Mémoire numérisé par la Direction des bibliothèques de l'Université de Montréal.

Cette thèse a pour but d'étudier le transport de charges photogénérées dans des matériaux hybrides composés de polymères π-conjugués et de nanocristaux de semi-conducteurs, conçus pour des applications en opto-électronique. La synthèse chimique permet d'obtenir des nanocristaux de CdSe à l'échelle du gramme ayant une faible polydispersité et des formes contrôlées (sphériques, branchées). Les ligands de surface des nanocristaux de CdSe sont échangés par de petites molécules (pyridine, éthanedithiol, phénylènediamine, butylamine, benzènedithiol) afin d'augmenter leur conductivité. L'échange de ligands modifie les niveaux énergétiques des nanocristaux, comme le montrent des études optiques et électrochimiques. Le poly(3-hexylthiophène) déposé sous forme de couches minces présente différents degrés de couplage intermoléculaire et de désordre énergétique selon la méthode de dépôt et le solvant utilisé. Dans les films hybrides, des mesures de diffraction de rayons X en incidence rasante montrent que la structuration cristalline de la matrice organique est modifiée par la présence des nanocristaux. Les mesures de Temps-de-Vol dans les couches hybrides montrent que les mobilités des trous et des électrons varient avec le contenu en nanocristaux, ainsi qu'avec leur forme et leurs ligands. De faibles fractions de nanocristaux provoquent une amélioration de la mobilité des trous, tandis que de plus grandes fractions la détériorent. Les mobilités électroniques sont soumises à une fraction-seuil, assimilable à un seuil de percolation. La fraction optimale de nanocristaux, du point de vue des mobilités des trous et des électrons, est de 36% en volume pour les nanocristaux sphériques avec les ligands de synthèse. Enfin, les simulations Monte-Carlo des courants transitoires photogénérés, dans un échantillon de poly(3-hexylthiophène) et dans un hybride, montrent d'une part que la distribution énergétique du poly(3-hexylthiophène) domine l'allure des courants simulés et d'autre part que les nanocristaux peuvent être assimilés à des sites difficilement accessibles du réseau cubique.

Cette thèse présents plusieurs techniques de caractérisation appliqués à diverses matières organiques dans le but de démêler leur structure-propriétés relation once encapsulés comme matériaux actifs dans les dispositifs de OFET. Un soin particulier est alors dédié aux méthodes de caractérisation structurale (2D-GIXRD, XRR et XRD) à la fois de source de laboratoire classique et de rayonnement de synchrotron. Divers matériaux polymères organiques, compris de p- et n-type de petites molécules et polymères en solution ou déposés par sublimation sous vide sont étudiées. En particulier, l'étude de OFET basée sur deux fonctionnalisés isomères péryléne ne différant que par la forme des alkyle côté chaînes démontre comment la nature ramifié et asymétrique des chaînes peut conduire à une amélioration de la performance électrique avec un simple traitement thermique post-dépôt, tandis que la fabrication de dispositifs ambipolaire polymères au moyen de la technique Langmuir-Schaefer souligne l'importance de la méthode de dépôt sur l'agencement de la matière sur la surface du substrat. Une approche inhabituelle, nommé enquête structurelle in_situ et en temps réel, est aussi présenté pour évaluer les modifications structurelles dans les films minces organiques subissent un processus particulier. Plus précisément, la réponse de la structure des films minces de pentacene à l’application de VSG et VSD au OFET et des films minces dérivés de TTF à la variation d’humidité ont été étudiés. / This thesis presents multiple characterization techniques applied to various organic materials with the ultimate goal of unraveling their structure-properties relationship once encapsulated as active materials in OFETs devices. Particular care is then dedicated to the structural characterization methods (2D-GIXRD, XRR and XRD) both from classical laboratory source and from synchrotron radiation. Various organic materials, comprising p- and n-type small molecules and polymers deposited from solution or by vacuum sublimation are investigated. In particular, the study on OFETs based two functionalized perylene isomers differing only in the shape of the alkyl side-chians demonstrates how the branched and asymmetric nature of the chains can lead to an improvement of the electrical performance with a simple post-deposition thermal treatment, while the fabrication of ambipolar polymeric devices by means of Langmir-Schaefer technique highligts the importance of the deposition method on the arrangement of the material on the substrate surface. A more unusual approach, named in-situ and real-time structural investigation, is also presented to evaluate structural modifications in organic thin films undergoing a particular process. Specifically, the structural responce of pentacene thin films to the application of VSG and VSD to the OFET and of TTF derivatives thin films to the variation of humidty were investigated.

