Modéliser les phénomènes de transport de solutés organiques en milieux poreux colonisés par des populations bactériennes se développant sous forme de biofilms est un domaine de recherche important pour un certain nombre d’applications environnementales, comme par exemple pour les méthodes de bioremédiation des sols et des eaux contaminés par des polluants organiques (biosparging, bio-barrières …). Les biofilms, qui sont composés principalement de bactéries et de substances polymériques extracellulaires, peuvent se développer sur les parois de grains d’un milieu poreux. Le métabolisme bactérien dégrade les solutés organiques et contribue ainsi à la diminution de la contamination. Le transport bio-réactif de composés organiques dans un milieu poreux incluant un biofilm est un problème fortement multi-échelle (depuis l’échelle de la bactérie jusqu’à l’échelle de l’aquifère) et fortement couplé (avec des phénomènes hydrodynamiques, physico-chimiques et biochimiques). Le soluté organique est transporté par convection et diffusion dans la phase fluide et diffuse dans la phase biofilm, où il est dégradé par le métabolisme bactérien. Le but de ce travail est de développer des modèles de transport bio-réactif définis à l’échelle de Darcy à partir des données disponibles à l’échelle du pore, en adoptant la méthode de changement d’échelle dite de prise de moyenne volumique. Dans le cas général, une telle approche conduit à un modèle macroscopique de transport à deux équations couplées (une équation par phase de transport). En considérant les relations entre les concentrations moyennées dans chaque phase, plusieurs régimes de transport permettant de dégénérer ce modèle en modèle à une seule équation peuvent être identifiés. L’hypothèse d’équilibre de masse local conduit à un tel modèle simplifié. En condition de non-équilibre, deux cas limites permettent également de développer des modèles de transport à une équation : le cas où le taux de biodégradation est contrôlé par le transfert de masse externe et le cas ou il est contrôlé par la cinétique de réaction. L’utilisation de ces quatre modèles implique la résolution numérique de problèmes de fermeture, afin d’évaluer les paramètres macroscopiques de transports (tenseur de dispersion, taux de dégradation …). Des calculs de coefficients effectifs ont été effectués dans différentes conditions de transport afin d’étudier leur comportement. Les résultats de ces modèles ont été comparés avec ceux obtenus par simulations directe à l’échelle microscopique pour une géométrie de pore bidimensionnelle stratifiée. À partir de ces comparaisons, les domaines de validité de chaque modèle ont été identifiés en termes de conditions hydrodynamique et biochimique de transport. (i.e. le nombre de Péclet et le nombre de Damköhler). Le développement d’un modèle expérimental de transport en milieux poreux incluant un biofilm a également été entamé, afin d’une part d’effectuer une validation expérimentale des modèles numériques préalablement développés et d’autre part de fournir un outil supplémentaire pour l’étude des phénomènes considérés / Modeling transport in porous media of organic chemical solute in presence of a bacterial population growing as biofilms is an important area of research for environmental applications, for example for remediation of groundwater contaminated by organic pollutants (biosparging, bio-barriers …). Biofilms, which are composed of bacteria and extracellular organic substances, grow on the pore walls of the porous medium. Bacteria degrade the organic solute by their metabolism and thus may contribute to pollution decrease. Bio-reactive transport of an organic solute in a porous medium including a biofilm phase is a strongly multi-scale (from the bacteria scale to the heterogeneity scale of the aquifer) and coupled (involving hydrodynamic, physicochemical and biochemical phenomena) process. The organic solute is transported by convection and diffusion in the fluid phase and diffuses into the biofilm phase, where it is degraded by bacterial metabolism. The goal of this work is to develop macroscopic models of bio-reactive transport at the Darcy-scale through volume averaging based on the data available at pore-scale. In the general case, the macroscopic system obtained by averaging pore-scale equations is a two coupled equations system (one equation for each phase), called two-equation model. By considering the relation between averaged concentration in the fluid phase and averaged concentration in the biofilm phase, several regimes of transport can be found which allow simplifying this system into a one equation system. The local mass equilibrium assumption leads to such a simplified model. When an equilibrium relationship between phases cannot be considered, a one equation model may though be developed if the biodegration rate is limited by external mass transfer or by the kinetics of bacterial metabolism. The use of these models implies the numerical solving of closure problems, in order to set up the values of the macroscopic transport parameters (dispersion tensor, interfacial flux …). Computations of these effective coefficients have been performed in different situations of mass transport in porous medium in order to study their behaviour. The results of these models have then been compared with direct simulations performed on a simplified geometry representative of a two-dimensional porous medium including a biofilm phase. Based on these comparisons, the validity domain of this model has been identified in terms of hydrodynamic and biochemical conditions of transport (i.e. the Péclet number and the Damköhler number). The set up of an experimental model of transport in a porous media including a biofilm phase has also been started, in order to make experimental validations of the previously developed numerical models and to build up an additional tool to study the considered phenomena

