Made available in DSpace on 2014-10-09T12:29:19Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:01:06Z (GMT). No. of bitstreams: 1 01302.pdf: 1587890 bytes, checksum: 6492feff3d3c148c31d89f429992c438 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:30:14Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:04:14Z (GMT). No. of bitstreams: 1 00418.pdf: 926606 bytes, checksum: a75368bd1ec19098eb6adbb843ab0886 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IEA/D / Instituto de Energia Atomica - IEA

<p> A low temperature apparatus has been constructed for the purpose of studying perturbed angular correlations in the ferromagnetic rare earth elements. The rotation of the 966.4 keV gamma vibrational state in 160Dy was measured to be (1.61 ± 0.33) milliradians.</p> / Thesis / Master of Science (MSc)

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No presente trabalho é apresentado o estudo sistemático das interações hiperfinas, em compostos de óxido de háfnio (HfO2) dopados com silício (Si), ferro (Fe), ítrio (Y) e lantânio (La) em porcentagens de 5% e 10%. A técnica aplicada para esse estudo foi o de correlação angular gama-gama perturbada (CAP) utilizando o núcleo de prova 181Hf(181Ta). Além disso, o estudo também foi estendido para o háfnio (Hf) na estrutura de ortosilicatos (HfSiO4) dopado com 20% Fe e na forma de filmes finos de HfO2. As amostras foram produzidas pelo método sol gel e para os filmes finos foi utilizado a técnica de spin coating. A caracterização estrutural destas amostras foi pela técnica de difração de raios-X e para morfologia foi utilizada as microscopias eletrônicas de varredura e transmissão. O núcleo de prova 181Hf(181Ta) presente na rede cristalina de todos os compostos forneceu os resultados da frequências de quadrupolo elétrico para o sitio monoclínico do óxido de háfnio (m- HfO2) bem caracterizado e um segundo sítio relacionado as vacâncias de oxigênio e defeitos na rede cristalina do HfO2. Além disso, as medições CAP que foram realizadas para as amostras de HfO2 dopadas, apresentam a formação de um terceiro sítio que está relacionado com o tamanho da partícula e a dopagem. Para o composto de HfSiO4 os resultados CAP indicam a temperatura de difusão do silício (Si), por volta de 700 °C e para o Fe- HfSiO4 mostra a influência do ferro na nucleação do composto que é superior em 30% em relação ao HfSiO4. Para as amostras de filmes finos os resultados CAP evidenciam os efeitos de superfície observado pelo surgimento de um terceiro sítio, ao longo do tratamento térmico 200 - 900 °C durante a medida. Este sítio também foi observado em temperaturas ambiente. / In this study, the development of a methodology for the synthesis of powder samples of Si-, Fe-, Y-, and La-doped hafnium oxide (HfO2) with concentrations of 5% and 10% is presented as well as the synthesis of orthosilicates (HfSiO4) samples doped with 20% of Fe. In addition, a procedure to produce HfO2 thin films using the spin coating method was also developed. All samples were characterized by usual techniques, such as X-ray diffraction, for structural verification and transmission and scattering electron microscopy, to study the size and morphology. Also a non-usual technique, perturbed angular correlation (PAC) was used to perform a systematic investigation of the hyperfine interactions in the doped samples, and at the Hf positions in the HfSiO4:Fe and HfO2 thin film samples. For PAC measurements 181Hf(181Ta) probe nuclei were used. The benefit in using 181Hf(181Ta) probe nuclei in these measurements is that the 180Hf isotope is naturally present in these samples, thus allowing the acquisition of 181Hf acquisition by the activation of the 180Hf in the IEA-R1 nuclear reactor. This method guarantees that probe nuclei are at Hf sites in the samples. The presence of 181Hf in the crystalline structure in all the compounds provided the hyperfine interaction results, such as electric quadrupole frequency, asymmetry parameter and delta, for the monoclinic site of the hafnium oxide (m-HfO2), and a second site related to the oxygen vacancies and defects in samples crystalline structure. Moreover, PAC measurements performed with the doped HfO2 samples revealed that probe nuclei occupy a third site related to the presence of the dopant. PAC measurements for HfSiO4 samples indicate the temperature of the silicon diffusion around 700 °C, and for the iron doped sample show the influence of iron atoms in the compound nucleation, which is 30 % higher when comparing to pure HfSiO4. For the thin film samples PAC results indicate the presence of surface defects, confirmed by the occurrence of a third site during a 200 - 900 °C annealing made during the measurement. This site has also been noted after a room temperature measurement after annealing.

