According to the literature, the choice of the material, the device structure and the morphology of the active layer play an important role in the performance of the organic solar cell. For instance, many groups insert buffer layer between cathode and active layer to improve device efficiency. Otherwise, the tandem structure have attracted much attention due to different absorbing spectra of the top and bottom cells which can improve the device efficiency. In this study, we select TiOPc as the interlayer material because it can both extend the device absorption spectra and improve device performance. In our results, the thickness of 1 nm TiOPc has the best device efficiency based on the device structure ITO(1750 Å)/PEDOT:PSS(500 Å)/ P3HT:PCBM(800 Å)/TiOPc(10 Å)/Al(2000 Å) and the device area of 0.16 cm2, the performance increase from 0.97 % to 1.77 % compared to standard device under AM1.5 simulation light before post annealing. (which is 82.4 % improved). This consequence can be attributed to a increase open voltage from 0.40 V to 0.56 V, a short increas current density from 5.62 mA/cm2 to 6.16 mA/cm2 and fill factor increased from 0.428 to 0.511. After post annealing at 140 ¢XC, the power efficiency increase for 45.2 % contrast to standard post annealing.

Die optische in situ-Charakterisierung des Aufwachsens organischer Molekülschichten auf isolierenden und metallischen Substraten (Kaliumchlorid, -bromid und Glimmer, beziehungsweise Gold) ist Gegenstand dieser Arbeit. Am Beispiel der Substanzen Perylen-3,4,9,10- tetrakarbonsäuredianhydrid (PTCDA) und Titanylphthalozyanin (TiOPc), die mittels Molekularstrahlepitaxie abgeschieden werden, wird der Einfluss der Anordnung der Moleküle und der gegebenenfalls hinzugefügten Dotierung auf die messbaren Eigenschaften untersucht. Wie wichtig dabei die Feinabstimmung zwischen den Gitterkonstanten des Substrats und der Ausdehnung der Moleküle ist, äußert sich in schmalen Absorptions- und Emissionsbanden im Falle kommensurablenWachstums von PTCDA auf Kaliumchlorid. Diese Anordnung und ihre Metastabilität werden mit begleitenden Rasterkraftmikroskopie-Untersuchungen und Kraftfeldrechnungen nachgewiesen. Ausgehend von Monolagen neutraler Moleküle kann durch die schrittweise Dotierung mit Kalium die spektrale Entwicklung der Absorption von PTCDA-Anionen verfolgt und einzelnen Ladungsstufen – von Mono- bis Tetraanionen – zugeordnet werden. Durch vorherige Bestrahlung mit Elektronen konnte Glimmer so modifiziert werden, dass auch die spektrale Signatur von PTCDA-Monokationen aufgeklärt werden konnte. In Bestätigung früherer Rastertunnelmikoskopie-Ergebnisse zur Ausbildung von TiOPc- Kristallphasen erfolgt das Wachstum von Phase II auf einer Benetzungsschicht, die Phase I-Anordnung aufweist. Die Schichtdickenabhängigkeit der optischen Eigenschaften wird mit einer Genauigkeit im (Sub-)Monolagenbereich bestimmt und der Verlauf von Oszillatorstärke und Emissionslöschung durch die Orientierung der TiOPc-Moleküle zueinander beziehungsweise ihren Abstand zum Substrat erklärt. / The aim of this work is the in situ monitoring of the growth of molecular thin films on either insulating (potassium chloride, -bromide and mica) or gold substrates by optical spectroscopy. The influence of the molecular arrangement and an optionally added doping on the properties is studied on perylene-3,4,9,10-tetracarboxylic-dianhydride (PTCDA) and titanyl phthalocyanine (TiOPc), deposited by molecular beam epitaxy. The impact of perfect matching between the substrate’s lattice constants and the dimensions of the molecules, appears in narrow absorption and emission bands in case of commensurate growth of PTCDA on potassium chloride. This arrangement and its metastability are proven by accompanying atomic force microscopy and advanced potential energy calculations. Once potassium can be added stepwise to monolayers of neutral PTCDA molecules, the spectral development towards PTCDA anions can be followed and assigned to the reached levels of charging. The crystal growth of TiOPc molecules in phase II takes place on a wetting layer with phase I arrangement, proving earlier results by scanning tunneling microscopy. Measuring the thickness-dependent optical properties with (sub-)monolayer resolution allows a deeper understanding of the dependences of both, the oscillator strength and the efficiency of luminescence quenching, on the molecules’ orientations with respect to each other and on their distance to the substrate.