Nous étudions plusieurs problémes reliés aux propriétés de transport dans les systèmes corrélés. La thèse contient 3 parties distinctes, chacune d'entre elles décrivant un aspect particulier. Nous avons obtenu dans chacun des cas des résultats qui permettent une meilleure compréhension du transport. Nous étudions l'effet de la dissipation et d'une perturbation extérieure dépendant du temps sur le diagramme de phases d'un systèmes à N corps à température nulle et à température finie. En présence de perturbation dépendant du temps, la dissipation joue un rôle important dans l'évolution vers un état stable indépendant du temps. Nous utilisons le formalisme de Keldysh dans l'approximation adiabatique qui permet d'étudier le diagramme de phases du système en fonction de parameter et de la température. Dans la 2ième partie, nous étudions un concept important pour la physique des systèmes métalliques à plusieurs bandes, le concept d'hybridation, et la façon dont l'hybridation affecte la supraconductivité du métal. De façon générale, une hybridation dépendante ou non du vecteur d'onde k a tendance à détruire la supraconductivité. Nous montrons dans ce chapitre qu'une hybridation antisymétrique a l'effet inverse et renforce la supraconductivité. Nous montrons que si l'hybridation est antisymétrique, la supraconductivité a des propriétés non-triviales. Nous proposons que dans un tel système, il puisse exister des fermions de Majorana, même en l'absence de couplage spin-orbite. Le dernier chapitre de la thèse porte sur les effets du couplage spin-orbite sur le transport dans les nanostructures magnétiques. Dans les nanostructures, le couplage spin-orbite joue un rôle important en raison de la brisure de symmétrie à la surface ou aux interfaces. En particulier, nous étudions l'effet de l'interaction Dzyaloshinskii-Moriya (DM) sur le transport de spin dans un système tri-couche. Nous montrons qu'il existe une interaction DM entre les moments des couches et les électrons de conduction, et l'influence de cette interaction sur le transport est étudiée dans un modèle simplifié ou chaque couche est représentée par un point. / We study some important problems related to the transport properties of many body systems. It is divided in three parts, each one focusing in a specific topic. We obtain relevant results that improve our understanding of these systems. We investigate the effect of dissipation and time-dependent external sources, in the phase diagram of a many body system at zero and finite temperature. In the presence of time-dependent perturbations, dissipation is essential for the system to attain a steady, time independent state. In order to treat this time dependent problem, we use a Keldysh approach within an adiabatic approximation that allows us to study the phase diagram of this system as a function of the parameters of the system and temperature. We also discuss the nature of the quantum phase transitions of the system. Next, we study an important concept in the physics of metallic multi-band systems, that of hybridization, and how it affects the superconducting properties of a material. A constant or symmetric $k$-dependent hybridization in general act in detriment of superconductivity. We show here that when hybridization between orbitals in different sites assumes an anti-symmetric character having odd-parity it {it{enhances}} superconductivity. The antisymmetric hybridization in a problem study in this thesis (present in Chapter 3) allow us to propose a new system where it is possible to investigate Majorana fermions, even in absence of spin-orbit interactions. In the last part of this thesis we study the effect of spin-orbit coupling (SOC) on transport properties in magnetic nanostructures. In this system SOC plays an important role, because surfaces (or interfaces) introduce symmetry breaking which is a source of spin-orbit interaction. We study the role of Dzyaloshinshkii-Moriya (DM) interaction on spin-transport in a 3 layer system. We show that there is a DM interaction between magnetics ions in the layers and spin of conduction electrons. We study the influence of this DM interaction on transport within a simple model where each layer is represented by a point.

