Les milieux cristallins fracturés constituent un potentiel géothermique non négligeable. Il est essentiel d'améliorer son exploitation, pour la géothermie basse et haute énergie, afin de répondre au processus de transition énergétique. Pour cela, la compréhension des mécanismes de transport thermique dans les milieux fracturés est fondamentale. Le transport de chaleur est fortement influencé par l'hétérogénéité hydrodynamique des milieux fracturés et par la géométrie des fractures et des blocs matriciels. A travers des travaux basés sur des développements analytiques et numériques ainsi que des expériences sur site, l'objectif de cette thèse est ainsi de mieux évaluer l'impact de la géométrie des fractures, que ce soit à l'échelle d'un réseau de fractures, ou à l’échelle d’une fracture, sur le transport et le stockage d’énergie thermique dans les milieux cristallins fracturés. Des simulations numériques du transport de chaleur dans un réseau simple de fractures planes et bien connectées ont permis de caractériser l'impact de la géométrie du système de fractures sur le stockage thermique. Deux régimes sont mis en évidence. Tout d'abord, à court terme, la densité de fractures ou de chemins préférentiels, caractérisant la surface d'échange, contrôle l'échange thermique. Puis, à long terme, c'est le volume de roche total entre les fractures qui contrôle le stockage thermique. Ce modèle ne prend toutefois pas en compte la variabilité des ouvertures à l'échelle de la fracture qui est particulièrement présente dans les réseaux de fractures naturels. Des tests de traçage thermique et de soluté ont ainsi été réalisés pour caractériser le transport de chaleur dans un milieu fracturé sur le site de Ploemeur (SNO H+). Pour interpréter les traçages, les expressions analytiques du retard et de l'amplitude du pic de la courbe de restitution thermique ont été développées pour différentes géométries de fractures : fractures planes et chenaux. Ces expressions constituent un outil puissant et novateur pour caractériser la géométrie des fractures lors de tests de traçage thermique mais aussi pour prédire le déplacement du front thermique et la durée de vie des systèmes géothermiques à partir de tests de traçage de soluté. La comparaison de ces expressions avec les résultats expérimentaux permet de mettre en évidence l'importante chenalisation des flux, induisant l'arrivée anticipée du traceur thermique. / Fractured crystalline media has a significant geothermal potential. Its exploitation, for low and high enthalpy geothermal power generation, could be enhanced to satisfy the energy transition process. For this, understanding thermal transport processes in fractured media is fundamental. Heat transport is strongly influenced by hydrodynamics heterogeneity of fractured media and by fracture and matrix block geometry. Through analytical and numerical modelling and field site experiments, the aim of this thesis is thus to better assess the impact of fracture geometry on thermal transport and storage in fractured crystalline rock, at fracture and fracture network scale. Numerical simulations of heat transport in a simple network of well connected plane fractures allowed us to characterize the impact of the fracture system geometry on thermal storage. Two regimes are highlighted. First, at short term, the density of fractures, or preferential paths, controls heat exchanges. Then at long term, the total rock volume between the fractures controls thermal storage. This model does not take into account the aperture variability at fracture scale, which is particularly present in natural fracture networks. Thus, thermal and solute tracer tests have been achieved to characterize heat transport in a fractured media at Ploemeur field site (SNO H +). To interpret the tracer tests, analytical expressions of thermal breakthrough peak retardation and amplitude have been developed for different fracture geometries : parallel plate fractures and channels. Those expressions are a powerful and innovative tool to characterize fracture geometries from thermal tracer tests, and also to predict thermal front transit time and lifetime of geothermal systems from solute tracer tests. Confrontation of those expressions to experimental results shows that observed differences between thermal and solute breakthrough can be explained only by channeling flow inducing low thermal transit times.

