apparition de stratifications dans les films très minces. Celles-ci ont la même taille que la longueur caractéristique du fondu, lié soit à la taille du polymère, soit à une micro-séparation de phase. Le drainage et la stabilité sont donc potentiellement contrôlés par cet écoulement stratifié, mais il reste à comprendre si la stratification est la conséquence d’un simple effet de confinement ou d’une micro-séparation de phase près de l’interface. / Foam is a fascinating matter which has been broadly used for centuries, but its complexity makes it difficult to understand and control its properties. The subject of this experimental thesis is to show through two examples that by controlling the flows during the generation and lifetime of the foam its stability and structural properties may be better controlled. In the first part I study the generation of foams made of microscopic bubbles by a cyclic diphasic flow in a tube connecting two syringes. With this technique one can vary the liquid fractions without changing the bubble size distributions. I show that these distributions are mainly controlled by the presence of constrictions in the tubing connecting the syringes and by the physico-chemical properties of the foaming solution. My results show that the characteristic bubble size is not fixed by foam ageing effects but by hydrodynamic instabilities. With various millifluidic model experiments in the inertial regime I highlight what seems to be a new mechanism of bubble fragmentation. The acceleration and deceleration of the bubbles when going through a constriction would be the driving effect of this process. The precise link still has to be established. In the second part I show that it is possible to make highly stable free-standing films made of a comb-copolymer melt of PDMS-g-PEG-PPG, at room temperature, and without stabilising agents. The characterisation of this melt reveals that it is a newtonian liquid with a low surface tension and not subject to phase transitions at room temperature. I studied intensively the drainage of vertical and horizontal films, which is a laminar flow of the liquid confined between its two liquid/air interfaces. Using a millifluidic thin film pressure balance, developed for the study of viscous liquids, I report the formation of stratifications in very thin films. Theses stratifications have the same step hight than the characteristic length of the melt which we measured for the bulk, linked either to the size of the macromolecules or to micro-phase separation. The drainage and stability might be controlled by this stratified flow, but we still have to understand if it results from a simple confinement effect or from an interfacially driven micro-phase separation.