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Implementierung und Charakterisierung von Einzelphotonenquellen in zweidimensionalen Übergangsmetall-Dichalkogeniden und deren Kopplung an optische Resonatoren / Implementation and characterization of single photon sources in two-dimensional transition-metal dichalcogenides and their coupling to optical resonators

Iff, Oliver January 2022 (has links) (PDF)
Schon heute bilden Einzelphotonenquellen einen wichtigen Baustein in der Photonik und Quanteninformation. Der Fokus der Forschung liegt entsprechend auf dem Finden und Charakterisieren dafür geeigneter Materialsysteme. Konkret beschäftigt sich die vorliegende Arbeit vorwiegend mit dem Übergangsmetall-Dichalkogenid (TMDC1 ) Wolframdiselenid und seinen Eigenschaften. Diese Wahl ist durch den direkte Zugang zu Einzelphotonenquellen begründet, die sich in dessen Monolagen ausbilden können. Diese Lichtquellen können über eine Modulation der Verspannung der Monolage gezielt aktiviert werden. Durch die, verglichen mit ihrem Volumen, riesige Kontaktfläche lassen sich Monolagen zudem mit Hilfe des Substrats, auf das sie transferiert wurden, wesentlich beeinflussen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden Monolagen von WSe2 in unterschiedlichen Bauteilen wie zirkulare Bragg-Gittern oder vorstrukturierten, metallischen Oberflächen implementiert und die Photolumineszenz des TMDCs untersucht. Diese Arbeit belegt die Möglichkeit, Einzelphotonenquellen basierend aufWSe2 -Monolagen auf verschiedenste Weise modulieren zu können. Dank ihrer zwei- dimensionalen Geometrie lassen sie sich einfach in bestehende Strukturen integrieren oder auch in der Zukunft mit weiteren 2D-Materialien kombinieren. / Single photon sources are an important building block in today’s photonics and quantum information. This is the reason why a big focus lies on the exploration of new, suitable material systems. Specifically, the work in hand mainly discusses the transition metal dichalcogenide (TMDC) tungsten diselenide and its properties. The reason for this is the easy access to single photon sources, which can be found in WSe2 monolayers. These can deterministically be activated by utilizing strain. As the interface between a transferred monolayer and its underlying substrate is huge compared to its volume, the substrate itself always has a big impact on the TMDC. In scope of this work, WSe2 monolayers were transferred on several devices like circular Bragg gratings or structured metal surfaces in order to investigate the optical response of the TMDC. This work therefore proves the concept of modulating single photon sources based on WSe2 monolayers in many different ways. Thanks to their two-dimensional nature, monolayers of TMDCs can easily be integrated in existing devices and combined with other 2D materials in the future.
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Growth and Spectroscopy of the Two-dimensional Topological Insulator Bismuthene on SiC(0001) / Wachstum und Spektroskopie des zweidimensionalen topologischen Isolators Bismuthen auf SiC(0001)

Stühler, Rudolf Raul Albert January 2023 (has links) (PDF)
A plethora of novel material concepts are currently being investigated in the condensed matter research community. Some of them hold promise to shape our everyday world in a way that silicon-based semiconductor materials and the related development of semiconductor devices have done in the past. In this regard, the last decades have witnessed an explosion of studies concerned with so called ‘’quantum materials’’ with emerging novel functionalities. These could eventually lead to new generations of electronic and/or spintronic devices. One particular material class, the so called topological materials, play a central role. As far as their technological applicability is concerned, however, they are still facing outstanding challenges to date. Predicted for the first time in 2005 and experimentally verified in 2007, two-dimensional topological insulators (2D TIs) (a.k.a. quantum spin Hall insulators) exhibit the outstanding property of hosting spin-polarized metallic states along the boundaries of the insulating 2D bulk material, which are protected from elastic single-particle backscattering and give rise to the quantum spin Hall effect (QSHE). Owing to these peculiar properties the QSHE holds promise for dissipationless charge and/or spin transport. However, also in today’s best 2D TIs the observation of the QSHE is still limited to cryogenic temperatures of maximum 100 K. Here, the discovery of bismuthene on