Research on the electrocoagulation (EC) of hexane extractable materials (HEM) has been conducted at the University of New Orleans using a proprietary bench-scale EC reactor. The original reactor configuration forced the fluid to follow a vertical upward-downward path. An alternate electrode arrangement was introduced so that the path of flow became horizontal. Both configurations were evaluated by comparing the residence time distribution (RTD) data generated in each case. These data produced indication of internal recirculation and stagnant water when the fluid followed a vertical path. These anomalies were attenuated when the fluid flowed horizontally and at a velocity higher than 0.032 m s-1 . A series of EC experiments were performed using a synthetic emulsion with a HEM concentration of approximately 700 mg l-1. It was confirmed that EC of HEM follows first-order kinetics, and kinetic constants of 0.0441 s-1 and 0.0443 s-1 were obtained from applying both the dispersion and tanks-in-series (TIS) models, respectively. In both cases R2 was 0.97. Also, the TIS model indicated that each cell of the EC behaves as an independent continuous-stirred-tank reactor.

La protection à long terme des ressources en eau souterraine implique détudier le comportement de leau et des éventuels contaminants quelle véhicule depuis lentrée dans le milieu souterrain (recharge) jusquà lexutoire naturel (émergence, cours deau) ou forcé (pompage) de la nappe. Au cours de ce transit, de nombreux phénomènes dorigine physique ou chimique sont susceptibles daffecter la mobilité et les concentrations du ou des contaminants. Il sagit donc de tenir compte du pouvoir atténuateur, retardateur, voire auto-épurateur du milieu souterrain à leur égard, les conséquences pouvant être positives (dispersion, dilution, dégradation du contaminant) ou négatives (difficultés de reprise du contaminant, impact à long terme de la contamination, ). Lobjectif de cette recherche est de développer une approche conceptuelle et mathématique visant à létude in situ et à la modélisation de la mobilité et du piégeage temporaire ou définitif des solutés au sein du milieu souterrain variablement saturé en eau. Une classification des processus physico-chimiques influençant la mobilité des solutés est proposée, reposant sur trois critères : (1) un distinction entre processus « microscopiques », ayant cours à léchelle de quelques pores et processus « macroscopiques », ayant cours à léchelle du terrain ; (2) une distinction entre processus physiques (affectant tout type de contaminant, indépendamment de sa nature chimique) et processus chimiques (affectant certains contaminants, en fonction de leurs propriétés chimiques spécifiques) ; (3) une distinction entre processus à léquilibre (indépendant du temps) et processus cinétiques (dépendant explicitement du temps). Sur base de cette analyse, le modèle conceptuel considéré comporte trois éléments principaux : ladvection, la dispersion hydrodynamique et un processus de stockage-déstockage de soluté au sein dune phase immobile liquide (effet deau immobile) ou solide (sorption cinétique), représenté par une équation de transfert de premier ordre. Suivant le schéma conceptuel, les adaptations et développements réalisés au sein du code éléments finis SUFT3D, en vue de permettre la simulation du comportement dun soluté dans le milieu souterrain variablement saturé, sont décrits. La détermination des paramètres gouvernant les processus de migration et de piégeage des solutés repose sur linterprétation dessais de traçage réalisés in situ, en milieu saturé et non saturé. Une part importante de la recherche a donc été consacrée à lamélioration des techniques de traçage et dinterprétation des résultats en termes dévolution de la concentration et dévolution de la masse restituée du traceur, cette dernière étant plus adaptée à lévaluation et à la quantification des effets de retard. En vue de représenter de manière plus physique et plus précise linjection dun traceur, une nouvelle approche conceptuelle, mathématique et numérique est élaborée, considérant explicitement les interactions puits aquifère. A laide de ce modèle, divers tests numériques démontrent limpact des conditions dinjection du traceur sur les résultats de traçage, pouvant potentiellement conduire à des erreurs dinterprétation en termes didentification des processus agissant et de quantification des paramètres calibrés. En vue dune interprétation correcte des résultats de traçage, le contrôle des conditions dinjection est donc primordial. Deux études expérimentales servent de base et dillustration aux développements réalisés. Une campagne dessais de traçage en milieu saturé a été réalisée dans la plaine alluviale de la Meuse, à Hermalle-sous-Argenteau. Ces essais permettent de valider et dillustrer lapproche développée en vue de représenter précisément linjection des traceurs et les interactions puits aquifère, de mettre en évidence une série de problèmes conceptuels et pratiques rencontrés lors de la réalisation des essais de traçage, dexaminer le comportement chimique de plusieurs traceurs artificiels et de mettre en évidence les propriétés hydrodispersives des formations alluviales. La deuxième étude a eu pour objectif détudier les mécanismes de migration de substances dissoutes au sein de la zone non saturée surmontant la nappe aquifère des craies en Hesbaye. Les résultats de ces tests permettent de proposer une approche unifiée visant à représenter le comportement hydrodynamique et hydrodispersif des craies fissurées sous des conditions variables de recharge, donc de saturation en eau. Cette étude permet également de mettre en évidence le lien entre les propriétés physiques et hydrodynamiques des limons éoliens en Hesbaye.