Nous étudions plusieurs problémes reliés aux propriétés de transport dans les systèmes corrélés. La thèse contient 3 parties distinctes, chacune d'entre elles décrivant un aspect particulier. Nous avons obtenu dans chacun des cas des résultats qui permettent une meilleure compréhension du transport. Nous étudions l'effet de la dissipation et d'une perturbation extérieure dépendant du temps sur le diagramme de phases d'un systèmes à N corps à température nulle et à température finie. En présence de perturbation dépendant du temps, la dissipation joue un rôle important dans l'évolution vers un état stable indépendant du temps. Nous utilisons le formalisme de Keldysh dans l'approximation adiabatique qui permet d'étudier le diagramme de phases du système en fonction de parameter et de la température. Dans la 2ième partie, nous étudions un concept important pour la physique des systèmes métalliques à plusieurs bandes, le concept d'hybridation, et la façon dont l'hybridation affecte la supraconductivité du métal. De façon générale, une hybridation dépendante ou non du vecteur d'onde k a tendance à détruire la supraconductivité. Nous montrons dans ce chapitre qu'une hybridation antisymétrique a l'effet inverse et renforce la supraconductivité. Nous montrons que si l'hybridation est antisymétrique, la supraconductivité a des propriétés non-triviales. Nous proposons que dans un tel système, il puisse exister des fermions de Majorana, même en l'absence de couplage spin-orbite. Le dernier chapitre de la thèse porte sur les effets du couplage spin-orbite sur le transport dans les nanostructures magnétiques. Dans les nanostructures, le couplage spin-orbite joue un rôle important en raison de la brisure de symmétrie à la surface ou aux interfaces. En particulier, nous étudions l'effet de l'interaction Dzyaloshinskii-Moriya (DM) sur le transport de spin dans un système tri-couche. Nous montrons qu'il existe une interaction DM entre les moments des couches et les électrons de conduction, et l'influence de cette interaction sur le transport est étudiée dans un modèle simplifié ou chaque couche est représentée par un point. / We study some important problems related to the transport properties of many body systems. It is divided in three parts, each one focusing in a specific topic. We obtain relevant results that improve our understanding of these systems. We investigate the effect of dissipation and time-dependent external sources, in the phase diagram of a many body system at zero and finite temperature. In the presence of time-dependent perturbations, dissipation is essential for the system to attain a steady, time independent state. In order to treat this time dependent problem, we use a Keldysh approach within an adiabatic approximation that allows us to study the phase diagram of this system as a function of the parameters of the system and temperature. We also discuss the nature of the quantum phase transitions of the system. Next, we study an important concept in the physics of metallic multi-band systems, that of hybridization, and how it affects the superconducting properties of a material. A constant or symmetric $k$-dependent hybridization in general act in detriment of superconductivity. We show here that when hybridization between orbitals in different sites assumes an anti-symmetric character having odd-parity it {it{enhances}} superconductivity. The antisymmetric hybridization in a problem study in this thesis (present in Chapter 3) allow us to propose a new system where it is possible to investigate Majorana fermions, even in absence of spin-orbit interactions. In the last part of this thesis we study the effect of spin-orbit coupling (SOC) on transport properties in magnetic nanostructures. In this system SOC plays an important role, because surfaces (or interfaces) introduce symmetry breaking which is a source of spin-orbit interaction. We study the role of Dzyaloshinshkii-Moriya (DM) interaction on spin-transport in a 3 layer system. We show that there is a DM interaction between magnetics ions in the layers and spin of conduction electrons. We study the influence of this DM interaction on transport within a simple model where each layer is represented by a point.

