La couverture pédologique est la source d'émission d'un ensemble de substances (minérales et organiques)organiques) transférées par les flux hydriques sous forme dissoute et/ou particulaire dans les bassins versants. La quantité et la qualité des composés exportés ainsi varient selon le type, le mode d'usage et la position des sols dont ils sont issus. Or, à l'exutoire des bassins versants, on ignore, dans la plupart des cas, les compartiments de la couverture pédologique desquels proviennent ces produits. Une stratégie d'étude, particulièrement développée lors de la dernière décade, consiste à rechercher des empreintes de sols (" soil fingerprint ") dans les produits exportés dans un bassin versant. Une empreinte de sol pouvant être définie comme toutes propriétés ou constituants susceptibles de révéler l'origine pédologique de la charge dissoute ou particulaire. L'utilisation de ces " empreintes pédologiques " doit permettre le repérage, à l'échelle des bassins versants, des sols qui contribuent aux flux de matières exportées (zones sources contributives), véritable " point chaud " de la couverture pédologique. Le rôle de certains modes d'occupation des sols dans l'émission de substances particulaires et solubles pourrait ainsi être précisé. Ce repérage des zones et des sols actifs a un intérêt évident pour les problématiques de gestion des transferts de polluants, en particulier dans le cadre de pollutions diffuses. De plus, dans un certain nombre de contextes, les matériaux issus des sols sont piégés dans des archives naturelles (sédiments lacustres, spéléothems, sols colluviaux...). L'identification de l'origine pédologique précise de ces produits dans les archives doit alors permettre de reconstituer l'histoire des sols des bassins versants. Or, si de considérables progrès ont été faits ces dernières décennies sur la compréhension de l'évolution du climat et de la couverture végétale au cours de l'holocène, force est de constater que l'histoire des sols reste largement méconnue. Cette méconnaissance de la manière dont les sols ont réagi, dans le passé, à des modifications des facteurs externes (climat, végétation, usage..) constitue un handicap pour prévoir la réaction de la couverture pédologique aux changements actuels. Pour pouvoir être utilisé comme un traceur pédologique, une " empreinte de sols " doit posséder un certain nombre de propriétés spécifiques. Ces dernières doivent ainsi être : - discriminantes des principaux types de sols, d'horizons ou d'usages des sols, - stables au cours du transfert dans les sols et dans le réseau hydrographique - reconnaissables dans un mélange de sources diverses - conservatives et lisibles dans les eaux et dans des archives environnementales stratigraphiquement organisées et datables (stalagmites, sédiments lacustres, colluvions). A partir de cet ensemble de conditions, deux types d'empreintes peuvent être cherchées : - des constituants (organiques et/ou minéraux) qui répondent aux exigences précédentes. On est alors naturellement conduit à éliminer les constituants ubiquistes majoritaires (argiles, minéraux primaires, substances humiques..) qui ne sont pas suffisamment discriminants et à privilégier des constituants secondaires éventuellement mineurs mais discriminants et stables. On a alors des " pédotraceurs ". Dans le cadre de nos travaux, deux approches ont été développées pour les pédotraceurs organiques : un suivi des radicaux libres (semi-quinones) par Résonance Paramagnétique Electronique (dans les phases particulaires et solubles), un suivi de molécules cibles (HAP...). Pour la phase minérale, nos travaux nous ont conduits à tester l'utilisation du groupe des terres rares (Rare Earth Element : REE), les formes du fer et de l'aluminium et la spéciation du P particulaire. - des " propriétés " caractéristiques pouvant être utilisées comme des signatures. Il s'agit alors de repérer une signature (par exemple spectroscopique) globale et de l'utiliser comme une empreinte sans en chercher la signification directe. Dans ce cadre il importe absolument de vérifier si les critères précédemment décrits sont respectés. On a alors des " pédosignatures ". Nous avons cherché à utiliser en ce sens, le spectre de reflectance diffuse moyen infra-rouge (DRIFT). En effet, l'absorbance dans l'IR est reliée à la présence de groupements fonctionnels organiques et minéraux dont les natures et les rapports d'intensité relative peuvent être considérés comme des empreintes. Cette signature présente donc l'avantage d'être globale et simple à repérer. Pour la phase organique proprement dite nous avons testé l'utilisation de la fluorescence 3D comme