La tomographie de résistivité électrique (ERT) est une méthode courante géophysique de terrain, souvent utilisée pour détecter et l’évolution suivre les panaches de polluants en zone saturée. L’ERT est cependant une méthode intégratrice dont la fiabilité des modèles est confronte aux problèmes de non unicité des solutions du problème inverse. Ces contraintes limitent l’interprétation des modèles a un aspect qualitatif de la distribution des contrastes de résistivité modélises en 2D ou 3D, résultant du choix des paramètres d’inversion et de l’association de paramètres du milieu non identifiables a l’échelle du volume poreux.Cette thèse propose de tester la faisabilité de la méthode pour quantifier les paramètres de transport de polluants et de solutés miscibles au contact des eaux souterraines, ainsi que la sensibilité des paramètres d’inversion les plus influents sur la modélisation.Les tests expérimentaux sont réalisés en laboratoire sur des empilements 2D de billes de verre sphériques (de l’ordre de la 100èn de μm) dans un réservoir en plexiglas transparent. Deux réseaux verticaux de 21 électrodes sont disposes sur les bords latéraux du réservoir pour effectuer le suivi ERT du traceur sale (NaCl dissout) a partir de 210 points de mesures en dipôle-dipôle transverse acquis toutes les 5 minutes afin d’optimiser la résolution temporelle. Le dispositif est également dispose face a un panneau lumineux permettant de réalise un suivi vidéo simultané du colorant.L’analyse vidéo révèle une propagation plus rapide du colorant sur les bords latéraux qui reste somme toute négligeable pour les débits a la pompe les plus faibles. En revanche les mesures ERT sont fortement perturbées par les effets résistant de la cellule plexiglas qui se répercutent sur les modèles. La normalisation des mesures de résistivité apparente à partir d’une série acquise à l’état initial permet de les atténuer fortement.La modélisation est particulièrement sensible au choix du maillage, aux normes appliques (L1 ou L2) sur les données et les paramètres, et au facteur d’amortissement _. Des valeurs trop élevées de _ et du facteur d’acceptance tendent à lisser les contrastes au niveau du front de dispersion et augmentent l’impact des effets des bords horizontaux sur D et _. A l’inverse, une modélisation contrainte par de faibles valeurs de α et du facteur d’acceptante donne des résultats plus proches l’analyse vidéo, mais produit des effets de bosses à l’avant et à l’arrière du front.La vitesse interstitiel u est indépendante du choix des paramètres d’inversion pour l’ERT. Pour les deux méthodes u est toujours inférieure au débit impose par la pompe, dont le décalage est exprimé par le facteur retard Rf . Les effets de retard résultent de l’adsorption du Na+ sur les surfaces des billes de verre chargées négativement qui retarde le front de dispersion du suivi ERT. Pour le suivi vidéo, la taille importante de la molécule du colorant favorise son piégeage dans les zones ou la perméabilité est plus faible, en plus d’une éventuelle affinité avec la surface solide. Les contrastes de conductivité et la stabilité de l’interface créent par la différence de densité entre les fluides testes ici n’ont pas d’influences significatives sur la dispersion qui est dominée par le débit impose a la pompe. Les estimations du coefficient de dispersion D en fonction du nombre de Péclet sont cohérentes avec la courbe théorique de Bachmat (1968). Cependant la dispersivité α augmente pour les vitesses d’écoulement les plus élevées. Les premières expérimentations de terrain réalises en 2D sur des sables de Fontainebleau présentent l’avantage de s’affranchir des effets de bords inhérents au laboratoire. En revanche la recalibration des données normalisées par la loi de Archie est plus complexe puisqu’il est nécessaire de tenir compte de l’état de saturation de la résistivité des fluides initialement présents. De plus l’erreur importante sur les modèles ne permet pas de déduire une estimation fiable des paramètres de transport u, α (ou D), et Rf . / Electrical resistivity tomography is a common geophysical method often used to detect and follow plumepollutants in aquifers. However ERT is an integrative method whose reliability of the models is faced tothe non-unicity of the inverse problem solutions. These constraints limit the interpretation to a qualitativeview of the resistivity contrasts modelled in 2D or 3D, resulting of the chosen inverse parameters and thecombination of several hydrodynamic paramaters related to the poral network.The purpose of this thesis was to test the abilities of the ERT imaging to quantify solute transport parametersin miscible displacement occurred in groundwater and the sensitivity of inverse parameters most affectingthe modelled dispersion front.Laboratory experiments are conducted on glass beads poured into a transparent plexiglas container. Twovertical lines