Les avancées technologiques et l'intégration massive de dispositifs électroniques nanométriques dans les objets de notre vie quotidienne ont généré une explosion des coûts de R&D, de conception et de production, ainsi que des inquiétudes sociétales quant à l'impact environnemental des déchets électroniques. En raison de procédés de production moins coûteux et à faible impact environnemental, de leur souplesse d’utilisation et de la possibilité de moduler leurs propriétés à l’infini, les molécules et polymères organiques constituent une classe de matériaux prometteuse pour la mise au point de nouveaux dispositifs électroniques. L’électronique organique couvre ainsi un vaste domaine d’applications, parmi lesquelles se trouvent les diodes électroluminescentes, les transistors à effet de champ ou les cellules photovoltaïques. Bien que la plupart de ces dispositifs soient déjà commercialisés, les processus gouvernant leur efficacité à l’échelle atomique sont loin d’être entièrement compris et maîtrisés. C’est en particulier le cas des processus de transport de charge, qui interviennent dans tous ces dispositifs.L'objectif de cette thèse est d’apporter une compréhension fondamentale des processus de transport de charge dans les semiconducteurs organiques, à partir d'approches théoriques combinant dynamique moléculaire, calculs quantiques et simulations Monte Carlo. Ce travail est développé suivant trois axes principaux:(I) Etude des relations liant l'organisation structurale et les propriétés de transport de cristaux moléculaires, et du rôle des fluctuations énergétiques dans des matériaux polymères amorphes. Des simulations Monte Carlo Cinétique (KMC) couplés au formalisme de Marcus-Levich-Jortner pour le calcul des taux de transfert ont été effectués afin de déterminer les mobilités des électrons et des trous au sein de dix structures cristallines de dérivés phtalocyanines. Dans une deuxième étude, une approche similaire a été employée afin de décrire les propriétés de transport de charge au sein d'un copolymère amorphe de fluorène-triphénylamine, ainsi que l'impact des fluctuations énergétiques sur ces dernières. La méthodologie développée permet d'obtenir, pour un faible coût calculatoire, une estimation semi-quantitative des mobilités des porteurs de charge dans ce type de système.(II) Etude de l'impact de contraintes mécaniques sur les propriétés de transport de matériaux organiques cristallins. La réponse électronique et les propriétés de transport de matériaux organiques soumis à une contrainte mécanique ont été étudiés à l'aide de simulations de dynamique moléculaire et de calculs DFT. Le rubrène cristallin et ses polymorphes, ainsi que les dérivés du BTBT, ont été considérés pour cette étude, qui révèle un couplage électromécanique inhabituel entre les différents axes cristallographiques. Les résultats démontrent en particulier que l'anisotropie structurale des monocristaux organiques conduit à une anisotropie du couplage électromécanique.(III) Etude du rôle du polyélectrolyte dans la conductivité des complexes conducteurs. Le polystyrène substitué par du bis(sulfonyl)imide est utilisé comme un contre-ion et un dopant dans les complexes conducteurs PEDOT-polyélectrolytes. En complément des analyses expérimentales, des simulations de dynamique moléculaire couplées à des calculs DFT ont été effectuées dans ces systèmes afin d'analyser l'impact de la conformation et de l'état de protonation du polyélectrolyte sur la conductivité du complexe formé avec le PEDOT.Les études décrites ci-dessus, réalisées sur différents types de matériaux en couplant différents types d'approches théoriques, ont permis d'apporter une compréhension fondamentale des propriétés de transport dans les semiconducteurs organiques. Elles mettent en particulier en évidence l'impact de l'organisation structurale, des interactions intermoléculaires et de l'application de contraintes mécaniques sur la mobilité des porteurs de charges dans ces matériaux. / With the advancement of technology, miniaturized electronic devices are progressively integrated into our everyday lives, generating concerns about cost, efficiency and environmental impact of electronic waste. Organic electronics offers a tangible solution paving the way for low-cost, flexible, transparent and environment friendly devices. However, improving the functionalities of organic (opto) electronic devices such as light emitting diodes and photovoltaics still poses technological challenges due to factors like low efficiencies, performance stability, flexibility etc. Although more and more organic materials are being developed to meet these challenges, one of the fundamental concerns still arises from the lack of established protocols that correlate the inherent properties of organic materials like the chemical structure, molecular conformation, supra-molecular arrangement to their resulting charge-transport characteristics.In this context, this thesis addresses the prediction of charge transport properties of organic semiconductors through theoretical and computational studies at the atomistic scale, developed along three main axes :(I) Structure-charge transport relationships of crystalline organic materials and the role of energetic fluctuations in amorphous polymeric organic semiconductors. Kinetic Monte-Carlo (KMC) studies employing the Marcus-Levich-Jortner rate formalism are performed on ten crystalline Group IV phthalocyanine derivatives and trends linking the crystalline arrangement to the anisotropic mobility of electrons and holes are obtained. Subsequently, KMC simulations based on the simpler Marcus formalism are performed on an amorphous semiconducting fluorene-triphenylamine (TFB) copolymer, to highlight the impact of energetic fluctuations on charge transport characteristics. A methodology is proposed to include these fluctuations towards providing a semi-quantitative estimate of charge-carrier mobilities at reduced computational cost.