Pour la première fois, nous avons utilisé les isotopes de l'osmium, comme traceurs de l'empreinte environnementale d'une aluminerie Rio Tinto Alcan située au Saguenay. La technologie « précuite » de l'entreprise permet de réduire l'alumine en aluminium métallique, grâce à des anodes de carbone. Ces anodes sont consumées au cours du procédé d'électrolyse et parce qu'elles sont constituées de coke de pétrole et de brai (résidus de matières pétrolifères à l'âge géologique important) aux rapports Re/Os élevés, l'osmium qui s'y trouve est radiogénique (riche en isotope 187Os, le produit de la désintégration radioactive du 187Re). Par conséquent, il en est de même pour l'osmium présent dans les émissions atmosphériques de ce type d'industrie. Les signatures isotopiques mesurées sur les anodes et aux cheminées de l'usine sont très radiogéniques (187Os/188Os = 2,04 à 2,86). Dans l'environnement proche de l'usine, nous avons observé une forte teneur en Os dans des dépôts de surface. Elle diminue au fur et à mesure que l'on s'éloigne de l'usine, jusqu'à atteindre 25 ppt au point d'échantillonnage le plus proche de la limite de la propriété industrielle (la valeur moyenne pour la croûte continentale est d'environ 30 ppt). La composition isotopique des émissions atmosphériques particulaires de l'usine est donc différente des autres sources d'osmium anthropogéniques usuelles, provenant de contextes géologiques ultramafiques. L'Os est donc un bon candidat pour surveiller les émissions atmosphériques d'une aluminerie; sa signature isotopique en sortie d'usine étant sensiblement distincte de celle de l'environnement naturel (croûte continentale moyenne 187Os/188Os ~ 1.2). Pour le cas particulier de l'usine étudiée ici, la charge sédimentaire régionale (mesuré sur des niveaux pré-anthropiques d'un forage dans la Baie des Ha!-Ha!) présente une composition isotopique similaire à celle du matériel anodique, rendant plus difficile la détection d'un apport en Os provenant des anodes sur la base de la composition isotopique. Par contre, l'absence d'augmentation des teneurs en Os entre les niveaux pré-industriels et actuels tend à démontrer un faible apport anthropique (toutes sources confondues) à cet environnement sédimentaire. En tentant d'établir le bilan annuel d'osmium de l'usine G-B, nous constatons une perte d'osmium en sortie d'usine, représentant près de 65% de la quantité totale entrant en usine. Cette perte d'Os particulaire dans le bilan pourrait être expliquée par les conditions thermodynamiques du procédé d'électrolyse, qui sont favorables à une liaison entre l'osmium et le fluor, favorisant ainsi une libération de l'osmium sous forme gazeuse (OsFx) aux cheminées. Globalement, cette étude démontre que les isotopes de l'Os sont de bons traceurs de matières particulaires provenant de l'industrie de l'aluminium, et illustre l'efficacité des dispositifs de réduction des émissions atmosphériques particulaires pour l'osmium. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : Osmium, isotope, géochimie isotopique, aluminerie, anode de carbone, Re-Os, émissions atmosphériques particulaires.

