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This study aims to investigate the fate of polychlorinated biphenyls (PCBs) in sediments via using an anaerobic dechlorination model (ADM). PCBs are ubiquitous environmental pollutants, accumulated mostly in aquatic sediments. Significant attention was placed on the anaerobic dechlorination of PCBs since this process leads to the conversion of highly-chlorinated biphenyls to lower chlorinated ones, resulting in less toxic and more biodegradable congeners. An ADM was developed previously for the identification and quantification of anaerobic dechlorination pathways. In the present study, this model was improved and applied to laboratory and environmental sediment PCB data from Baltimore Harbor (BH), Maryland, USA, where PCB contamination has been recorded. The laboratory PCB data was from a 500 day microcosm study conducted with BH sediments which was used to validate the model, as well as to gather information on dominant dechlorination pathways affecting the sediments. ADM predicted the laboratory PCB data almost perfectly and subsequently very well predicted the environmental sediment PCB profiles. A complete identification and quantification of the anaerobic dechlorination pathways occurring in the BH sediments is achieved with this study for the first time. The significant similarity between the sediment sample PCB profiles and the model predicted profiles reveals that the BH sediments have undergone anaerobic dechlorination via a combination of previously identified dechlorination activities (N, P, M) with selective pathways. Model findings are consistent with microbial analysis of the sediments. Better understanding of anaerobic dechlorination mechanisms should aid in predicting natural attenuation of PCBs or developing bioremediation strategies for contaminated sites.

Chlorbenzole sind aufgrund ihrer weiten Verbreitung in Industrie und Landwirtschaft und ihrer geringen chemischen Reaktivität sowie guten Fettlöslichkeit ubiquitäre Umweltkontaminanten, die sich in der Nahrungskette anreichern. Eine natürliche, mikrobielle Dechlorierung dieser Verbindungen ist von besonderem Interesse, da die Toxizität chlorierter Benzole mit der Anzahl der Chlorsubstituenten steigt. Im Gegensatz zu Mono- und Dichlorbenzol, die durch aerobe Laborreinkulturen dechlorierbar sind, werden höher chlorierte Benzole bevorzugt unter anaeroben Bedingungen in Mischkulturen mit unbekannter Spezieszusammensetzung dechloriert. Bioreaktoren, in denen solche undefinierten Mischkulturen kontinuierlich kultiviert werden, sind eine vielversprechende Technik bei der Behandlung Chlorbenzol-kontaminierter Abwässer. Aufgrund der unbekannten Zusammensetzung der Population muß die mikrobielle Aktivität jedoch als "black box" betrachtet werden, was eine direkte Steuerung und Optimierung solcher Bioreaktoren erschwert. Zur Bestimmung der mikrobiellen Diversität einer in ihrer Zusammensetzung unbekannten, Trichlorbenzol(TCB)-dechlorierenden Bioreaktorkultur wurde aufgrund der bekannten Limitierungen kulturabhängiger Methoden die kulturunabhängige, vergleichende Sequenzanalyse direkt amplifizierter und klonierter 16S-rDNA gewählt. Die durch eine neuentwickelte Hybridisierungsmethode wesentlich vereinfachte Analyse der 16S-rDNA-Genbibliotheken erlaubte eine phylogenetische Klassifizierung der in der TCB-dechlorierenden Mischkultur abundanten Mikroorganismen (Bakterien und Archaea) und zeigte das Auftreten von 51 bakteriellen 16S-rDNA-Klonfamilien, mit einem weiten phylogenetischen Spektrum und teilweise enge Verwandtschaften zu anaerob dechlorierenden Dehalobacter spp. oder zu unkultivierten Bakterien eines vergleichbaren Biotops. Dieser Diversität stand eine dominierende Methanosaeta-ähnliche Klonfamilie innerhalb der Archaea gegenüber. Die aus der phylogenetischen Klassifizierung abgeleiteten metabolischen Eigenschaften einiger Bakterien und Archaea der TCB-dechlorierenden Mischkultur konnten durch gezielte Anreicherung und in-vitro Kultivierung bzw. die kulturunabhängige Sequenzanalyse funktioneller Gene bestätigt werden. Die dargestellten Ergebnisse lassen eine spezifische Zusammensetzung der TCB-dechlorierenden Mischkultur vermuten und geben Hinweise auf Indikatororganismen, die ein Monitoring und eine damit verbundene Effizienzsteigerung der anaeroben TCB-Dechlorierung im Bioreaktor ermöglichen könnten. / Due to their widespread application in industry and agriculture and their chemical stability chlorobenzenes (CB) are ubiquitous pollutants in soil, sediments, and aquifers. Since toxicity of CBs increases with the number of chlorine substituents, microbial dechlorination of CBs is of major interest. In contrast to di- and monochlorobenzenes (DCB and MCB) higher chlorinated benzenes are more resistant to aerobic dechlorination. However, for these compounds reductive dechlorination by different anaerobic microbial communities is well known. Bioreactors inoculated with complex dechlorinating anaerobic microbiota seem to be promising technologies for bioremediation of CB-contaminated aquifers. Several studies showed the efficiency of such bioreactors in treating chloroaromatic contaminated wastewaters. However, due to the unknown species diversity microbial activity had to be treated as a "black box" and direct optimization was hampered. To determine the microbial diversity of an anaerobic consortium in a fluidized bed reactor used for dechlorination of trichlorobenzene (TCB) I employed comparative sequence analysis of 16S rRNA genes after direct PCR-amplification and cloning from community DNA since culture-based methods have shown to be strongly biased. The application of a new hybridization based screening approach for bacterial 16S rDNA clone libraries drastically simplified the analysis and allowed the phylogenetic classification of the abundant bacteria and archaea. A total of 51 bacterial 16S rDNA clone families were found, which showed a wide distribution among the main bacterial phyla. Several bacterial 16S rDNA clone families were closely related to anaerobic, dechlorinating Dehalobacter spp. and to yet-uncultured bacteria of a similar habitat. In contrast to the high bacterial diversity archaeal 16S rDNA clone libraries were clearly dominated by a Methanosaeta concilii-like clone family. Some yet-uncultured bacteria and archaea of the TCB-dechlorinating consortium were sufficiently closely related to studied organsims that reasonable physiological hypotheses could be formulated. These hypotheses were confirmed by either cultivation of the respective organism or by culture-independent sequence analysis of specific functional genes. The results suggest a specific community structure of the TCB-dechlorinating consortium and give evidence for indiator organisms. Moleculargenetic monitoring of these indicator organisms might allow the optimization of the continous TCB-dechlorination in the fluidized bed reactor.