signature des matières organiques solubles exportées des sols. Dans le cadre des opérations de recherches menées depuis une dizaine d'années, l'utilisation de ces empreintes pédologiques a permis : - d'établir des bilans de l'origine (surface de sols pâturés versus sols de berges ; sols se développant sur différents types de sols, roches) des matières en suspension dans des BV à l'échelle annuelle (BV rural de l'Albenche, Savoie ; BV de Cointzio, Mexique) et à l'échelle de crues (BV de la Galabre, Alpes du Sud) - de préciser l'origine et les modes de transfert de matières organiques dissoutes dans des eaux superficielles (BV du Mercube, Haute-Savoie) et dans les eaux d'infiltration des systèmes karstiques (Plateau du Revard, Savoie). - d'étudier des traits pédologiques anciens, archivés dans des sédiments lacustres, des spéléothems et/ou des sols colluviaux. Nos travaux nous ont ainsi conduits à constituer des modèles d'évolution des sols à partir d'enregistrements sédimentaires (Lac du thyl et du Lou, Savoie ; Lac d'Anterne, Haute-Savoie). Ils nous ont permis de définir, pour les sols de l'étage sub-alpin des Alpes du Nord, un Optimum Pédologique Holocène (globalement entre 8000 et 5000 ans BP) brutalement interrompu par une " crise pédologique d'anthropisation " avec une phase érosive majeure et un retour à des états peu évolués de la couverture pédologique. Reprenant le concept de " bio-rhexistasie " d'Erhart (1956), nous proposons d'appeler " anthropostasie " cette nouvelle phase de l'histoire des sols, correspondant à une crise érosive directement sous la dépendance des activités humaines.

Les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) sont des composés organiques présents dans l’ensemble des compartiments environnementaux. Dans l’atmosphère, leurs sources sont à la fois naturelles (feux de biomasse, éruptions volcaniques) et anthropiques (industrie, transport, chauffage résidentiel). Une fois émis, sous forme gazeuse ou adsorbés à la surface de particules atmosphériques, les HAP sont susceptibles d’être impliqués dans des processus physico-chimiques tels que la photodégradation et/ou des réactions d’oxydation avec différentes espèces radicalaires. Du fait de leur toxicité avérée, ces composés font l’objet de différentes réglementations, législations françaises et européennes. Concernant le compartiment atmosphérique, seul le benzo(a)pyrène présente aujourd’hui des seuils d’émission à respecter. Afin de faire évoluer ces textes et de mettre en place des mesures de réduction d’émissions, diverses approches ont été développées dans le but de différencier leurs sources dans l’atmosphère. L’approche moléculaire, basée sur les profils moléculaires et les rapports de concentrations, permet d’apporter des informations quant à leurs origines. En revanche, elle souffre de biais induits par les conditions de formation des HAP (température, conditions environnementales…) et par les processus physico-chimiques dans lesquels ils sont impliqués. L’objectif principal de ce travail est de mettre en place une méthodologie de traçage de sources des HAP particulaires par une approche isotopique. Le développement du protocole analytique a été réalisé pour déterminer la composition isotopique moléculaire des HAP particulaires par GC/C/IRMS. Il a été montré que la réactivité des HAP sous l’action d’oxydants (O3, NO2, OH) et/ou de la lumière solaire n’induisait pas de variation significative de la composition isotopique moléculaire des HAP. Cette méthodologie a ainsi pu être appliquée sur des échantillons naturels, prélevés sur des sites caractérisés par des sources spécifiques. Il a été montré que les 13C/12C des HAP, en complément de données moléculaires, permettent de différencier les origines de ces composés. Par exemple, les caractéristiques moléculaires et isotopiques de HAP issus de la combustion de plusieurs espèces de bois d’origine méditerranéenne ont été déterminées en appliquant cette méthodologie à des échantillons collectés directement à l’émission. Enfin, dans le cadre de l’étude de la pollution et de ses impacts dans le Bassin d’Arcachon, les apports atmosphériques en HAP ont été mesurés par l’approche moléculaire couplée à d’autres outils (rétrotrajectoires, oxydants, roses des vents…) afin de compléter le diagnostic environnemental. / Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAH) are carcinogenic compounds, present in all the compartments of the Environment. In the atmosphere, their sources are both from natural (biomass burning, volcanic emissions...) and anthropogenic (transport, industry, residential heating...) origins. Once emitted in the atmosphere, PAH