Le comportement de certains radionucléides (RN) anthropiques (137Cs, 238,239+240Pu et 241Am) a été étudié dans des échantillons naturels de sol, d’eau et de sédiments prélevés dans le Massif du Boréon. Dans ce milieu non anthropisé, ces RN restent détectables et proviennent des essais nucléaires atmosphériques (238,239+240Pu et 241Am) et de l’accident de la centrale nucléaire de Tchernobyl (137Cs). Les pollutions radioactives restent en surface dans ces sols non perturbés. Dans les sédiments lacustres, l’apport direct des retombées radioactives est détectable en profondeur car sous l’effet de la sédimentation les RN ont quitté la surface. Les transferts entre ces 2 compartiments naturels ont montré l’importance de l’eau comme vecteur de transport et la prédominance du lessivage par rapport à la lixiviation. Le lessivage transporte les RN des pentes du bassin versant, vers la clairière puis vers les sédiments via la phase aqueuse. Dans les échantillons solides, les RN ont une faible mobilité, 241Am est l’isotope le plus mobile et 137Cs l’isotope le moins mobile. Les isotopes 238,239+240Pu ont un comportement intermédiaire. La mobilité est corrélée au contact de l’échantillon solide avec l’eau, ainsi la mobilité des RN est plus importante dans les sédiments que dans le sol. L’évolution temporelle de la radioactivité n’a pu être décrite malgré un essai basé sur les isotopes de Pb en raison de la complexité du milieu naturel. Deux approches (tests de sorption et analyse structurale de l’eau et du sédiment dopés par spectroscopie d’absorption X et spectroscopie laser résolue en temps) au laboratoire ont permis de mieux comprendre le comportement de Am à travers son analogue Eu. Dans l’eau dopée, la présence de 2 complexes, un inorganique Eu(OH)CO3(aq) et un organique avec les acides humiques, a été envisagée. Les sédiments lacustres ont une importante capacité de rétention avec une cinétique de sorption rapide présageant de la faible mobilité de Am dans ce milieu naturel. / The behavior of certain anthropogenic radionuclides (RNs) (137Cs, 238,239+240Pu, 241Am) was studied in samples of soil, water and sediment collected in the Boreon Massif. In this non-anthropized environment, these RNs are still measurable. They come from nuclear weapon tests (238,239+240Pu and 241Am) and from the Chernobyl nuclear power plant accident (137Cs). Radioactive pollutions stay near the surface in these undisturbed soils. In the lake sediments, direct deposits of the radioactive fallouts are detected in depth due to the effect of sedimentation causing RNs to leave the ground surface. The transference between those two natural compartments has shown the importance of water as a transport vehicle and the prevalence of leaching compared to lixiviation. Leaching carries RNs from the drainage basin slopes, to the clearing and then to the sediment through the aqueous phase. In solid samples, RNs have a low mobility, 241Am is the most movable isotope and 137Cs the less movable. 238,239+240Pu isotopes have an intermediate behavior. Mobility rate is correlated with the contact of the solid sample with water. Thus, RN mobility is more important in sediment than in soil. Temporal evolution has not been performed despite a tentative based on Pb isotopes due to the natural environment complexity. Two approaches (sorption tests and structural analysis of spiked water and sediment by X-ray absorption spectroscopy and time-resolved laser induced spectroscopy) in the laboratory have led to a better knowledge of Am behavior using Eu as an analog. In spiked water, the presence of two complexes, one inorganic Eu(OH)CO3(aq) and one organic with humic acids, has been considered. Lake sediment has an important retention capacity with a kinesis of rapid sorption predicting the low mobility of Am in this natural environment.

L'étude de la fission des actinides répond à un double enjeu. Les mesures de distributions de fragments de fission et des probabilités de fission permettent une meilleure compréhension du phénomène en lui même et une discrimination des modèles de structure et de dynamique nucléaires. De plus, dans le contexte de la conception de réacteurs nucléaires de nouvelle génération et d'incinérateurs de déchets radiotoxiques, de nouvelles mesures sont indispensables pour améliorer les bases de données nucléaires. Cette thèse s'inscrit dans la continuité de programmes expérimentaux français et américains, utilisant la méthode de substitution, c'est-à-dire des réactions de transfert menant aux mêmes noyaux composés que par irradiation de neutron mais inaccessibles par les méthodes conventionnelles. L'expérience sur laquelle se base ce travail utilise les réactions de transfert multinucléon entre un faisceau de 238U et une cible de 12C en cinématique inverse, afin d'établir, grâce au spectromètre VAMOS, les distributions isotopiques complétés des fragments de fission associée à chaque voie de transfert. Le travail présenté dans ce mémoire se concentre sur l'identification des voies de transfert et leurs propriétés, comme les distributions angulaires et celles en énergie d'excitation, grâce au télescope SPIDER qui identifie les noyaux de recul de la cible. Ce travail de thèse exploratoire vise à généraliser la méthode de substitution à des transferts lourds et à mesurer des probabilités de fission pour la première fois en cinématique inverse. Les résultats obtenus sont comparés aux mesures en cinématique directe et aux mesures par irradiation de neutron disponibles.

Le recours à l'énergie électronucléaire pour diminuer les émissions anthropiques de CO2 nécessite des avancées technologiques majeures. Les réacteurs nucléaires de IVe génération doivent répondre à plusieurs contraintes, telles qu'une sûreté améliorée, la régénération du combustible et la minimisation de la production de déchets radioactifs. De ce point de vue, l'utilisation du Cycle Thorium en Réacteurs à Sel Fondu semble prometteuse. Cet axe de recherche, étudié dans le passé, avait cependant débouché sur un concept dont les défauts ont empêché la réalisation. Une nouvelle réflexion est menée afin de trouver des solutions et d'aboutir au concept de Thorium Molten Salt Reactor. Le couplage d'un code de transport de neutrons avec un code d'évolution des matériaux permet de simuler le comportement d'un coeur nucléaire, et de suivre son évolution tout au long de sa vie. Par cette méthode, nous avons étudié un large éventail de configurations de réacteurs. Les performances de ces systèmes ont été évaluées, grâce à un jeu de contraintes qu'ils doivent satisfaire au mieux. Ce travail a permis de comprendre bon nombre de phénomènes physiques régissant le comportement de ces réacteurs. Grâce à cette nouvelle compréhension, la recherche de configurations acceptables a pu aboutir à des solutions satisfaisantes, apportant un souffle nouveau dans le domaine des Réacteurs à Sel Fondu.