Die optische in situ-Charakterisierung des Aufwachsens organischer Molekülschichten auf isolierenden und metallischen Substraten (Kaliumchlorid, -bromid und Glimmer, beziehungsweise Gold) ist Gegenstand dieser Arbeit. Am Beispiel der Substanzen Perylen-3,4,9,10- tetrakarbonsäuredianhydrid (PTCDA) und Titanylphthalozyanin (TiOPc), die mittels Molekularstrahlepitaxie abgeschieden werden, wird der Einfluss der Anordnung der Moleküle und der gegebenenfalls hinzugefügten Dotierung auf die messbaren Eigenschaften untersucht. Wie wichtig dabei die Feinabstimmung zwischen den Gitterkonstanten des Substrats und der Ausdehnung der Moleküle ist, äußert sich in schmalen Absorptions- und Emissionsbanden im Falle kommensurablenWachstums von PTCDA auf Kaliumchlorid. Diese Anordnung und ihre Metastabilität werden mit begleitenden Rasterkraftmikroskopie-Untersuchungen und Kraftfeldrechnungen nachgewiesen. Ausgehend von Monolagen neutraler Moleküle kann durch die schrittweise Dotierung mit Kalium die spektrale Entwicklung der Absorption von PTCDA-Anionen verfolgt und einzelnen Ladungsstufen – von Mono- bis Tetraanionen – zugeordnet werden. Durch vorherige Bestrahlung mit Elektronen konnte Glimmer so modifiziert werden, dass auch die spektrale Signatur von PTCDA-Monokationen aufgeklärt werden konnte. In Bestätigung früherer Rastertunnelmikoskopie-Ergebnisse zur Ausbildung von TiOPc- Kristallphasen erfolgt das Wachstum von Phase II auf einer Benetzungsschicht, die Phase I-Anordnung aufweist. Die Schichtdickenabhängigkeit der optischen Eigenschaften wird mit einer Genauigkeit im (Sub-)Monolagenbereich bestimmt und der Verlauf von Oszillatorstärke und Emissionslöschung durch die Orientierung der TiOPc-Moleküle zueinander beziehungsweise ihren Abstand zum Substrat erklärt. / The aim of this work is the in situ monitoring of the growth of molecular thin films on either insulating (potassium chloride, -bromide and mica) or gold substrates by optical spectroscopy. The influence of the molecular arrangement and an optionally added doping on the properties is studied on perylene-3,4,9,10-tetracarboxylic-dianhydride (PTCDA) and titanyl phthalocyanine (TiOPc), deposited by molecular beam epitaxy. The impact of perfect matching between the substrate’s lattice constants and the dimensions of the molecules, appears in narrow absorption and emission bands in case of commensurate growth of PTCDA on potassium chloride. This arrangement and its metastability are proven by accompanying atomic force microscopy and advanced potential energy calculations. Once potassium can be added stepwise to monolayers of neutral PTCDA molecules, the spectral development towards PTCDA anions can be followed and assigned to the reached levels of charging. The crystal growth of TiOPc molecules in phase II takes place on a wetting layer with phase I arrangement, proving earlier results by scanning tunneling microscopy. Measuring the thickness-dependent optical properties with (sub-)monolayer resolution allows a deeper understanding of the dependences of both, the oscillator strength and the efficiency of luminescence quenching, on the molecules’ orientations with respect to each other and on their distance to the substrate.

Photovoltaics manufactured using organic materials as a substitute for inorganic materials may provide for cheaper production of solar cells if their efficiencies can be made comparable to existing technologies. Photovoltaic devices are comprised of layered structures where the electrical, chemical, and physical properties at the multiple interfaces play a significant role in the operation of the completed device. This thesis attempts to establish a relationship between interfacial properties and overall device performance by investigation of both the organic/organic heterojunction interface, as well as the interface between the inorganic substrate and the first organic layer with useful insights towards enhancing the efficiency of organic solar cells.It has been proposed that residual chemical species may act as barriers to charge transfer at the interface between the transparent conductor (TCO) and the first organic layer, possibly causing a large contact resistance and leading to reduced device performance. Previous work has investigated the surface of the TCO but no baseline characterization of carbon-free surfaces has previously been given. In this work clean surfaces are investigated to develop a fundamental understanding of the intrinsic spectra such that further analyses of contaminated surfaces can be presented systematically and reproducibly to develop a chemical model of the TCO surface.The energy level offset at the organic/organic heterojunction has been proposed to relate to the maximum potential achievable for a solar cell under illumination, however, few experimental observations have been made where both the interface characterization and device performance are presented. Photovoltaic properties are examined in this work with titanyl phthalocyanine used as a novel donor material for enhancement of spectral absorption and optimization of the open-circuit potential. Characterization of the interface between TiOPc and C60 coupled with characterization of the interface between copper phthalocyanine and C60 shows that the higher ionization potential of TiOPc does correlate to greater open circuit potentials.Examination of photovoltaic behavior using equivalent circuit modeling relates the importance of series resistance and recombination to the homogeneity of the solar cell structure.