SiC(0001) has marked a milestone towards a possible realization of the QSHE at or beyond room-temperature owing to the massively increased electronic bulk energy gap on the order of 1 eV. This thesis is devoted to and motivated by the goal of advancing its synthesis and to build a deeper understanding of its one-particle and two-particle electronic properties that goes beyond prior work. Regarding the aspect of material synthesis, an improved growth procedure for bismuthene is elaborated that increases the domain size of the material considerably (by a factor of ≈ 3.2 - 6.5 compared to prior work). The improved film quality is an important step towards any future device application of bismuthene, but also facilitates all further basic studies of this material. Moreover, the deposition of magnetic transition metals (Mn and Co) on bismuthene is investigated. Thereby, the formation of ordered magnetic Bi-Mn/Co alloys is realized, their structure is resolved with scanning tunneling microscopy (STM), and their pristine electronic properties are resolved with scanning tunneling spectroscopy (STS) and photoemission spectroscopy (PES). It is proposed that these ordered magnetic Bi-Mn/Co-alloys offer the potential to study the interplay between magnetism and topology in bismuthene in the future. In this thesis, a wide variety of spectroscopic techniques are employed that aim to build an understanding of the single-particle, as well as two-particle level of description of bismuthene's electronic structure. The techniques involve STS and angle-resolved PES (ARPES) on the one hand, but also optical spectroscopy and time-resolved ARPES (trARPES), on the other hand. Moreover, these experiments are accompanied by advanced numerical modelling in form of GW and Bethe-Salpeter equation calculations provided by our theoretical colleagues. Notably, by merging many experimental and theoretical techniques, this work sets a benchmark for electronic structure investigations of 2D materials in general. Based on the STS studies, electronic quasi-particle interferences in quasi-1D line defects in bismuthene that are reminiscent of Fabry-Pérot states are discovered. It is shown that they point to a hybridization of two pairs of helical boundary modes across the line defect, which is accompanied by a (partial) lifting of their topological protection against elastic single-particle backscattering. Optical spectroscopy is used to reveal bismuthene's two-particle elecronic structure. Despite its monolayer thickness, a strong optical (two-particle) response due to enhanced electron-hole Coulomb interactions is observed. The presented combined experimental and theoretical approach (including GW and Bethe-Salpeter equation calculations) allows to conclude that two prominent optical transitions can be associated with excitonic transitions derived from the Rashba-split valence bands of bismuthene. On a broader scope this discovery might promote further experiments to elucidate links of excitonic and topological physics. Finally, the excited conduction band states of bismuthene are mapped in energy and momentum space employing trARPES on bismuthene for the first time. The direct and indirect band gaps are succesfully extracted and the effect of excited charge carrier induced gap-renormalization is observed. In addition, an exceptionally fast excited charge carrier relaxation is identified which is explained by the presence of a quasi-metallic density of states from coupled topological boundary states of domain boundaries. / Zahlreiche neuartige Materialkonzepte werden derzeit in der Festkörperforschung untersucht. Einige von ihnen haben das Potenzial, unsere Alltagswelt in einer Weise zu beeinflussen, wie es Halbleitermaterialien auf Siliziumbasis und die damit verbundene Entwicklung von Halbleiterbauelemente in der Vergangenheit getan haben. In diesem Zusammenhang gab es in den letzten Jahrzehnten eine regelrechte Flut von Untersuchungen zu sogenannten „Quantenmaterialien“ mit völlig neuen Funktionalitäten. Diese könnten in Zukunft schließlich zu einer neuen Generation von elektronischen und/oder spintronischen Bauelementen führen. Eine spezielle Materialklasse, die so genannten topologischen Materialien, spielen dabei eine wichtige Rolle. Hinsichtlich ihrer technologischen Anwendbarkeit stehen sie jedoch bis heute vor großen Herausforderungen. Zweidimensionale topologische Isolatoren (2D TIs) (auch bekannt als Quanten Spin Hall Isolatoren) wurden erstmals 2005 vorhergesagt und schließlich 2007 experimentell bestätigt. Diese Materialien haben die