(II) Impact of a mechanical strain on the electronic and charge transport properties of crystalline organic materials. Crystalline rubrene and its polymorphs, as well as BTBT derivatives (well studied high mobility organic materials) are subjected to mechanical strain and their electronic response is analyzed. Employing tools like Molecular Dynamic (MD) simulations and plane wave DFT (PW-DFT) calculations, unusual electro-mechanical coupling between different crystallographic axes is demonstrated, highlighting the role of inherent anisotropy that is present in the organic single crystals which translates in an anisotropy of their electro-mechanical coupling.(III) Protonation-dependent conformation of polyelectrolyte and its role in governing the conductivity of polymeric conducting complexes. Polymeric bis(sulfonyl)imide substituted polystyrenes are currently employed as counter-ions and dopants for conducting poly(3,4-ethylenedioxythiophene) (PEDOT), resulting in PEDOT-polyelectrolyte conducting complexes. Employing MD simulations and DFT calculations, inherent characteristics of the polyelectrolyte like its acid-base behavior, protonation state and conformation, are analyzed in conjunction with available experimental data and the role of these characteristics in modulating the conductivity of resulting PEDOT-polyelectrolyte conducting complexes is highlighted.The above studies, performed on different organic electronic systems, emphasize the importance of inherent characteristics of organic materials in governing the charge transport behavior in these materials. By considering the inherent characteristics of organic electronic materials and systematically incorporating them into simulation models, accuracy of simulation predictions can be greatly improved, thereby serving not only as a tool to design new, stable and high performance organic materials but also for optimizing device performances.

L'objectif de ce travail de recherche est l'élaboration et l'optimisation de transistors à effet de champ organiques de type N (OTFTs). Des transistors en structure Bottom Gate Bottom Contact sont fabriqués à basse température T<120°C. Trois différentes molécules organiques conductrices d'électrons, déposées par évaporation thermiques, sont utilisées pour la couche active. Les OTFTs à base de la première molécule à corps LPP présentent de faibles mobilités à effet de champ de l'ordre de 10-5cm2/V.s. L'étude d'optimisation menée sur les conditions de dépôt de cette dernière n'a pas permis d'améliorer ses performances électriques. L'étude de stabilité électrique ''Gate Bias Stress'' a mis en évidence les instabilités de cette molécule. Les OTFTs à base des deux dérivés indénofluorènes (IF) possèdent des mobilités plus importantes. Dans les conditions optimales la molécule IF(CN2)2 méta permet d'atteindre une mobilité d'effet de champ µFE=2.1x10-4 cm2/V, alors que la molécule IF(CN2)2 para permet d'obtenir des mobilités µFE=1x10-2cm2/V.s après recuit. L'étude de stabilité électrique a mis en évidence une meilleure stabilité des OTFTs à base de IF(CN2)2 para. Une étude des phénomènes de transport de charges est menée pour les deux types de molécules. Les OTFTs de type N réalisés sont utilisés pour la réalisation d'un circuit logique de type inverseur pseudo-CMOS. Finalement, ce procédé basse température nous a permis de réaliser des OTFTs sur substrat flexible. / The main goal of this present work consists in the fabrication and optimization of N type organic field effect transistors. Bottom Gate Bottom Contact transistors are performed at low temperature T<120°C. Three different electro-deficient organic molecules are thermally evaporated and used as active layer. OTFTs based on LPP core molecule present low field effect mobility around 10-5cm2/V.s. The optimization study investigated on deposition parameters of this molecule on OTFTs performances does not allow improving this mobility. Moreover gate bias stress measurements reveal important instabilities related to this molecule. Indenfluorene derivatives core (IF) based OTFTs show better performances. Field effect mobility µFE=2.1x10-4 cm2/V is reached using IF(CN2)2 meta in optimized deposition conditions and µFE=1x10-2 cm2/V.s is obtained using IF(CN2)2 para after annealing treatment. The investigated gate bias stress study highlights the good electrical stability of IF(CN2)2 para based OTFTs. Temperature measurements allow us studying the charge transport phenomenon in these indenofluorene derivatives. Fabricated N-type OTFTs are used to perform a first electronic circuit that consists in a logic gate (invertor).Finally this low temperature process led us to achieve OTFTs devices on flexible substrates (PEN).