are distributed between the gaseous or particulate phases and may be involved in different physico-chemical processes such as photodegradation, radical-initiated oxidations... Due to their carcinogenicity, PAH emissions are nowadays subjected to various regulations from France and more largely, European Union. In the atmosphere, benzo(a)pyrene has been selected as representative of the PAHs because of its high toxicity. In order to improve regulations involving emission reductions, several methodologies have been developed to perform source apportionment. The most commonly used in the literature is the molecular approach, based on molecular profiles and particular ratios. Nevertheless, conditions of PAH formation and physico-chemical processes affect these characteristic values. The main objective of this work was to develop a new methodology of particulate-PAH source tracking based on the molecular isotopic composition. The development of analytical procedure was performed to determine 13C/12C of PAHs by GC/C/IRMS. The study of the impact of PAH reactivity in the presence of O3, NO2, OH and/or solar radiations shows that no significant isotopic fractionation is induced on their isotopic compositions. Molecular isotopic approach was applied on natural particles, collected at different specific sites: 13C/12C of PAHs and molecular data allow differentiating particulate-PAH sources. Therefore, determinations of molecular and isotopic characteristics have been undertaken by applying this methodology on particulate-PAHs emitted during the combustion of fifteen Mediterranean woods. Finally, molecular approach coupled with different parameters (back-trajectories, oxidant concentrations, wind roses...) enables to measure the levels of PAH concentrations in the atmosphere in order to evaluate their impacts as a source of pollution in the Arcachon Bay.

L'érosion hydrique constitue un phénomène complexe très répandu en contexte méditerranéen du fait d'une combinaison de facteurs souvent défavorables. Elle constitue une menace pour les potentialités en eau et en sol de ces régions. Si les facteurs déterminants de l'érosion hydrique sont aujourd'hui bien identifiés, la hiérarchie des processus en jeu en fonction des échelles d'espace et de temps est encore très mal connue. Les sols vertiques, qui occupent des surfaces importantes dans la région Méditerranéenne, apportent un degré supplémentaire de complexité du fait de la forte dynamique structurale de ces sols. Dans ce contexte, cette étude cherche à mieux appréhender la variabilité spatio-temporelle des processus et facteurs affectant les transferts latéraux d’eau et de sédiments dans un bassin versant agricole dominés par les vertisols. Pour cela, 7 années de mesures (2005-2012) des ruissellements et transferts de matières en suspension au sein du bassin versant de Kamech (ORE OMERE, 263 ha, Cap Bon, Tunis) ont été analysées au niveau de 4 stations hydrologiques: 1/ l'exutoire d'une parcelle (1,32 ha) ; 2/ l'exutoire d'une ravine (0,17 ha) alimentée par une parcelle de 1,20 ha ; 3/ l'exutoire du versant (15,2 ha) intégrant les deux stations précédentes, et 4/ la station de l’oued (175 ha) située dans le drain principal alimentant la retenue de Kamech. L’analyse des données a permis de mettre en évidence le rôle majeur des fentes de retrait sur la dynamique saisonnière des flux hydro-sédimentaires avec comme résultat un décalage entre le pic de flux de sédiments observé entre octobre et décembre et le pic de flux de ruissellement observé entre décembre et mars, et ce quel que soit l’échelle spatiale considérée. Les données expérimentales ont également permis de mettre en évidence une légère augmentation du ruissellement moyen annuel avec l’accroissement de l’échelle spatiale avec 95 mm/an pour la parcelle, 105 mm/an pour la ravine et 120 mm/an pour le versant. Cette augmentation peut s'expliquer par l'apparition de petites surfaces moins infiltrantes lorsque l'on passe de la parcelle aux autres stations. Les différences de taux d'érosion moyens annuels observées entre les échelles spatiales ont pu être été expliquées par un simple modèle linéaire combinant un taux unique d'érosion des surfaces cultivées (17 t ha-1 an-1) et un taux unique d'érosion ravinaire (80 t ha-1 an-1), pondérés par les surfaces respectives de ces deux éléments. La technique de traçage des sources de sédiments mise en place sur des sédiments prélevés au cours de quelques crues au niveau des différentes stations a permis de montrer que la contribution des processus responsables du transfert de sédiments était relativement stable au cours de l'année. L’application de la