außergewöhnliche Eigenschaft, dass sie spinpolarisierte metallische Zustände entlang der Grenzen des isolierenden 2D-Volumenmaterials aufweisen, die vor elastischer Ein-Teilchen-Rückstreuung geschützt sind und damit den Quanten-Spin-Hall-Effekt (QSHE) begründen. Aufgrund dieser besonderen Eigenschaften verspricht der QSHE einen dissipationsfreien Ladungs- und/oder Spintransport. Allerdings ist die Beobachtung des QSHE auch in den gegenwärtig am besten entwickelten 2D-TIs immer noch auf kryogene Temperaturen von maximal 100 K beschränkt. In diesem Zusammenhang war die Entdeckung von Bismuthen (engl. bismuthene) auf SiC(0001) ein Meilenstein in Bezug auf eine mögliche Realisierung des QSHE bei oder oberhalb von Raumtemperatur aufgrund der massiv vergrößerten elektronischen Volumenenergielücke in der Größenordnung von 1 eV. Dieser Arbeit liegt das Ziel und die Motivation zugrunde, die Synthese von Bismuthen zu verbessern und darüber hinaus das derzeitige Verständnis der elektronischen Ein- und Zweiteilchen-Eigenschaften dieses Materials zu erweitern. Was den Aspekt der Materialsynthese betrifft, so wird ein verbessertes Wachstumsverfahren für Bismuthen erarbeitet, das die Domänengröße des Materials beträchtlich erhöht (um einen Faktor von ≈ 3.2 - 6.5 im Vergleich zu früheren Arbeiten). Die verbesserte Filmqualität stellt einen wichtigen Schritt in Hinblick auf zukünftige Anwendungen von Bismuthen dar, erleichtert darüber hinaus aber auch alle grundlegenden Untersuchungen mit diesem Material. Darüber hinaus wird die Deposition von magnetischen übergangsmetallen (Mn und Co) auf Bismuthen erforscht. So konnten geordnete magnetische Bi-Mn/Co-Legierungen hergestellt werden, deren Struktur mit Rastertunnelmikroskopie (STM) und deren elektronische Eigenschaften mit Rastertunnelspektroskopie (STS) und Photoemissionsspektroskopie (PES) aufgelöst wurden. Es wird nahegelegt, dass diese geordneten magnetischen Bi-Mn/Co-Legierungen das Potenzial bieten, die Wechselwirkung zwischen Magnetismus und Topologie in Bismuthen in Zukunft zu untersuchen. In dieser Dissertation werden eine Vielzahl von spektroskopischen Techniken eingesetzt, die darauf abzielen, die elektronische Struktur von Bismuthen auf der Ein-Teilchen- und Zwei-Teilchen-Ebene zu verstehen. Die Techniken umfassen einerseits STS und winkelaufgelöste PES (ARPES), andererseits aber auch optische Spektroskopie und zeitaufgelöste ARPES (trARPES). Darüber hinaus werden diese Experimente durch umfangreiche numerische Modellierungen in Form von GW-Rechnungen und Lösungen der Bethe-Salpeter-Gleichung unterstützt, die von unseren theoretischen Kollegen durchgeführt wurden. Durch die Verknüpfung zahlreicher experimenteller und theoretischer Methoden setzt diese Arbeit auch einen Maßstab für die Untersuchung der elektronischen Struktur von 2D-Materialien im Allgemeinen. Basierend auf den Untersuchungen mit STS werden elektronische Quasiteilchen Interferenzen in quasi-1D Liniendefekten in Bismuthen entdeckt, die an Fabry-Pérot Zustände erinnern. Dabei wird gezeigt, dass diese Interferenzen auf eine Hybridisierung zweier Paare helikaler Grenzmoden über den Liniendefekt hinweg hinweisen, was mit einer (teilweisen) Aufhebung ihres topologischen Schutzes gegen elastische Ein-Teilchen-Rückstreuung einhergeht. Mit Hilfe optischer Spektroskopie wird die elektronische Zwei-Teilchen-Struktur von Bismuthen untersucht. Dabei ist trotz der Einzelschichtdicke eine starke optische, d.h. Zwei-Teilchen-, Antwort aufgrund der starken Elektron-Loch Coulomb-Wechselwirkungen zu beobachten. Der kombinierte experimentelle und theoretische Zugang (einschließlich GW Rechnungen und Lösungen der Bethe-Salpeter-Gleichung) erlaubt den Nachweis, dass zwei markante optische Übergänge Exzitonenanregungen sind, die von Valenzbändern von Bismuthen stammen, welche durch die Rashba-Wechselwirkung getrennt sind. Im weiteren Kontext könnte diese Entdeckung Anlass zu künftigen Experimenten sein, um die Zusammenhänge zwischen exzitonischer und topologischer Physik zu untersuchen. Schließlich werden erstmals die angeregten Leitungsbandzustände von Bismuthen mit Hilfe von trARPES energie- und impulsaufgelöst gemessen. Dabei ist es gelungen, die direkte und indirekte Bandlücke zu ermitteln und zudem den Effekt einer Ladungsträger induzierten Bandlücken-Renormalisierung zu beobachten. Darüber hinaus wird eine außergewöhnlich schnelle Relaxation angeregter Ladungsträger nachgewiesen, die durch das Vorhandensein einer quasi-metallischen Zustandsdichte aufgrund gekoppelter topologischer Randmoden an Domänengrenzen erklärt wird.