The fluid flow and tracer transport in a single rock fracture during shear processes has been an important issue in rock mechanics and is investigated in this thesis using Finite Element Method (FEM) and streamline particle tracking method, considering evolutions of aperture and transmissivity with shear displacement histories under different normal stresses, based on laboratory tests. The distributions of fracture aperture and its evolution during shear were calculated from the initial aperture fields, based on the laser-scanned surface roughness features of replicas of rock fracture specimens, and shear dilations measured during the coupled shear-flow-tracer tests in laboratory performed using a newly developed testing apparatus in Nagasaki University, Nagasaki, Japan. Three rock fractures of granite with different roughness characteristics were used as parent samples from which nine plaster replicas were made and coupled shear-flow tests was performed under three normal loading conditions (two levels of constant normal loading (CNL) and one constant normal stiffness (CNS) conditions). In order to visualize the tracer transport, transparent acrylic upper parts and plaster lower parts of the fracture specimens were manufactured from an artificially created tensile fracture of sandstone and the coupled shear-flow tests with fluid visualization was performed using a dye tracer injected from upstream and a CCD camera to record the dye movement. A special algorithm for treating the contact areas as zero-aperture elements was used to produce more accurate flow field simulations by using FEM, which is important for continued simulations of particle transport, but was often not properly treated in literature. The simulation results agreed well with the flow rate data obtained from the laboratory tests, showing that complex histories of fracture aperture and tortuous flow channels with changing normal stresses and increasing shear displacements, which were also captured by the coupled shear-flow tests of fracture specimens with visualization of the fluid flow. From the obtained flow velocity fields, the particle transport was predicted by the streamline particle tracking method with calculated flow velocity fields (vectors) from the flow simulations, obtaining results such as flow velocity profiles, total flow rates, particle travel time, breakthrough curves and the Péclet number, Pe, respectively. The fluid flow in the vertical 2-D cross-sections of a rock fracture was also simulated by solving both Navier-Stokes (NS) and Reynolds equations, and the particle transport was predicted by streamline particle tracking method. The results obtained using NS and Reynolds equations were compared to illustrate the degree of the validity of the Reynolds equation for general applications in practice since the later is mush more computationally efficient for large scale problems. The flow simulation results show that the total flow rate and the flow velocity predicted by NS equations are quite different from that as predicted by the Reynolds equation. The results show that a roughly 5-10 % overestimation on the flow rate is produced when the Reynolds equation is used, and the ideal parabolic velocity profiles defined by the local cubic law, when Reynolds equation is used, is no longer valid, especially when the roughness feature of the fracture surfaces changes with shear. These deviations of flow rate and flow velocity profiles across the fracture aperture have a significant impact on the particle transport behavior and the associated properties, such as the travel time and Péclet number. The deviations increase with increasing flow velocity and become more significant when fracture aperture geometry changes with shear. The scientific findings from these studies provided new insights to the physical behavior of fluid flow and mass transport in rock fractures which is the scientific basis for many rock mechanics problems at the fundamental level, and with special importance to rock engineering problems such as geothermal energy extraction (where flow rate in fractures dominates the productivity of a geothermal energy reservoir) and