of 21 stainless steel electrodes are fixed on the lateral sides of the container to perform the ERTmonitoring, of the NaCl dissolved in the tracer, from a sequence of 210 quadripole measurements acquiredin transverse dipole-dipole each 5 minutes. A light panel is placed behind the experimental device and avideo follow up of the dyed part of the tracer is acquired from the other side.Video analysis reveal a faster propagation of the dye in contact of the vertical edge, which is negligible forthe lowest flow rates imposed by the pump. In contrast, ERT mesurements are strongly disturbed by theresistant edges of the plexiglas container which affect the resulting models. Normalisation of the apparentresisitivity measurements acquired at the experimental stage and by the Archie’s law strongly tones downthese resistive artefacts.ERT modelling is here particularly sensitive to the grid mesh, the norm (L1 or L2 ) applied on data andparameters, and the damping factor λ. High values of λ and the cutoff factor tend to smooth the resistivityconstrasts in the area of the mixing front and increase the weight of the horizontal edge effects on D andα. While results from inverse modelling constraint by low λ and cutoff factors are much closer to the videoanalysis but with enhanced side slope effects at the rear and the front of the mixing area.The interstitial velocity u is independant of the chosen inverse parameters. For both methods u is alwaysinferior to the flow rate provided by the pump, whose the gap is expressed as a retardation factor Rf . Thisretardation is due to adsorption of Na+ on the beads surfaces, which contributes to delay the dispersionfront followed by ERT. The retardation expressed by the video analysis can be due to the important sizeof the molecule of the dye which is easily slowed down in lower permeability areas, added to an eventualaffinity to the solid surface.The ranges of fluid conductivity contrasts and stability of the interfaces tested here have no influences onthe dispersion which is dominated by the flow velocity u. Estimations of the dispersion coefficient D asfunction of the Péclet is consistent with the theoretical curve of Bachmat (1968) and Bijeljic & al (2004).Field experiments are first conducted in 2D on homogeneous unsaturated sand which is considered as aninfinite half-space. However, data normalisation is much more complicated since the saturation state andthe initial fluid conductivities need to be estimated to calibrate the Archie’s law. Because of the 3D tracerinflitration, the RMS error of 2D-ERT models highlights that the inversion process is not enough constraintby data which does not allow to quantify the transport parameters. 3D experiments were then adaptedto detect and follow plumes of saline tracers injected in the centre of the electrode device. From 3D ERTmeasurements we are able to produce reliable models in order to estimate such transport parameters as themean flow velocity, and transverse and longitudinal dispersivities.

L’évolution d’une phase microbienne au sein d’un milieu poreux est un processus complexe de par la prise en compte des effets de croissance (ou de mortalité) et d’étalement de la phase cellulaire. D’autres processus tels que l’arrachement d’une partie du biofilm ou l’attachement-détachement de cellules mobiles depuis la phase fluide peuvent aussi contribuer à la variation du volume de biofilm présent. Une meilleure compréhension des interactions mis en jeu entre les processus de croissance de biofilm, du transport de soluté et de l’écoulement et une modélisation rigoureuse de ce processus de croissance à l’échelle microscopique est un enjeu essentiel à une prédiction plus fine du devenir des polluants dans les sols. L’évolution temporelle d’un milieu poreux sous l’effet de l’activité biologique constitue toutefois à l’heure actuelle un défi scientifique majeur d’un point de vue de la modélisation numérique. Les variations locales de la géométrie du domaine (bio-obstruction des pores) induisent en effet une chenalisation de l’écoulement et du transport qui va évoluer au cours du temps. Si différentes méthodes numériques – lagrangiennes ou eulériennes – ont été développées (méthode de capture du front, méthode d’interface diffuse de type « Level Set » ou « Volume Of Fluid »), elles restent souvent peu adaptées à des modélisations 3D à l’échelle du pore (temps de calcul, remaillage parfois nécessaire, problème de gain ou de perte de masse). Nous combinons ici une méthode IBM (Immersed Boundary Method) à une méthode LBM (Lattice Boltzman Method) pour le calcul de l’écoulement en 3D tandis qu’une approche de type VOF (Volume of Fluid) ou par reconstruction d’interface couplée à une discrétisation en Volume Finis est utilisée pour le transport des espèces chimiques. L’intérêt ici de la méthode IB-LBM est de pouvoir bénéficier de la précision de la formulation Lattice- Boltzmann tout en travaillant sur un maillage fixe, un terme correcteur venant modifier la vitesse au voisinage des interfaces mobiles. Le modèle d’écoulement-transport en milieu poreux évolutif développé est ensuite couplé à un modèle d’automate cellulaire prenant en compte les processus d’attachement-détachement. Le modèle est comparé à des benchmarks numériques et utilisé pour étudier les différents régimes de croissance du biofilm en fonction des conditions hydrodynamiques. Dans le dernier chapitre, ce modèle