fonction de production de Morel-Seytoux a permis de reproduire les hydrogrammes mesurés à la parcelle pour la plupart des crues, indépendamment de la présence ou non des fentes de retrait. Par contre l’évolution des deux paramètres de ce modèle (conductivité hydraulique à saturation et facteur de stockage et de succion) en fonction de la présence des fentes de retrait, de l’état de surface du sol et du degré d’humidité reste à modéliser. Ce travail permet de conclure que le bassin versant de Kamech est caractérisé par une très forte connectivité hydro-sédimentaire, que les processus d’érosion diffuse y prédominent et que les actions de lutte anti-érosive doivent être ciblées avant tout au niveau des parcelles agricoles avec une attention particulière pour la période d’octobre à décembre. Ce travail a également permis de mettre en évidence le rôle déterminant des fentes de retrait sur la dynamique hydro-sédimentaire des bassins sur sol vertique et la nécessité de poursuivre l’étude de leur impact pour des fins de modélisation et d’aide à la gestion de ces milieux. / As one of the major types of land degradation, soil erosion by water induced large-scale environmental deterioration and declines in land productivity, especially in the Mediterranean area. If water erosion factors are now well known, the complex hierarchy of erosion processes over a wide range of spatial and temporal scales still needs to be studied. Shrink–swell soils that are widespread under Mediterranean climate, imply additional changes in terms of hydrological and erosive responses in relation to the changing soil water conditions. In this context, this study aims to better understand the processes and factors affecting the lateral transfers of water and sediments in an agricultural catchment dominated by vertisols under a range of spatial and temporal scales. A detailed monitoring investigation was conducted in the Kamech catchment (ORE OMERE, Tunisia) that includes continuous runoff and suspended sediment load measurement between 2005 and 2012 at the outlet of a four hydrological gauging stations: 1/ a plot (1.32 ha), 2/ a gully (0.17 ha) in which drains a 1.20 ha plot; 3/ a micro-catchment (15.2 ha) integrating the two previous stations and 4/ the oued station (175 ha) located in the main drain just upstream the Kamech reservoir. Data analysis showed that topsoil cracks appeared to seriously affect the seasonal dynamics of water and sediment delivery whatever the considered spatial scale. A similar time lag in the seasonality between water and sediments delivery was observed: although the runoff rates were globally low during the presence of topsoil cracks in autumn, most sediment transport occurred during this period because of very high sediment concentrations. Mean annual runoff proved to slightly increase with the scale area with 95 mm/year for the plot, 105 mm/ year for the gully and 120mm/year for the micro-catchment station. Increase of area with low infiltration capacity when moving from plot to micro-catchment has been identified as a major explanation of this increase. A simple linear model combining a single rate of topsoil erosion (17 t ha-1 yr-1) and a single rate of gully erosion (80 t ha-1 yr-1) -weighted by their respective surface area- has successfully reproduced the differences observed in the mean annual erosion rates between the spatial scales. The sediment fingerprinting method applied on sediments collected during four flood events at the different stations showed that the apportionment of the processes responsible for the transfer of sediments was relatively stable during the year. The application of the Morel-Seytoux infiltration model has allowed reproducing runoff measured at the parcel outlet for most of the events, whatever the presence of cracks or not. However, the evolution of the two parameters in this model (the saturated hydraulic conductivity and the storage-suction factor) as a function of the presence of the cracks, of the soil surface conditions and of the degree of humidity still need to be modelled. This work allows concluding that the Kamech catchment is characterized by a very high hydro-sedimentary connectivity and a predominance of topsoil erosion processes and that the implementation of erosion control measures should incentivize farming conservation practices focusing especially on the autumn period. This work also highlights the crucial role of the cracks on the catchment runoff and sediment dynamics in Mediterranean vertisol context and the need to better understand and model both the runoff and soil erosion processes associated with cracking soils environment.

