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ELECTROCHEMICAL DEGRADATION OF 4-CHLOROPHENOLZHANG, HAO 03 October 2006 (has links)
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Rechargeable Potassium-Oxygen Battery for Low-Cost High-Efficiency Energy StorageRen, Xiaodi, Ren 20 December 2016 (has links)
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Design and Analysis of a Wireless Battery Management System for an Advanced Electrical Storage SystemVallo, Nickolas John 09 September 2016 (has links)
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Electrochemical Kinetics Studies of Copper Anode Materials in Lithium Battery ElectrolyteXu, Mingming January 2005 (has links)
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Separation and Properties of La₂O₃ in Molten LiF-NaF-KF SaltYang, Qiufeng 21 December 2018 (has links)
Studies on nuclear technology have been ongoing since nuclear power became uniquely important to meet climate change goals while phasing out fossil fuels. Research on the fluoride salt cooled high temperature reactor (FHR), which is funded by the United States Department of Energy (DOE), has developed smoothly with the ultimate goal of a 2030 deployment. One challenge presented by FHR is that the primary coolant salt can acquire contamination from fuel failure and moisture leaking into the system. If contamination happens, it will result in a low concentration of fission products, fuel, transuranic materials and oxide impurities in the coolant. These impurities will then affect the properties of the molten salt in the long term and need to be removed without introducing new impurities. Most of the research conducted recently has focused on impurity separation in chloride molten salts. More research urgently needs to be conducted to study the impurity separation method for the fluoride molten salts.
In this study, the La₂O₃-LiF-NaF-KF (La₂O₃-FLiNaK) system is used to demonstrate impurity separation in molten fluoride salt. Since lanthanum oxide needs to be dissolved in the fluoride molten salt and studies in this field are still not complete, the solubility of lanthanum oxide in FLiNaK have been measured at different temperatures to obtain the temperature-dependent solubility and understand the corresponding dissolution mechanisms first. In the solubility related experiments, Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry (ICP-MS) is utilized to analyze the concentration of lanthanum ions in the molten FLiNaK salt, while X-ray powder diffraction (XRD) was applied to determine the phase patterns of molten salt. Second, electrochemical experiments with tungsten and graphite as working electrodes were conducted individually to demonstrate the separation of the dissolved oxide from the salt. When the tungsten working electrode was applied, the lanthanum ions were reduced to lanthanum metal at the tungsten cathode, while the fluorine ions reacted with the tungsten anode to form tungsten fluoride. In the experiments, the production of tungsten fluoride could lead to increasing current in the cell, even overload. Moreover, theoretically, tungsten fluoride WF4 is soluble in the fluoride salt thus introducing new impurities. All these issues make tungsten not the best choice when applied to the separation of oxygen ions. Therefore, another common working electrode graphite is used. It not only has all the advantages of tungsten, but also has good performance on separation of oxygen ions. When the graphite electrode was applied, the lanthanum ions were separated in the form of lanthanum carbide (LaC₂), while the oxygen ions can be removed in the form of carbon dioxide (CO₂) or carbon monoxide (CO). In addition, only graphite was consumed during the whole separation process, which is why the graphite anode electrode is called the “sacrificial electrode”. Third, First Principle Molecular Dynamics (FPMD) simulations with Vienne Ab initio Simulation Package (VASP) was conducted to study the properties of the fluoride molten salt. In this study, the structure information and enthalpy of formation were obtained. Generally, the simulation process can be divided into four steps: (1) the simulation systems are prepared by packing ions randomly via Packmol package in the simulation cell; (2) an equilibrium calculation is performed to pre-equilibrate the systems; (3) FPMD simulations in an NVT ensemble are implemented in VASP; (4) based on the FPMD simulations results, the first peak radius and the first-shell coordination number were evaluated with partial radial distribution function (PRDF) analysis to determine the statistics of molten salt structure information, while the transport properties, e.g., the self-diffusion coefficient was calculated according to the function of mean square displacement (MSD) of time generated by the Einstein-Smoluchowshi equation. The viscosity and ionic conductivity were obtained by combining the self-distribution coefficient with the Einstein-Stokes formula and Nernst-Einstein equation. / Master of Science / With the fast development of modern society and economy, more and more energy is urgently needed to meet the growth of industry. Since the traditional energy, such as nature gas, coal, has limited storage and not sustainable, nuclear energy has attracted much attention in the past few decades. Although lots of study has been conducted by thousands of researchers which has attributed to application of nuclear power, there are still some concerns in this field, among which, impurities removal is the most difficult part.
Fluoride salt cooled high temperature reactor (FHR) is one of the most promising Gen IV reactor types. As the name indicates, molten salt is the coolant to serve as the heat exchanger intermedium. In addition, it’s inevitable that fission products, i.e. lanthanum, moisture, would leak into the coolant pipe, thus affect the molten salt properties, even degrade reactor performance, therefore, those impurities must be removed without introducing new impurities.