nuclear waste repositories (where radioactive nuclides transport through fractures dominates the final safety evaluations) in fractured rocks. / Vätskeflödet och spårämnestransporten i en enskild bergsspricka under skjuvningsprocesser har varit ett viktigt ämne inom bergmekanik. I denna avhandling undersöks ämnet med hjälp av finita element metoden (FEM) och en strömlinjebaserad partikelspårningsmetod. Hänsyn tas till utveckling av öppningar och transmissivitet med skjuvningens förflyttningshistoria under olika normala belastningar baserat på laboratorietester. Fördelningen av spricköppningar och deras utveckling under skjuvning beräknades från de initiala öppningsfälten baserat på det laserscannade provets ytas grovhetskännetecken sam tskjuvningsöppningar uppmätta under de kopplade skjuvning-flöde-spårämneslaboratorietesterna som utförts med nyutvecklad testapparatur i Nagasaki Universitet i Nagasaki, Japan. Tre bergssprickor i granit med olika grovhetskarakteristika användes som utgångsprover från vilka nio gipskopior gjordes. Kopplade skjuvning-flödes tester utfördes sedan under tre normala belastningstillstånd (två nivåer med konstant normal last (KNL) och en konstant normal styvhetstillstånd (KNS). För att visualisera spårämnestransporten tillverkades en transparent övre del av sprickproverna av akryl och en nedre del av gipsbaserat på en kostgjord spänningsspricka i sandsten och de kopplade skjuvning-flödes testerna med vätskevisualisering utfördes med färgspårämne injekterat uppströms och en CCD kamera monterad ovanför för att registrera färgens rörelse. En särskild algoritm användes för att behandla kontaktytorna som nollöppningsämnen användes för att åstadkomma mer exakta flödesfältssimuleringar med FEM. Detta är viktigt för kontinuerliga simuleringar av partikelflöden men uppmärksammas oftast inte tillräckligt i litteraturen. Simuleringsresultaten överensstämde väl med de flödesnivådata som erhölls från laboratorietesterna vilket visade att komplexa historier av spricköppningar och invecklade flöden överensstämde med ändrade normala belastningar och ökande skjuvningsförflyttningar, vilket även fångades av de kopplade skjuvning-flödestesterna av sprickproverna genom visualisering av vätskeflödet. Från de erhållna flödesfälten förutsågs partikeltransporten genom en strömlinjebaserad partikelspårningsmetod med kalkylerade flödeshastighetsfält (vektorer) från flödessimuleringarna genom vilka resultat som flödeshastighetsprofiler, totala flödesnivåer,partikeltransporttid, genombrottskurvor samt Pécletnumret, Pe, erhölls. Vätskeflödet i det vertikala tvådimensionella tvärsnittet av en bergsspricka simulerades även genom att både Navier-Stokes (NS) och Reynoldsekvationerna löstes och partikeltransporten förutsågs genom den strömlinjebaserade partikelspårningsmetoden. Resultaten som erhöllsmed NS och Reynoldsekvationerna jämfördes för att illustrera graden av tillförlitlighet för Reynoldsekvationen för allmänna tillämpningar i praktiken då den senare är betydligt mer beräkningseffektiv för storskaliga problem. Resultaten från flödessimuleringarna visar att den totala flödesnivån och den totala flödeshastigheten förutsedda med NS ekvationer är helt annorlunda motsvarande värden som förutsågs med Reynoldsekvationen. Resultaten visar att en ca 5-10 % för hög uppskattning av flödesnivån erhålls då Reynoldsekvationen används och de ideala parabola hastighetsprofilerna, som definieras av den lokala kubiklagen när Reynoldsekvationen används, inte längre är giltiga särskilt när sprickytornas grovhetskarakteristika ändras med skjuvning. De här avvikelserna i flödesnivå och flödeshastighetsprofiler längs med spricköppningen har en betydande påverkan på partikeltransportuppträdande och de tillhörande egenskaperna såsom rörelsetid och Pécletnummer. Avvikelserna ökar med ökande flödeshastighet och blir mer signifikanta när spricköppningarnas geometri ändras med skjuvning. Forskningsresultaten från dessa studier gav nya insikter i de fysiska uppträdandet av vätskeflöde och masstransporter i bergssprickor vilket är den vetenskapliga basen för många bergmekanikproblem på grundläggande nivå och som har särskild vikt för bergstekniksproblem såsom geotermisk energiutvinning (där flödesnivå i sprickor dominerar produktiviteten för en geotermisk energikälla) och kärnavfallsförvaringsplatser (där transporten av radioaktiva nuklider genom sprickor dominerar den slutgiltigasäkerhetsutvärderingen) i sprickigt berg. / QC 20100803