Alors que les processus contrôlant l’érosion et les transferts de sédiment sont intensément débattus, il est toujours difficile d’obtenir des archives sédimentaires qui permettraient d’accéder aux flux terrigènes passés, particulièrement au cours du Quaternaire où les variations du niveau marin ont eu un profond impact sur la sédimentation marine. Cette étude se focalise sur le système sédimentaire du Var (SE de la France), où l’absence de plateau continental au niveau de la marge Nord-ligure a permis une alimentation continue en sédiment du système turbiditique profond par le fleuve Var, sans qu’elle ne soit affectée par les variations du niveau marin. Par ailleurs, les courants hyperpycnaux, déclenchés lors des crues du Var hautement concentrées en sédiments, semblent jouer un rôle majeur dans cette alimentation et ainsi, permettent d’établir un lien étroit entre les flux sédimentaires du fleuve Var et les dépôts turbiditiques. Cette thèse présente une reconstitution des transferts terre-mer menée à partir de l’étude de ces dépôts turbiditiques, son objectif est d’apporter des éléments nouveaux pour mieux cerner la relation climat-érosion-transfert à l’échelle millénaire. Ce travail repose sur des carottes sédimentaires prélevées dans les dépôts turbiditiques de la Ride Sédimentaire du Var et dont le cadre chronostratigraphique est établi avec une résolution millénaire pour le dernier cycle glaciaire (0 - 75 ka). Il propose une approche inédite dans des dépôts turbiditique, alliant (1) une étude sédimentologique permettant de reconstituer l’activité turbiditique sur la Ride du Var et (2) une étude géochimique incluant le traçage des sources sédimentaires par l’isotopie du Nd. En complément, une simulation des flux sédimentaires du fleuve Var, a été établie pour la même période à partir du modèle Hydrotrend (Syvitski et al., 1998). Les résultats de cette simulation montrent que les variations de l’activité turbiditique enregistrées sur la Ride du Var sont gouvernées par des changements de l’activité hyperpycnale du fleuve... / While dominant processes and time-scales controlling denudation rates are intensively debated, past terrigenous input remains difficult to detect from the marine sedimentary record, especially during the Quaternary because of the strong overprint exerted by the sea-level changes. In this study, we focus on the Var sediment-routing system (SE France) where the absence of a continental shelf off the Var river mouth (Ligurian margin, NW Mediterranean Sea) resulted in the direct connection between the Var River and the deep basin during both highstand and lowstand conditions. Moreover hyperpycnal flow initiated during Var floods are the main sediment transfer processes in the Var turbidite system, making changes in sediment supply within headwater source regions possible to discern in the stratigraphic record of the distal sedimentary basin...

Le développement des activités humaines, notamment industrielles, depuis le 19ième siècle a engendré une contamination massive de l’atmosphère à la rivière, en passant par la biosphère et les sols. Si les contaminations ont fortement diminué depuis la fin des années 1960, elles persistent notamment en milieu urbain, où se concentrent un grand nombre d’activités humaines. Afin de pouvoir gérer au mieux la pollution, il est nécessaire de comprendre la dynamique de transfert des contaminants, ainsi que leurs sources, à l’échelle du continuum atmosphère – sol – rivière. Cette étude a donc pour objectif d’évaluer les variations temporelles et spatiales de deux types de contaminants historiques, les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et certains éléments traces (ET), à l’échelle du bassin versant de l’Orge (950 km2), présentant une urbanisation croissante d’amont en aval. Plusieurs approches ont été utilisées pour tracer les transferts de particules en rivière (radionucléides ⁷Be, ²¹⁰Pb, ¹³⁷Cs), et déterminer les sources de Pb (isotopes du Pb), et les sources de HAP (rapports de molécules).Les résultats ont mis en évidence un impact important des zones urbaines sur la qualité de la rivière Orge en aval du bassin : contamination importante en métaux (Cu, Zn, Sb, Pb) et en HAP de la phase particulaire, et des niveaux élevés en SO42⁻, Na⁺ et Cl⁻, Cu, Zn et Pb dans la phase dissoute. Le traçage des sédiments par les radionucléides a permis d’observer un apport de particules provenant du ruissellement urbain en aval, et d’identifier les particules de route (ou Road Deposited Sediment) comme source principale. Les signatures isotopiques du Pb ainsi que les signatures en HAP permettent de confirmer que le ruissellement urbain est le principal vecteur de contamination. Les estimations des flux d’ET et HAP annuels et saisonniers entrants (retombées atmosphériques) et sortants (exportés par la rivière) ont mis en évidence une accumulation globale à l’échelle du bassin, qui comporte déjà un stock important de contaminants dans ses sols. Cette étude montre ainsi l’importance d’étudier la Zone Critique dans son ensemble afin d’évaluer la dynamique