O presente trabalho realiza a investigação dos parâmetros hiperfinos, incluindo a sua natureza dinâmica, em compostos ligantes em solução a temperatura ambiente (295 K) e resfriada (77K) através da espectroscopia de Correlação Angular &gamma;&gamma; Perturbada (CAP). Para a realização das medidas experimentais, utilizou-se núcleos de prova radioativos de 111In111Cd, 181Hf181Ta e 111mCd111Cd, que decaem através de cascata gama. As amostras foram preparadas diluindo-se soluções com os núcleos radioativos em água, quando se investigou a interação do núcleo de prova com o ligante água; adicionando-se soluções com os núcleos radioativos em solução tampão, quando se investigou a interação do núcleo de prova com os íons ligantes provenientes do próprio tampão (CO32- e HCO31-) e com o OH1-; e adicionando-se soluções com os núcleos radioativos em soluções do ligante ácido etilenodiaminotetracético (EDTA), este em pH entre 4,0 e 5,0, (que corresponde ao pH da própria solução saturada do EDTA) e em solução tampão de pH entre 9 e 10. Assim foi possível investigar os efeitos gerados por cada um desses métodos de preparação de amostras nas medidas CAP. Finalmente foi feita uma análise comparativa para os vários métodos de inserção dos núcleos de prova na amostra, considerando-se aspectos químicos e nucleares. A inexistência de medidas para esse tipo de amostra, justifica a importância dos resultados obtidos. / In this study the hyperfine parameters, including the dynamical nature, Perturbed Angular Correlation (PAC) spectroscopy was used to measure the hyperfine parameters in molecules of ligand compounds in solutions. The measurements were carried out at 295 K and 77 K using 111In111Cd, 181Hf181Ta and 111mCd111Cd, as probe nuclei. Samples were prepared by adding a small volume of radioactive solution containing the probe nuclei in aqueous solution, buffer solution and ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA) used as a ligand with pH 4.3 which correspond to the pH of the saturated EDTA solution and in buffer solution with pH between 9 and 10. The results made possible to understand the impact of each method for PAC measurements. Finally a comparative analysis for the several methods of inserting of the probe nuclei in the sample was made, considering chemical and nuclear aspects. The lack of measurements in this kind of samples justifies the importance of the obtained results.

Neste trabalho foram estudados os níveis excitados do 193Ir produzidos a partir do decaimento &beta; do 193Os (T1/2 ~ 30h). Para a obtenção das amostras radioativas, ~ 5mg de Ósmio metálico (99% enriquecido em 192Os) foram irradiados no reator IEA-R1, sob um fluxo de nêutrons da ordem de 1012cm2 s1 e depois analisadas, empregando-se a técnica de espectroscopia &gamma; simples (unidimensional) com espectrômetro &gamma; de alta resolução, bem como as técnicas de espectroscopia de coincidência &gamma;&gamma; e de correlação angular direcional &gamma;&gamma; (&theta;) usando um sistema de aquisição multiparamétrica composto por 4 detectores HPGe. A partir destes dados, foi possível adicionar 28 transições a este esquema de decaimento, 11 das quais já eram conhecidas de outros estudos envolvendo reações nucleares, além de 17 observadas pela primeira vez. Também foram acrescentados 8 níveis excitados ao esquema de decaimento, sendo 3 conhecidos por outras reações e 5 completamente novos. Além disso, foi possível confirmar a suspeita encontrada na literatura de que os níveis a 848,93keV e 849,093keV são o mesmo, além de confirmar a existência de um nível excitado a 806,9keV. A análise de correlação angular direcional permitiu a definição do spin de do nível excitado a 874kev (5/2+), além de propor uma probabilidade de 79% do nível a 1078keV ter spin 5/2, e de restringir as possibilidades de spin para o nível novo a 960keV para duas (1/2 ou 3/2). Também foi possível determinar a razão de mistura multipolar (&delta;Ln+1/Ln) para 43 transições, sendo 19 pela primeira vez e praticamente todas as restantes com precisão melhor que a encontrada na literatura. Finalmente, foi feita uma tentativa de compreender o núcleo através de um modelo teórico, o qual reproduziu muito bem o estado fundamental e os dois primeiros estados excitados do 193Ir. / In this work, the excited levels of 193Ir populated by the &beta; decay of 193Os (T1/2 30h) were investigated. For that purpose, 5mg samples of 99%-enriched 192Os were irradiated under a thermal neutron flux of 1012s1 and then analysed both using single gamma spectroscopy and a 4-detector multiparametric acquisition facility, which provided data for both a &gamma;&gamma; coincidence analysis and a directional angular correlation &gamma;&gamma; (&theta;) study. From these data, 28 transitions were added to this decay scheme, 11 of which were previously known from nuclear reactions and 17 observed for the first time. Eight excited levels were also added to the decay scheme, 3 of which were known from nuclear reaction studies the remaining 5 are suggested for the first time. Moreover, it was possible to confirm suspicions found in reference that the levels at 848.93keV and 849.093keV are indeed the same; it was also possible to confirm the existence of an excited level at 806.9keV, which had been inferred, but not experimentally confirmed in &beta; decay studies to date. The angular correlation analysis allowed for the definition of the spin of the excited level at 874keV as 5/2+; moreover, the results showed a 79% probability that the spin of the 1078keV level is 5/2, and also restricted the spin possibilities for the new excited level at 960keV to two values (1/2 or 3/2). It was also possible to measure the multipolarity mixing ratio (&delta;Ln+1/Ln) for 43 transitions 19 of them for the first time and most of the others with a better precision than previously known. Finally, an attempt was made to understand the low-lying levels structure for this nucleus using a theoretical model, which reproduced the ground state and the two lowest-lying excited levels in 193Ir.