Les processus microbiens ont une importance déterminante dans la dynamique des processus réactifs dans les eaux souterraines. La compréhension de la variabilité spatiale et temporelle de ces phénomènes, et le développement de méthodes expérimentales de terrain, ouvrent de nouveaux champs de recherches et d'applications allant de la remédiation des aquifères contaminés à la compréhension des grands cycles biogéochimiques naturels. Dans le premier volet de cette thèse nous présentons des observations de terrain permettant de comprendre le rôle des fractures sur la formation d'un ''hotspot'' d'activité microbienne en profondeur. Du fait de leur forte réactivité, ces ''hotspots'' peuvent dominer la dynamique biogéochimique des milieux souterrains, malgré leur faible extension spatiale. Nous avons ainsi analyser les conditions de formation d'un tapis microbien par des bactéries ferro-oxydantes à 60 mètres de profondeur sur l'observatoire de Ploemeur (réseau H+) alors que ces phénomènes ont été observé jusqu'à présent en surface. Les résultats de cette étude montrent que des circulations hétérogènes, liées à la structure des milieux fracturés, créent des zones mélanges entre des eaux riches en fer et des eaux oxygénées, à l'origine de ce hotspot microbien. Le deuxième volet de ce travail de thèse a été consacré au développement d'une méthode innovante pour la mesure en continu de l'activité microbienne dans les eaux souterraines. La méthode est basée sur l'utilisation de la Fluoréscéine DiAcétate (FDA) dont le produit de réaction peut être mesuré en continu par un fluorimètre de terrain. Après avoir testé et validé les protocoles sur des solutions enzymatiques et des eaux naturelles en laboratoire, nous avons mis en œuvre cette technique sur le terrain au cours d'expériences de traçages réactifs. Un modèle cinétique nous a permis d'approcher les résultats obtenus en laboratoire, et de comparer nos résultats de terrain aux calibrations effectuées in vitro. Cette méthode ouvre ainsi de nouvelles perspectives pour la caractérisation des processus biogéochimiques sur le terrain. / Microbial processes play a key role in controlling biogeochemical reactivity in groundwater. The understanding of the spatial and temporal variability of these phenomena and the development of novel experimental field methods, has opened new fields of research and applications, ranging from groundwater remediation to understanding of global biochemical cycles. In the first part of this thesis, we present field observations providing new insights on the role of fractures in the formation of a hotspot of microbial activity. Because of their large reactivity, these hotspots can dominate the biogeochemical dynamics of subsurface systems, despite their small spatial extent. We have thus analyzed the conditions for the formation of a microbial mat composed of iron-oxidizing bacteria at 60 meters depth in the Ploemeur fractured rock observatory (H+ network) while these phenomena are usually observed at the surface. These results show that heterogeneous flowpaths, linked to the structure of fractured media, create mixing zones between iron rich water and oxygen rich water, at the origin of the microbial hotspot. The second part of this work was devoted to the development of a novel method for a continuous measurement of microbial activity in groundwater. The method is based on the use of Fluorescein DiAcetate (FDA) whose product of reaction can be measured continuously by a field fluorimeter. After testing and validating protocols in the lab on enzymatic solutions and natural water, we have implemented this technic in the field in reactive tracer test experiments. A kinetic model allowed us to interpret the lab results, and to compare them to the field kinetics. This method thus opens new perspectives for the characterization of biogeochemical processes in the field.