est étendu à la prise en compte d’une phase non-miscible afin d’étudier l’impact des processus de biodégradation sur la dissolution d’une phase polluante piégé. On se limite aux conditions où le NAPL est à saturation résiduelle. L’influence de la production de biosurfactant sur la solubilité du polluant ainsi que la toxicité de celui-ci sur la cinétique de croissance des bactéries est prise en compte. Plusieurs résultats numériques sont présentés afin d’illustrer l’influence des différents paramètres hydrodynamiques sur la dissolution du NAPL. / Mathematical modeling of transport in porous media of organic chemical species in the presence of a bacterial population growing in the form of biofilms is an important area of research for environmental and industrial applications such as the treatment and the remediation of groundwater contaminated by organic pollutants. Biofilms, which are composed of bacteria and extracellular organic substances, grow on the pore-walls of the porous medium. Biodegradable organic solutes are converted into biomass or other organic compounds by the bacterial metabolism. This evolution of the microbial biomass phase within the porous medium is a complex process due mainly to growth (or decay) and spatial spreading of the cellular phase. Processes such as biofilm sloughing and attachment (or detachment) of cells from the fluid phase may also contribute to the biofilm volume variation. In this context, the aim of the thesis is to focus on the mechanisms that control the development of biofilms in porous media and its impact on the hydrodynamic properties of the porous matrix. The objective of this work is to model this pore-scale phenomenon of biofilm growth by integrating the various mechanisms which favor the bacterial development (bacterial proliferation, assimilation of nutrients to synthesize new cellular materials, attachment of cells) or, conversely, which are responsible for slowing down (e.g., detachment of cells, toxicity). An IB-LB model is developed for flow calculation and non-boundary conforming finite volume methods (volume of fluid and reconstruction methods) are used for reactive solute transport. A sophisticated cellular automaton model is developed to describe the spatial distribution of bacteria. Several numerical simulations have been performed on complex porous media and a quantitative diagram representing the transitions between the different biofilm growth patterns was proposed. Finally, the bioenhanced dissolution of NAPL in the presence of biofilms was simulated at the pore scale. The impact of biosurfactants and NAPL toxicity on bacterial growth has been investigated.

Les milieux poreux font partie des formations géologiques assez répandue dans la nature et son sujet d'études intensives. L'engouement de ce sujet vient des multiples secteurs d'applications de ces recherches et leur importance dans notre société. Que ce soit de la part des sociétés pétrolières qui souhaitent optimiser leurs moyens de productions, les agences de contrôles environnementaux qui veulent prévenir la contamination de nappe phréatique et la fuite de déchets nucléaires ou encore des industriels avec des problèmes de drainages et de réhabilitation de mines, tous ces acteurs dépendent des recherches faites dans ce domaine. Cependant, un des principaux problèmes de ce sujet est l'inaccessibilité des milieux que nous voulons étudier. Pour palier à cela de nombreuses équipes se sont tournées vers la simulation numérique. Cette thèse s'inscrit dans ce cadre et utilise le module PARADIS du logiciel d'hydrogéologie H2olab pour modéliser le transport de particules dans des milieux poreux fortement hétérogènes. Grâce aux données obtenues et à des comparaisons avec la littérature nous montrerons l'effet du passage au 3D sur la topologie de l'écoulement et les répercussions sur le transport de particules ainsi que l'effet de la diffusion moléculaire sur les coefficients de macro-dispersion. Enfin nous proposerons deux lois de transport reliant macrodispersion, variance du champ de perméabilité et diffusion moléculaire. / Heterogeneous porous media have been intensively studied these last fifty years. The popularity of this subject come from the multiple areas where these researches can be applied and their importance to our society. Whether from the oil companies that want to optimize their methods of production, environmental control agencies who want to prevent contamination of ground water and leakage of nuclear waste or industrial with drainage issues and mine rehabilitation, all these actors depend on research done in this area. However, one of the main problems of this subject is the accessibility of these porous media which are often several hundred meters underground. To overcome this, many teams have turned to computer simulation. This thesis is among them and uses the PARADIS module from the hydrogeology software H2olab to model particle transport in highly heterogeneous porous media. Thanks to the data obtained and comparisons with the literature, we show the impact of switching from a 2D to a 3D porous media on the ow topology and the repercussions on the particle transport. Furthermore, we also investigated the effect of molecular diffusion coefficients on macro-dispersion. Finally, we will propose two empirical functions linking macro-dispersion variance of the permeability field and molecular diffusion.