O presente trabalho realiza a investigação dos parâmetros hiperfinos, incluindo a sua natureza dinâmica, em compostos ligantes em solução a temperatura ambiente (295 K) e resfriada (77K) através da espectroscopia de Correlação Angular &gamma;&gamma; Perturbada (CAP). Para a realização das medidas experimentais, utilizou-se núcleos de prova radioativos de 111In111Cd, 181Hf181Ta e 111mCd111Cd, que decaem através de cascata gama. As amostras foram preparadas diluindo-se soluções com os núcleos radioativos em água, quando se investigou a interação do núcleo de prova com o ligante água; adicionando-se soluções com os núcleos radioativos em solução tampão, quando se investigou a interação do núcleo de prova com os íons ligantes provenientes do próprio tampão (CO32- e HCO31-) e com o OH1-; e adicionando-se soluções com os núcleos radioativos em soluções do ligante ácido etilenodiaminotetracético (EDTA), este em pH entre 4,0 e 5,0, (que corresponde ao pH da própria solução saturada do EDTA) e em solução tampão de pH entre 9 e 10. Assim foi possível investigar os efeitos gerados por cada um desses métodos de preparação de amostras nas medidas CAP. Finalmente foi feita uma análise comparativa para os vários métodos de inserção dos núcleos de prova na amostra, considerando-se aspectos químicos e nucleares. A inexistência de medidas para esse tipo de amostra, justifica a importância dos resultados obtidos. / In this study the hyperfine parameters, including the dynamical nature, Perturbed Angular Correlation (PAC) spectroscopy was used to measure the hyperfine parameters in molecules of ligand compounds in solutions. The measurements were carried out at 295 K and 77 K using 111In111Cd, 181Hf181Ta and 111mCd111Cd, as probe nuclei. Samples were prepared by adding a small volume of radioactive solution containing the probe nuclei in aqueous solution, buffer solution and ethylenediaminetetraacetic acid (EDTA) used as a ligand with pH 4.3 which correspond to the pH of the saturated EDTA solution and in buffer solution with pH between 9 and 10. The results made possible to understand the impact of each method for PAC measurements. Finally a comparative analysis for the several methods of inserting of the probe nuclei in the sample was made, considering chemical and nuclear aspects. The lack of measurements in this kind of samples justifies the importance of the obtained results.