Cette thèse traite de l'étude du transport de charge à travers les semi-conducteurs organiques au sein de transistors à effet de champ organiques (OFET). Une grande attention a été accordée aux interfaces dans les OFET dont les propriétés ont été accordées pour moduler la réponse transistor. La stabilité de l'appareil en état de commutation et le mécanisme régissant l'injection de charges ont été étudiés systématiquement. Le transport de charge au niveau fondamental à travers les monocouches auto-assemblées comprenant une grande variété des molécules π-conjuguées a été étudié. Dans cette thèse, le processus de transport de charge et différents paramètres affectant ce phénomène sont examinées en détail par la fabrication et la caractérisation de trois terminaux basés sur des architectures OFET et deux dispositifs de jonctions terminales constituées d’une couche mono-moléculaire sur la surface de l'électrode métallique. Parmi les différents aspects relatifs à l'injection de charge dans des transistors organiques macroscopiques à couches minces, un accent particulier a été mis sur l'interface de l’engineering en réglant (i) le diélectrique / l’interface semi-conducteur, et (ii) l'électrode en métal / le semi-conducteur. Pour explorer les aspects régissant le transport de charge dans le canal de l'appareil, nous avons étudié la propriété de (iii) la mobilité intrinsèque dans la semi-conductivité des matériaux et (iv) l'utilisation de mélanges dans la couche active du dispositif. A l’échelle nanométrique, le transport de charge, grâce à une mono-couche moléculaire chimisorbé sur des électrodes métalliques, a été étudié. Pour effectuer la caractérisation électrique sur la mono couche auto-assemblée (SAM), nous avons construit un système de configuration comprenant des alliages eutectiques de gallium et d'indium liquide métallique (GainE) comme électrode. / This thesis deals with the study of charge transport through organic semiconductors incorporated in Organic Field-Effect Transistors (OFETs). Great attention is given to the interfaces in the OFETs and the properties of which were tuned to modulate transistor response. The stability of the device under switching states and the mechanism governing charge injection were studied systematically. In a fundamental level the charge transport through self-assembled monolayers comprising of variety of π-conjugated molecules were investigated. In this thesis the charge transport process and different parameters affecting this phenomenon are investigated in detail by fabrication and characterization of three terminal devices based on OFET architectures and two terminal devices consisting junctions incorporating mono-molecular layer on surface of metal electrode. Among the different aspects governing the charge injection in macroscopic organic thin film transistors particular emphasis was given to the interface engineering by tuning the (i) Dielectric/semiconductor interface, and (ii) Metal electrode/semiconductor. To explore aspects governing charge transport within the channel of the device we investigated the property of (iii) semiconductor intrinsic mobility and (iv) usage of blends in the active layer of the transistor. On the nanoscale the charge transport through a mono molecular layer chemisorbed onto metal electrodes was investigated. To perform electrical characterization on self-assembled monolayer (SAM) a custom in-house setup comprising of eutectic alloy of liquid metallic gallium indium (GaInE) probe electrode was built.