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Realization and Spectroscopy of the Quantum Spin Hall Insulator Bismuthene on Silicon Carbide / Realisierung und Spektroskopie des Quanten-Spin-Hall-Isolators Bismuten auf Siliziumkarbid

Reis, Felix January 2022 (has links) (PDF)
Topological matter is one of the most vibrant research fields of contemporary solid state physics since the theoretical prediction of the quantum spin Hall effect in graphene in 2005. Quantum spin Hall insulators possess a vanishing bulk conductivity but symmetry-protected, helical edge states that give rise to dissipationless charge transport. The experimental verification of this exotic state of matter in 2007 lead to a boost of research activity in this field, inspired by possible ground-breaking future applications. However, the use of the quantum spin Hall materials available to date is limited to cryogenic temperatures owing to their comparably small bulk band gaps. In this thesis, we follow a novel approach to realize a quantum spin Hall material with a large energy gap and epitaxially grow bismuthene, i.e., Bi atoms adopting a honeycomb lattice, in a \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})\) reconstruction on the semiconductor SiC(0001). In this way, we profit both from the honeycomb symmetry as well as the large spin-orbit coupling of Bi, which, in combination, give rise to a topologically non-trivial band gap on the order of one electronvolt. An in-depth theoretical analysis demonstrates that the covalent bond between the Si and Bi atoms is not only stabilizing the Bi film but is pivotal to attain the quantum spin Hall phase. The preparation of high-quality, unreconstructed SiC(0001) substrates sets the basis for the formation of bismuthene and requires an extensive procedure in ultra-pure dry H\(_2\) gas. Scanning tunneling microscopy measurements unveil the (\(1\times1\)) surface periodicity and smooth terrace planes, which are suitable for the growth of single Bi layers by means of molecular beam epitaxy. The chemical configuration of the resulting Bi film and its oxidation upon exposure to ambient atmosphere are inspected with X-ray photoelectron spectroscopy. Angle-resolved photoelectron spectroscopy reveals the excellent agreement of probed and calculated band structure. In particular, it evidences a characteristic Rashba-splitting of the valence bands at the K point. Scanning tunneling spectroscopy probes signatures of this splitting, as well, and allows to determine the full band gap with a magnitude of \(E_\text{gap}\approx0.8\,\text{eV}\). Constant-current images and local-density-of-state maps confirm the presence of a planar honeycomb lattice, which forms several domains due to different, yet equivalent, nucleation sites of the (\(\sqrt{3}\times\sqrt{3}\))-Bi reconstruction. Differential conductivity measurements demonstrate that bismuthene edge states evolve at atomic steps of the SiC substrate. The probed, metallic local density of states is in agreement with the density of states expected from the edge state's energy dispersion found in density functional theory calculations - besides a pronounced dip at the Fermi level. By means of temperature- and energy-dependent tunneling spectroscopy it is shown that the spectral properties of this suppressed density of states are successfully captured in the framework of the Tomonaga-Luttinger liquid theory and most likely originate from enhanced electronic correlations in the edge channel. / Topologische Materie ist seit der Vorhersage des Quanten-Spin-Hall-Effekts in Graphen im Jahr 2005 eines der spannendsten Forschungsgebiete der gegenwärtigen Festkörperphysik. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren besitzen zwar eine verschwindende Volumen-Leitfähigkeit, aber symmetriegeschützte, helikale Randzustände, welche verlustfreien Ladungstransport erlauben. Der 2007 erfolgte experimentelle Nachweis dieses außergewöhnlichen Materiezustands führte, inspiriert von möglicherweise bahnbrechenden zukünftigen Anwendungen, zu einem sprunghaften Anstieg der Forschungsaktivitäten auf diesem Gebiet. Jedoch ist der Nutzen der derzeit verfügbaren Quanten-Spin-Hall-Materialien aufgrund ihrer vergleichsweise kleinen Volumen-Bandlücken auf kryogene Temperaturen beschränkt. In dieser Arbeit verfolgen wir einen neuen Weg, ein Quanten-Spin-Hall-Material mit einer großen Energielücke zu realisieren und wachsen Bismuten, ein Honigwabengitter aus Bi-Atomen, epitaktisch in einer \((\sqrt{3}\times\sqrt{3})\)-Rekonstruktion auf den Halbleiter SiC(0001). Dadurch nutzen wir sowohl die Honigwaben-Symmetrie, als auch die große Spin-Bahn-Wechselwirkung von Bi aus, welche in Kombination zu einer topologisch nicht-trivialen Bandlücke in der Größenordnung eines Elektronenvolts führen. Eine eingehende theoretische Analyse zeigt, dass die kovalente Bindung zwischen den Si- und Bi-Atomen nicht nur den Bi-Film stabilisiert, sondern entscheidend zur Ausprägung der Quanten-Spin-Hall-Phase beiträgt. Die Präparation unrekonstruierter SiC(0001)-Substrate hoher Güte ist der Grundstein für das Bismutenwachstum und erfordert die Anwendung einer aufwändigen Prozedur in hochreinem, trockenem H\(_2\)-Gas. Messungen mit Rastertunnelmikroskopie enthüllen die (\(1\times1\))-Periodizität der Oberfläche und glatte Terrassenebenen, welche für das Aufwachsen einzelner Bi-Lagen mittels eines dedizierten Molekularstrahlepitaxieprozesses geeignet sind. Die chemische Konfiguration der Filme und ihre Oxidation nach Kontakt mit Umgebungsluft wird mit Röntgenphotoelektronenspektroskopie untersucht. Winkelaufgelöste Photoelektronenspektroskopie legt die exzellente Übereinstimmung zwischen gemessener und berechneter Bandstruktur offen. Insbesondere zeigt sie die charakteristische Rashba-Spinaufspaltung der Valenzbänder am K-Punkt. Messungen mit Rastertunnelspektroskopie beinhalten ebenso Hinweise dieser Aufspaltung, und ermöglichen die Bestimmung der vollständigen Größe der Bandlücke von \(E_\text{gap}\approx0.8\,\text{eV}\). Konstantstrom-Aufnahmen und Karten der lokalen Zustandsdichte bestätigen die Ausbildung eines planaren Honigwabengitters, welches aufgrund unterschiedlicher, jedoch äquivalenter Nukleationszentren der (\(\sqrt{3}\times\sqrt{3}\))-Bi-Rekonstruktion in mehreren Domänen auftritt. Messungen der differenziellen Leitfähigkeit offenbaren, dass sich Bismuten-Randzustände an atomaren Stufen des SiC-Substrats ausbilden. Die gemessene, lokale Zustandsdichte und die gemäß der Energiedispersion des Randzustands in Dichtefunktionaltheorierechnungen erwartete Zustandsdichte stimmen - abgesehen von einem starken Abfall am Fermi-Niveau - überein. Mit temperatur- und energieabhängiger Tunnelspektroskopie wird gezeigt, dass die spektralen Eigenschaften dieser unterdrückten Leitfähigkeit erfolgreich im Rahmen der Tomonaga-Luttinger-Flüssigkeitstheorie beschrieben und wahrscheinlich durch verstärkte elektronische Korrelationen im Randkanal ausgelöst werden.