In this study, the La₂O₃-LiF-NaF-KF (La₂O₃-FLiNaK) system is used to demonstrate impurity separation into molten fluoride salt. First, solubility of lanthanum oxide in FLiNaK has been measured at different temperatures to understand its dissolution mechanisms. Then, electrochemical experiments with tungsten and graphite as working electrodes were conducted individually to demonstrate the separation of the dissolved oxide from the salt. It has been concluded that tungsten performed well to separate La3+, while failed in the separation of O2-. However, graphite working electrode has succeeded in the removal of La³⁺ and O²⁻. Finally, molecular dynamic simulation with first principle was also conducted to further understand the local structure and heat of formation in the molten FLiNaK and La₂O₃-FLiNaK salt.
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Fundamental Studies and Applications of Electrolyte/Electrode Interfaces:Zhang, Haochuan January 2022 (has links)
Thesis advisor: Dunwei Wang / Thesis advisor: Matthias Waegele / Lithium metal anode (LMA) holds great promise as alternative anode material for next-generation high energy density batteries. Efficiency and safety are two most critical concerns that impede practical application of LMA due to unstable interface between the electrode and the electrolyte. Solid electrolyte interphase (SEI), a passivation layer formed from electrolyte decompositions on the LMA surface, dictates the chemical and mechanical evolution of the electrode/electrolyte interface, and therefore directly affect the cycle life of lithium metal batteries. Although significant progress has been achieved to improve battery performance, a thorough understanding of SEI functions and properties is still inadequate. Both compositional and structural complexity severely hinder the efforts to uncover the SEI formation and evolution mechanism. To achieve stable lithium plating and stripping over cycling, it is necessary to lay a foundation of composition-structure-property relationships that can guide rational design of ideal SEI.First, to solve the safety and efficiency issues simultaneously, a facile and effective way to enable LMA in nonflammable electrolyte was identified by simply introducing oxygen into the battery. Reversible lithium plating and stripping was realized in a flame retardant triethyl phosphate solvent otherwise incompatible to LMA. A unique electrochemically induced electrolyte decomposition pathway was proposed and studied computationally and experimentally. The SEI formation mechanism enriches the knowledge of on the complex reactions toward an ideal SEI. The operation of Li-O2 batteries and Li-ion batteries were also demonstrated in a nonflammable phosphate electrolyte system.
To understand the unique role of different SEI compositions, in the second part of this thesis, we designed and synthesized two-component artificial SEI model structures for comparison study. Our central hypothesis is that tailoring LiF and Li3PO4 compositions in the SEI layer can achieve a balanced and improved electrode/electrolyte stability. A magnetron sputtering method was developed to prepare LiF and Li3PO4 mixture films on Cu substrate. Preliminary results from battery cycling tests shows that mixture SEI structure is correlated to improved Coulumbic efficiency. Next, to understand detailed Li+ ion transport properties of the SEI. We presented an outline the current understanding of Li+ ion transport mechanisms and their dependence on the SEI. We also built on this fundamental knowledge to discuss practical effects in experimental systems. Lastly, we shared our perspectives on critical remaining questions in this field.
In parallel to study on electrochemical energy system, developing electrochemical methods for integrated catalysis constitutes another part of thesis. We demonstrated that reactivity of an immobilized iron catalyst could be altered by application of an electrochemical potential to a surface to enable polymerization of different classes of monomers. A method was developed to pattern functional surfaces by using electrochemical potential to activate and deactivate polymerization reactions. The orthogonal reactivity of switchable polymerization catalysts was utilized to create patterned surfaces functionalized with two different polymers initiated from mixtures of monomers. / Thesis (PhD) — Boston College, 2022. / Submitted to: Boston College. Graduate School of Arts and Sciences. / Discipline: Chemistry.