Mon travail de thèse porte sur l’assemblage supramoléculaire et le transport de charge des multi-composants utilisés dans le domaine de l’électronique à base organique. En particulier, l’étude et l’optimisation des transistors organiques à effet de champ (OFETs), des phototransistors, et des inverseurs organiques. Nous avons démontré que la température de recuit des dispositifs OFETs améliore les performances électriques d’un dérivé de fullerène (ICBA). Ces dispositifs dont les surfaces de SiO2 sont fonctionnalisées par OTS ou HMDS ont montrés des mobilités d’électrons de 0.1cm2V-1s-1, qui est la plus élevée par rapport à la littérature. Aussi, nous avons fabriqué des phototransistors à base de mono- et multifibres de PDIF-CN2 qui ont été optimisés par traitements de surfaces du diélectrique (HMDS ou OTS). Les propriétés optoélectroniques de ces dispositifs ont été comparées à ceux des dispositifs à base des couches minces déposés par spin-coating (éduction centrifuge). Nos dispositifs mono-fibres ont montré des valeurs de mobilité plus élevées (supérieure à 2 cm2V-1s-1) par rapport à ceux des multifibres et couches minces. Une telle efficacité de transport d’électrons est le résultat d’une cristallinité très élevée des fibres, qui permet une collecte efficace des excitons photo-générés qui se traduit par la plus haute sensibilité à la lumière (R) et photosensibilité (P) rapportées pour les phototransistors à base de mono-fibre supérieure à 2 × 103 AW-1, et 5 × 103 AW-1. Enfin, un polymère ambipolaire (DPPT-TT) a été utilisé lors de la fabrication de nouveaux dispositifs multifonctionnels par l’addition des molécules diaryléthènes (DAE_tBu et ou DAE_F), dont les propriétés électriques sont contrôlées par la lumière. Cette approche a permis un contrôle optique de gain en tension des inverseurs organiques, ces dispositifs multi-composants sont caractérisés par des gain en tensions très élevées (jusqu’au 504) comparés à ceux reportés dans la littérature (86). Ces travaux réalisés durant cette thèse offrent de nouvelles perspectives dans le domaine de l’optoélectronique et la conception des mémoires optiques. / This thesis is focused on the investigation of supramolecular assemblies and the charge carriers transport across organic single, bi- and three-component materials, used as the active layer in organic field-effect transistors (OFET), phototransistors (OPT) and complementary inverters. We demonstrated that thermal annealing and duration has high impact in OFET performances based on a fullerene derivative called ICBA. The devices electron mobility enhanced upon HMDS and OTS treated SiO2 surface and reached 0.1 cm2V-1s-1, which is the highest reported value in literature. We have provided evidence for the influence of the order at the supramolecular level in the semiconducting material (PDIF-CN2) on the performance of OPTs. We compared solution processed single crystalline PDIF-CN2 fibers and multifiber assemblies with spin-coated thin films, which revealed that the former exhibited good electron mobility up to 2 cm2s-1V-1. The improved fiber crystallinity allows efficient collection of photogenerated excitons, results in the highest reported responsivity R (>5 × 103 AW-1), and photoswitching ratio P (>2 × 103), which are to date the highest reported in literature for PDI-single crystal OPTs. Finally, we have performed for the first time new multifunctional devices combining an ambipolar polymer (DPPT-TT) with inserted diarylethene molecules in its matrix. The fabricated OFET and organic complementary inverters were optically controlled. The resultant inverters gain values are tuned by ultraviolet and visible light irradiation, reaching 504, which is higher than those reported in literature (86). These findings qualify them as promising potential candidates for the construction of high-performance integrated logic circuits and memory chips.

Cette thèse traite de l'étude du transport de charge à travers les semi-conducteurs organiques au sein de transistors à effet de champ organiques (OFET). Une grande attention a été accordée aux interfaces dans les OFET dont les propriétés ont été accordées pour moduler la réponse transistor. La stabilité de l'appareil en état de commutation et le mécanisme régissant l'injection de charges ont été étudiés systématiquement. Le transport de charge au niveau fondamental à travers les monocouches auto-assemblées comprenant une grande variété des molécules π-conjuguées a été étudié. Dans cette thèse, le processus de transport de charge et différents paramètres affectant ce phénomène sont examinées en détail par la fabrication et la caractérisation de trois terminaux basés sur des architectures OFET et deux dispositifs de jonctions terminales constituées d'une couche mono-moléculaire sur la surface de l'électrode métallique. Parmi les différents aspects relatifs à l'injection de charge dans des transistors organiques macroscopiques à couches minces, un accent particulier a été mis sur l'interface de l'engineering en réglant (i) le diélectrique / l'interface semi-conducteur, et (ii) l'électrode en métal / le semi-conducteur. Pour explorer les aspects régissant le transport de charge dans le canal de l'appareil, nous avons étudié la propriété de (iii) la mobilité intrinsèque dans la semi-conductivité des matériaux et (iv) l'utilisation de mélanges dans la couche active du dispositif. A l'échelle nanométrique, le transport de charge, grâce à une mono-couche moléculaire chimisorbé sur des électrodes métalliques, a été étudié. Pour effectuer la caractérisation électrique sur la mono couche auto-assemblée (SAM), nous avons construit un système de configuration comprenant des alliages eutectiques de gallium et d'indium liquide métallique (GainE) comme électrode.