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Oberflächenphysikalische Untersuchungen an ferekristallinen Dünnschichten und van-der-Waals Heterostrukturen

Göhler, Fabian 22 December 2022 (has links)
Als van-der-Waals Heterostrukturen werden vertikale Stapelfolgen quasi-zweidimensionaler Kristalle bezeichnet. Durch die Kombination von Schichten mit unterschiedlichen physikalischen Eigenschaften eröffnen sich vielfältige Möglichkeiten für die Grundlagenforschung und potentielle Anwendungen neuer Materialien. Für die Synthese solcher Schichtstrukturen haben sich in der Vergangenheit hauptsächlich zwei Methoden etabliert. Dies ist zum einen die manuelle Stapelung mechanisch exfolierter Lagen und zum anderen das sequentielle Schichtwachstum mittels chemischer oder physikalischer Gasphasenabscheidung. Ein entscheidender Nachteil bei der mechanischen Exfoliation ist dabei, dass die verwendeten zweidimensionalen Schichten unter Transportbedingungen stabil sein müssen. Die sequentielle Synthese wird dadurch limitiert, dass die idealen Wachstumsbedingungen für verschiedene Lagen nicht immer kompatibel sind. Einen alternativen Ansatz zur Herstellung von van-der-Waals Heterostrukturen verfolgt die MER-Synthese (engl. modulated elemental reactants). Dabei wird die gewünschte Schichtstruktur durch einen amorphen Precursor vorgegeben, welcher aus elementaren Schichten mit exakt kalibrierter Teilchenzahl aufgebaut wird. Aufgrund der Vorstrukturierung kann die Kristallisation beim anschließenden Tempern bei deutlich niedrigeren Wachstumstemperaturen erfolgen als bei klassischen Festkörpersynthesen. Auf diese Weise sind auch metastabile Verbindungen mit variablen Stapelfolgen zugänglich, jedoch Verbunden mit einem Verlust der langreichweitigen kristallinen Ordnung. Daher werden solche Heterostrukturen auch als Ferekristalle bezeichnet (nach dem lateinischen fere, zu Deutsch „fast“). Die vorliegende Arbeit widmet sich der Untersuchung verschiedener Ferekristalle mittels Methoden der Oberflächenphysik. Der Fokus liegt dabei auf der elektronischen Struktur und den Wechselwirkungen zwischen den einzelnen Schichten, welche über die Photoelektronenspektroskopie zugänglich sind. Insbesondere Ladungstransferphänomene lassen sich über die Analyse der atomaren Rumpfniveauspektren untersuchen. Dabei können zwei grundlegende Prozesse unterschieden werden: In Ferekristallen, die PbSe oder SnSe enthalten, zeigt sich eine Modulationsdotierung durch Elektronenübertrag in die benachbarten Übergangsmetalldichalkogenide. Verbindungen mit BiSe zeigen hingegen ein deutlich komplexeres Verhalten, da neben dem Ladungstransfer in benachbarte Schichten auch eine Lokalisation von Ladungsträgern an Antiphasendomänengrenzen erfolgen kann. In Kombination mit Molybdändiselenid treten bei entsprechend großem Elektronenübertrag aus BiSe gemischte Bereiche der halbleitenden 2H- und (metastabilen) metallischen 1T-Phase von MoSe2 auf. Durch eine Variation der Zusammensetzung und Stapelfolge der betrachteten Ferekristalle lassen sich diese Phänomene systematisch untersuchen. Zum Abschluss der Arbeit wird zudem die Anwendbarkeit der MER-Synthese für die Herstellung ultradünner Filme mit einer Dicke im Bereich von ein bis zwei Monolagen untersucht. Als Wachstumssubstrate kommen dabei Silizium und epitaktisches Graphen auf Siliziumcarbid zum Einsatz. Dabei konnte sowohl das Wachstum von Monolagen von MoSe2 als auch von Bilagen aus MoSe2 und Bi2Se3 erfolgreich demonstriert werden. / Vertical stacks of quasi-two-dimensional crystals are commonly referred to as van-der-Waals heterostructures. By combining layers with different physical properties, one opens up a variety of possibilities for fundamental research as well as the application of new materials. In the past, two prominent methods have been established for the synthesis of such layered structures: manual stacking of mechanically exfoliated layers and sequential layer-by-layer growth via chemical or physical vapor deposition. A decisive disadvantage of the mechanical exfoliation is that the two-dimensional