des contaminations au sein et entre ses différents compartiments, et met en évidence l’efficacité du couplage de plusieurs approches afin de comprendre le système entier. Ces résultats pourraient à terme permettre l’établissement d’un modèle de transfert de contaminations au sein d’un bassin urbain. / The development of human societies since the 19th century has led to deleterious impacts on the Critical Zone (from atmosphere to river, including biosphere and soils). Despite the decrease of pollutions since the late 1960’s, contaminations remain especially in urban environment, concentrating human activities. To better manage this pollution, it is necessary to understand the dynamics and pathways of contaminants through the atmosphere – soil – river continuum. The goal of this study in thus to evaluate the temporal and spatial variations of two contaminants (polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH) and trace elements (TE)) in the Orge River catchment (900 km2, France) being under increasing urban pressure from up to downstream. Several fingerprinting approaches were used to trace sediment dynamics in the river (radionuclides: ⁷Be, ²¹⁰Pb, ¹³⁷Cs), to identify lead sources (lead isotopes) and PAH sources (PAH molecular ratios). The results demonstrated the strong influence of downstream urban areas on the river quality, with an increasing contamination for Cu, Zn, Sb, Pb and PAH in the particulate phase, and for SO42⁻, Na⁺ et Cl⁻, Cu, Zn and Pb in the dissolved phase. The sediment fingerprinting using radionuclides revealed a significant input of particles originating from urban areas and transferred through urban runoff, and identified road deposited sediments as the major source of contaminated particles downstream. Source tracking of Pb and PAH confirmed urban runoff as the main pathway of river contamination. In addition, annual and seasonal PAH and TE fluxes were estimated respectively for the atmospheric inputs, and riverine exports and revealed a global accumulation of contaminant over the catchment, already containing a significant stock of pollutants in its soils. Finally, this study highlights the need to integrate the Critical Zone and the potential of coupling multiples tracking approaches to properly evaluate the contaminant dynamics. These results may be used to establish a model of contaminants transfer in urban catchments.

Les objectifs principaux de cette étude étaient d'acquérir une meilleure connaissance des niveaux d'exposition aux particules fines PM₂.₅ de leur composition chimique et de leurs sources, dans trois villes situées sur la façade littorale de la région du Nord-Pas-de-Calais. Les particules fines ont été collectées dans le cadre de deux campagnes d'échantillonnage menées entre novembre 2010 et avril 2011 (campagne "hiver" à Dunkerque et Boulogne sur Mer ; campagne "printemps" à Dunkerque et Saint Omer). La composition chimique des PM₂.₅ a été déterminée suite à la quantification d'éléments majeurs, d'éléments traces, d'ions hydrololubles et du carbone total. Pour les deux périodes considérées, les concentrations et la composition chimique en PM₂.₅ évoluent en suivant les mêmes tendances sur chacun des sites. L'influence de sources locales a été mise en évidence en comparant l'évolution temporelle et les roses de concentration de certains éléments majeurs et éléments traces, d'un site à l'autre. Cette exploitation a permis de proposer des rapports spécifiques entre éléments, qui peuvent être utilisés comme traceurs de certaines sources anthropiques. Enfin, l'application d'un modèle source-récepteur, basé sur la factorisation matricielle non-négative (NMF), a permis d'identifier les sources principales des PM₂.₅, d'évaluer leur contribution et leur part relative au niveau de chacun des sites étudiés. / The main objectives of this study were to acquire a better knowledge on the exposure level to fine PM₂.₅ particles and on their chemical composition and sources, in three cities located on the littoral facade of the Nord-Pas-de-Calais region. The particles were collected following two sampling campaigns held between November 2010 and April 2011 ("winter" campaign in Dunkerque and Boulogne sur Mer ; "Spring" campaign in Dunkerque and Saint-Omer). The chemical composition of the collected PM₂.₅ was determined through the quantification of major elements, trace elements, water soluble ions and total carbon. For the two considered sampling periods, PM₂.₅ concentrations and chemical composition trends followed similar tendencies at each site. Local sources influence was evidenced throughout a comparison of the chronological evolution and concentration roses of some major and trace elements between the sites. This analysis allowed the suggestion of specific elemental ratios, which can be used as tracers of some anthropogenic sources. Finally, the use of a source-receptor model, based on a non-negative matrix factorization (NMF) method, allowed the identification of the main PM₂.₅ sources as well as the evaluation of their relative contributions in each of the studied sites.