No presente trabalho é apresentado o estudo sistemático das interações hiperfinas, em compostos de óxido de háfnio (HfO2) dopados com silício (Si), ferro (Fe), ítrio (Y) e lantânio (La) em porcentagens de 5% e 10%. A técnica aplicada para esse estudo foi o de correlação angular gama-gama perturbada (CAP) utilizando o núcleo de prova 181Hf(181Ta). Além disso, o estudo também foi estendido para o háfnio (Hf) na estrutura de ortosilicatos (HfSiO4) dopado com 20% Fe e na forma de filmes finos de HfO2. As amostras foram produzidas pelo método sol gel e para os filmes finos foi utilizado a técnica de spin coating. A caracterização estrutural destas amostras foi pela técnica de difração de raios-X e para morfologia foi utilizada as microscopias eletrônicas de varredura e transmissão. O núcleo de prova 181Hf(181Ta) presente na rede cristalina de todos os compostos forneceu os resultados da frequências de quadrupolo elétrico para o sitio monoclínico do óxido de háfnio (m- HfO2) bem caracterizado e um segundo sítio relacionado as vacâncias de oxigênio e defeitos na rede cristalina do HfO2. Além disso, as medições CAP que foram realizadas para as amostras de HfO2 dopadas, apresentam a formação de um terceiro sítio que está relacionado com o tamanho da partícula e a dopagem. Para o composto de HfSiO4 os resultados CAP indicam a temperatura de difusão do silício (Si), por volta de 700 °C e para o Fe- HfSiO4 mostra a influência do ferro na nucleação do composto que é superior em 30% em relação ao HfSiO4. Para as amostras de filmes finos os resultados CAP evidenciam os efeitos de superfície observado pelo surgimento de um terceiro sítio, ao longo do tratamento térmico 200 - 900 °C durante a medida. Este sítio também foi observado em temperaturas ambiente. / In this study, the development of a methodology for the synthesis of powder samples of Si-, Fe-, Y-, and La-doped hafnium oxide (HfO2) with concentrations of 5% and 10% is presented as well as the synthesis of orthosilicates (HfSiO4) samples doped with 20% of Fe. In addition, a procedure to produce HfO2 thin films using the spin coating method was also developed. All samples were characterized by usual techniques, such as X-ray diffraction, for structural verification and transmission and scattering electron microscopy, to study the size and morphology. Also a non-usual technique, perturbed angular correlation (PAC) was used to perform a systematic investigation of the hyperfine interactions in the doped samples, and at the Hf positions in the HfSiO4:Fe and HfO2 thin film samples. For PAC measurements 181Hf(181Ta) probe nuclei were used. The benefit in using 181Hf(181Ta) probe nuclei in these measurements is that the 180Hf isotope is naturally present in these samples, thus allowing the acquisition of 181Hf acquisition by the activation of the 180Hf in the IEA-R1 nuclear reactor. This method guarantees that probe nuclei are at Hf sites in the samples. The presence of 181Hf in the crystalline structure in all the compounds provided the hyperfine interaction results, such as electric quadrupole frequency, asymmetry parameter and delta, for the monoclinic site of the hafnium oxide (m-HfO2), and a second site related to the oxygen vacancies and defects in samples crystalline structure. Moreover, PAC measurements performed with the doped HfO2 samples revealed that probe nuclei occupy a third site related to the presence of the dopant. PAC measurements for HfSiO4 samples indicate the temperature of the silicon diffusion around 700 °C, and for the iron doped sample show the influence of iron atoms in the compound nucleation, which is 30 % higher when comparing to pure HfSiO4. For the thin film samples PAC results indicate the presence of surface defects, confirmed by the occurrence of a third site during a 200 - 900 °C annealing made during the measurement. This site has also been noted after a room temperature measurement after annealing.

O presente trabalho realiza a investigação de interações hiperfinas em amostras de óxido de zinco dopado com metais de transição por meio da técnica de Correlação Angular &gamma; - &gamma; Perturbada (CAP), baseada em interações hiperfinas. Para a realização das medidas, utilizou-se núcleos de prova radioativos de 111In -> 111 Cd que decaem através da cascata gama 171-245keV com nível intermediário de 245keV (I = 5+/2, Q = 0.83b, T1/2 = 84.5ns). Inicialmente, amostras de óxido de zinco dopadas com diferentes metais de transição foram confeccionadas por meio de um processo sol-gel para a obtenção de amostras óxidas. Realizou-se, então, o processo de caracterização destas amostras por meio de diferentes técnicas (Difração de Raios-X, Microscopia Eletrônica de Varredeura e Espectroscopia EDS) onde se sucedeu a investigação de interações hiperfinas (por meio da técnica CAP) a fim de se obter maior compreensão a respeito das interações quadrupolares elétricas presentes nas amostras, bem como a possibilidade da existência de comportamento ferromagnético à temperatura ambiente, aspecto este que vem sendo intensamente investigado, e que é de elevado interesse no que diz repeito à futuras aplicações. Os resultados obtidos foram analisados e discutidos em face dos modelos e das informações encontradas na literatura. As discussões foram realizadas em função das diferentes temperaturas de medida, tratamentos térmicos, tamanho das partículas, tipo e concentração de elementos dopantes, possibilitando uma discussão detalhada bem como a interpretação física dos resultados obtidos, apresentando-se as respectivas conclusões. / In the present work, a microscopic investigation of hyperfine interactions in zinc oxide samples doped with transition metals was carried out by means of Perturbed Angular &gamma; &gamma; Correlation technique (PAC), which is based on hyperfine interactions. This technique makes use of 111In -> 111 Cd radioactive probe nuclei, which decay through the well known cascade 171-245keV with an intermediate level of 245keV (I = 5+/2 ,Q = 0.83b, T1/2 = 84.5ns). First, zinc oxide samples doped with different transition metals were obtained by means of a sol-gel method for production of oxide samples. Then, samples were characterized by means of different techniques (X-Ray Difraction, Scanning Electronic Microscopy and Energy Dispersive Spectroscopy), followed by the investigation of hyperfine interactions (using PAC technique), in order to increase the understanding concerning electric quadrupole interactions in these samples, as well as the possibility of obtaining ferromagnetic behavior at room temperature, which has been extensively investigated and is an aspect of high interest concerning future applications. Results obtained from measurements were analyzed and compared with the information found in literature. Discussions were made as function of different measurement temperatures, annealing procedures, particle size, type and concentration of doping elements, making possible to produce a detailed discussion as well as the physical interpretation of the results obtained, presenting the respective conclusions.