layers that are to be stacked have to be stable under transport conditions. Sequential synthesis is limited by the fact that the ideal growth conditions for different layers are not always compatible. An alternative approach to the preparation of van-der-Waals heterostructures is the MER-synthesis. MER stands for modulated elemental reactants. Here, an amorphous precursor mimicking the desired structure is built up from elemental layers with a precisely calibrated number of atoms. Due to the prestructuring of the precursor, crystallization during subsequent annealing can take place at significantly lower growth temperatures compared to classical solid-state syntheses. With this approach, metastable compounds with variable stacking sequences become accessible, but at the expense of losing the long-range crystalline order. Therefore, such heterostructures are also referred to as ferecrystals (from the latin fere, meaning „almost“). The present work is devoted to the study of a variety of ferecrystals by means of surface science methods. The main focus is put on the electronic structure of and the interactions between the individual layers, which are accessible via photoelectron spectroscopy. In particular, charge transfer phenomena can be studied by analyzing the atomic core level spectra. Here, two distinct fundamental processes can be distinguished: In ferecrystals that contain PbSe or SnSe, electrons are transferred into the neighboring transition metal dichalcogenide layers, which can be applied in the form of controlled modulation doping. On the other hand, compounds with BiSe show a much more complex behavior. In addition to charge transfer into neighboring layers, localization of charge carriers can occur at antiphase domain boundaries. When combined with molybdenum diselenide, electron donation from BiSe can lead to a mixture of the semiconducting 2H- and (metastable) metallic 1T-phase of MoSe2. By varying the composition and layering sequence of the heterostructures, these phenomena can be investigated systematically. To conclude the thesis, the applicability of the MER synthesis for the preparation of ultrathin films with thicknesses in the range of one to two monolayers is investigated. In this study, silicon and epitaxial graphene on silicon carbide are used as growth substrates. The growth of monolayers of MoSe2 as well as bilayers of MoSe2 and Bi2Se3 is demonstrated successfully.
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Synthesis of Thin Films by Chemical Vapor Deposition: Synthesis of thin MoS films with Chemical Vapor Deposition

Nordheim, Gregor 24 June 2024 (has links)
The thesis describes the construction of a CVD system, the deposition of thin molybdenum disulphide layers using this system and the analysis of the samples produced. The deposition of thin molybdenum disulphide layers and an intercalation of the silicon carbide substrate used were demonstrated and the measurement results obtained by atomic force microscopy, Raman spectroscopy and photoelectron spectroscopy were further discussed.:1. Introduction: Two-Dimensional Materials 2. Experimental Methods 2.1. Atomic Force Microscopy 2.2. Photoelectron Spectroscopy 2.2.1. Layer Thickness Determination 2.2.2. Quantitative Surface Analysis 3. Structure, Properties and Synthesis of the Used Materials 3.1. Transition Metal Dichalcogenides 3.1.1. Molybdenum Disulfide 3.1.2. Synthesis of Thin MoS Films-State of the Art 3.2. Substrate-Graphene on SiC 3.2.1. Graphene 3.2.2. Epitaxial Graphene on Silicon Carbide 4. Development of a CVD System for the Growth of MoS2 films 4.1. Basic Principles of Chemical Vapor Deposition 4.2. Construction of the CVD System 4.3. Temperature Measurements 4.4. Preliminary Considerations for the CVD Process 5. Growth Characteristics 5.1. Chemical Composition of the Substrate 5.2. Chemical Composition of the Grown MoS Films 5.3. Layer Thickness of the Grown MoS Films 5.3.1. Determination with XPS 5.3.2. Determination with Raman 5.4. AFM Measurements 6. Conclusion

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