Les variations de l'intensité de la circulation thermohaline globale en Atlantique (l'Atlantic Meridional Overturning Circulation), qui constitue la composante nord-atlantique de la circulation thermohaline globale, sont fortement liées aux variations climatiques. Ces variations peuvent être retracées par les propriétés géochimiques des sédiments déposés par le sous-courant côtier de l'ouest (WBUC-Western Boundary UnderCurrent) qui entraîne les masses d'eau profonde de l'Atlantique Nord dans une gyre au fond des bassins d'Irminger et du Labrador. Les isotopes radiogéniques (Nd et Pb notamment) de la fraction argileuse des sédiments détritiques présentent un intérêt particulier car ils ont la propriété de préserver la signature isotopique d'origine des différentes sources rocheuses qui contribuent à la charge sédimentaire du bassin. Ici, nous examinons les variations de la composition isotopique du Nd et du Pb commun sur la fraction argileuse (< 2µm) des sédiments couvrant les stades isotopiques marins 27 à 31 (~ intervalle de Jaramillo) dans la carotte IODP-1305, pour les comparer avec celles reportées par (Fagel et al., 1999 ; 2002 et 2006) à partir d'un forage voisin couvrant les derniers 400 ka (stades isotopiques 1 à 11; site ODP-646) et d'une carotte de la station 90-013-013 (PC-13) couvrant les derniers 170 ka. Les carottes des forages IODP-1305, ODP-646 et la carotte par piston PC-13 ont été prélevées au large du Cap Farewell (sud Groenland), sous l'axe d'intensité maximale du WBUC et à une profondeur d'environ 3400 m. Fagel et al., (1999,2002 et 2006) ont montré que les alternances glaciaires-interglaciaires des stades isotopiques 1 à 11 se marquaient par des fluctuations relatives-des sources des sédiments: i) le bouclier groenlandais nord Américain, ii) du matériel récent provenant du volcanisme islandais et de la ride de Reykjanes, iii) une composante paléozoïque. Les résultats des analyses isotopiques des stades isotopiques 27 à 31, obtenus dans le cadre de ce travail, s'inscrivent hors du champ défini par les sédiments précédents. Ils indiquent une composition isotopique plus radiogénique que celle des carottes du forage ODP-646 et de la station (90-013-01). Les valeurs des rapports ¹⁴³Nd/¹⁴⁴Nd varient entre 0,511703 et 0,512356, εNd varie entre -18,2 et -5,5, les rappolts ¹⁴⁷Sm/¹⁴⁴Nd s'étendent de 0,1061 à 0,1228, les rapports ²⁰⁶Pb/²⁰⁴Pb varient entre 18,992 et 18,0195 et les rapports ²⁰⁷Pb/²⁰⁴Pb varient entre 15,445 et 15,594. Ces compositions laissent croire à l'implication d'une source sédimentaire distincte de celles identifiées par Fagel et al., (1999, 2002, 2006) et qui pourrait être associée aux roches volcaniques tertiaires du Groenland. La différence des signatures isotopiques et l'évolution des sources sédimentaires entre les carottes IODP-1305, ODP-646 et la 90-013-013 indiquent que la circulation thermohaline a probablement évolué d'une manière significative entre les stades 27-31 et 1-11, et que l'étendue des glaces, sur le Groenland, était probablement moindre au cours du premier intervalle que du second, rendant ainsi compte de l'altération chimique des roches tertiaires est-groenlandaises indiquée par les compositions isotopiques du Nd et du Pb. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : Atlantique Nord-Ouest, Circulation thermohaline, Géochimie, lODP, Isotope, Néodyme, Océanographie, Paléoclimat, Pléistocène, Plomb, Traceurs géochimiques.

Thèse (D. en ressources minérales)--Université du Québec à Montréal, 2005. / En tête du titre: Université du Québec à Montréal. Comprend des réf. bibliogr. Publié aussi en version électronique.

Les analyses de sûreté du stockage des déchets radioactifs HAVL nécessite une évaluation à long terme (≈ 10 000 ans) des risques, pour l’homme et l’environnement, associés à une contamination des sols par le sélénium. Une méthodologie a donc été développée pour déterminer les espèces séléniées (spéciation) présentes à l’état de traces dans les sols (μg kg-1 ; contexte radiologique) et estimer, leur capacité à être lessivées et leurs phases de rétention. Combinée à l’utilisation du traceur 77Se(IV), l’existence de processus lents impliqués dans la rétention et la transformation chimique de Se dans les sols a été mise en évidence, suggérant l’étude de Se natif pour estimer et modéliser sa mobilité à long terme. L’investigation de Se natif dans 29 sols aux caractéristiques contrastées a montré l’influence de la matière organique sur la nature des espèces susceptibles d’être lessivées (organique et colloïdale) et sur sa mobilité (stabilisation de Se dans la phase solide via les associations organo-minérales). / A radioactive isotope of selenium was shown to be among the most critical radionuclide forsafety assessment of high level and long lived nuclear waste repository in case of hypotheticalsoil contamination. A methodology was thus developed to determine Se species (speciation)present in soils at trace level (μg kg-1; radiological context) in assessing their leaching andretention phases (distribution). Combined to a 77Se(IV) tracer, kinetically limited processes were shown to be involved in Se retention and chemical transformations in soils, suggesting that native Se behavior is particularly relevant for its long term mobility assessment and modeling. The investigation of native Se speciation and distribution in 29 soils has finally highlighted that soil organic matter impact the nature of Se species susceptible to be leached (organic and colloidal compounds) and the Se mobility (Se stabilization in solid phase via organo-mineral associations).