Depuis plus d’un siècle, les changements globaux sont à l’origine de profondes modifications de nos sociétés, nos modes de vie et il en va bien sûr de même pour notre environnement. Cette trajectoire empruntée, bon gré mal gré, par l’ensemble de l’humanité n’est pas sans conséquences pour les systèmes naturels et semble déjà mener les générations futures au-devant de grands défis. Afin de ne pas compromettre notre capacité à relever ces épreuves futures et, devant l’urgence du besoin d’action, une partie de la communauté scientifique a choisi de concentrer ses efforts sur la couche superficielle de notre planète qui soutient la vie terrestre : la Zone Critique. L’émergence de ce concept souligne la nécessité de développer des approches scientifiques pluridisciplinaires intégrant une large variété d’échelles de temps et d’espace. En tant que lien entre les différents compartiments de la Zone Critique (Atmosphère, Biosphère, Hydrosphère, Lithosphère et Pédosphère), l’eau est une molécule essentielle aux échanges d’énergie et de matière dont la dynamique requiert une attention particulière. Compte tenu de la diversité et de la variabilité spatiotemporelle des transferts d’eau et de matière dissoute dans les milieux aquatiques, de nouvelles méthodes d'investigations sont nécessaires. L'objectif général de cette thèse est de décrire l’intérêt et le potentiel qui résident dans l’utilisation des gaz dissous, en particulier lorsqu’ils sont mesurés à haute fréquence sur le terrain, afin de caractériser la dynamique hydrobiogéochimique des eaux naturelles de la Zone Critique à différentes échelles spatiales et temporelles. Pour parfaire cette ambition, ce travail s’est tout d’abord attaché au développement d'une instrumentation innovante puis, à la mise en place de nouveaux traceurs intégrés dans des dispositifs expérimentaux originaux et enfin, à l'acquisition, au traitement et à l'analyse de différents jeux de données de gaz dissous en se focalisant sur les eaux souterraines. / For more than a century, global change has led to a profound modification of our societies, our lifestyles and, of course, our environment. This trajectory followed willy-nilly by all mankind has consequences for natural systems and already seems to lead the future generations ahead of serious challenges. In order not to compromise our ability to meet these future ordeals, and because of the urgent need for action, part of the scientific community has chosen to concentrate on the near-surface environment that supports terrestrial life: the Critical Zone. The emergence of this concept underlines the need to develop multidisciplinary scientific approaches integrating a wide variety of temporal and spatial scales. As the link between the different compartments of the Critical Zone (Atmosphere, Biosphere, Hydrosphere, Lithosphere and Pedosphere), water is an essential molecule controlling the exchanges of energy and matter whose dynamics require special attention. In view of the diversity and spatiotemporal variability of water and matter transfers arising in aquatic environments, new methods of investigation are needed. The general objective of this thesis is to describe the interest and the potential lying in the use of dissolved gases, especially when they are measured at high frequency in the field, in order to characterise the hydrobiogeochemical dynamics of the natural waters of the Critical Zone at different spatial and temporal scales. To perfect this ambition, this work focused first on the development of an innovative instrumentation, then, on the implementation of novel tracers integrated into original experimental setups and finally, on the acquisition, processing and analysis of different dissolved gas datasets focusing on groundwater.