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Prozessentwicklung und Charakterisierung einer anodisch-keramisierten Al-Zylinderlaufbahn unter tribologischen Aspekten zur Reduzierung der CO2 - EmissionenSchattauer, Andreas 13 August 2009 (has links) (PDF)
Die Anforderungen an die Verbrennungsmotoren im Hinblick auf Emissionen, Kraftstoffverbrauch und Leistungspotentiale sind in den letzten Jahren stark gestiegen. Die zunehmende Leistungsdichte, aufgrund eingesetzter Konzepte wie Downsizing und Aufladung, führt gerade an der Zylinderlaufbahn zu ansteigenden thermischen und mechanischen
Belastungen. Aktuelle Konzepte, wie z.B. Aluminium-Silizium-Legierungen erreichen dabei ihre Belastungsgrenzen, so dass zur Absicherung der Funktion Grauguss - Legierungen in Buchsenform eingesetzt werden. Dies führt jedoch wiederum zu einem Motormehrgewicht mit direkter Auswirkung auf den Kraftstoffverbrauch und damit auch Emissionen. Die Umsetzung von alternativen Laufbahnkonzepten, die diesen Anforderungen gewachsen sind und dabei optimales Reibungs- und Verschleißverhalten zeigen, steht daher im Fokus aktueller Entwicklungsarbeiten. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die anodische Oxidation von Aluminiumoberflächen als potentielles Zylinderlaufbahnkonzept untersucht. Es wurden Laufbahnen aus der Druckgusslegierung AlSi9Cu3 mit zwei unterschiedlichen Keramik-Schichten erzeugt. Die Kepla-Coat R-Schicht basierend auf dem Gleichstromprozess der Firma AHC Oberflächentechnik GmbH, ein Unternehmen der AIMT Holding, und die G2 - Schicht auf Basis des Wechselstromprozesses der Firma Keronite. Die Schichtcharakterisierung hat gezeigt, dass sich die Schichtzusammensetzungen und -strukturen in Abhängigkeit von Prozessparameter und Elektrolyt unterscheiden. Nach einer mechanischen Nachbearbeitung zur Glättung der Oberfläche und Freilegung der prozessbedingten Porosität, erfolgte die tribologische Bewertung sowohl in Tribometer-Modellversuchen mit oszillierender und rotierender Kinematik als auch unter realen Betriebsbedingungen an einem befeuerten Einzylindermotor. Untersucht wurden Fresslasten sowie das Reibungs- und Verschleißverhalten. Verwendet wurden unterschiedliche Kolbenring - Laufbahn -Paarungen in Kombination mit unterschiedlichen Ölen. Als Kolbenringe kamen nitrierte, CKS-, CrN-, ta-C- und GG-Kolbenringe zum Einsatz. Im Rahmen der Fresslastuntersuchungen konnte gezeigt werden, dass die maximale Belastung der G2 - Schicht bei ca. 500 N und die der Kepla-Coat R-Schicht bei ca. 200 N liegt. Auf dem gleichen Niveau wie Aluminium - Silizium - Legierungen liegend, war letztere für den motorischen Einsatz ungeeignet. Die G2 - Schicht erfüllte dahingegen die Anforderungen sowohl im Rotationstribometer, in dem die kritischen Verhältnisse des Zwickelbereichs stationär nachgebildet wurden, als auch diejenigen in den motorischen Untersuchungen. In den untersuchten Systemen konnte in Abhängigkeit von unterschiedlichen Kolbenringen und Ölen jedoch kein Reibungsvorteil zum Seriensystem bestimmt werden. Während die Kolbenringbeschichtung im Modellversuch zu unterschiedlichen Reibzahlen führte, konnte im realen Ring / Laufbahn - System nur ein untergeordneter Einfluss auf die Reibung festgestellt werden. Im Rahmen der Verschleißbetrachtung der Kolbenringe konnte für den Modelltest und den Einzylindermotor ein gleiches Ranking festgestellt werden. Der Verschleiß zeigte dabei eine Abhängigkeit zur Ringoberflächenhärte. Von den untersuchten Ringen zeigt der ta-C - beschichtete Kolbenring den geringsten Verschleiß. In den Untersuchungen hinsichtlich Laufbahnverschleiß konnte gezeigt werden, dass die Keronite - Laufbahnen bis zu Kontaktpressungen von 200 bar eine maximale Verschleißgeschwindigkeit von 10 nm/h aufweisen. Eine höhere Verschleißgeschwindigkeit wurde bei 150 und 200 bar mit 5 m/s Gleitgeschwindigkeit gemessen. Sie lagen bei ca. 16 nm/h. Im Vergleich mit Serienbauteilen sind das nur wenige Prozent.
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Zur Degradation und Optimierung von nanostrukturierten Siliciumanoden in Lithium-Ionen- und Lithium-Schwefel-Batterien: Zur Degradation und Optimierung von nanostrukturierten Siliciumanoden in Lithium-Ionen- und Lithium-Schwefel-BatterienJaumann, Tony 28 November 2016 (has links)
Die vorliegende Arbeit liefert einen Beitrag für ein besseres Verständnis über die zyklische Alterung von Siliciumnanopartikel (Si-NP) als Anodenmaterial in Lithium-Ionen- und Lithium-Schwefel-Batterien. Im Fokus der Studie stand der Einfluss der Partikelgröße, des Elektrodendesigns und der Elektrolytzusammensetzung auf die elektrochemische Reversibilität des Siliciums zur Lithiumspeicherung. Über umfangreiche strukturelle Charakterisierungstechniken mittels Röntgenbeugung, Elektronenmikroskopie und der Röntgenphotoelektronenspektroskopie in Verbindung mit elektrochemischen Untersuchungsmethoden, konnten wesentliche Mechanismen zur Degradation aufgeklärt und die Funktion diverser Oberflächenverbindungen auf der Siliciumanode identifiziert werden. Als Hauptursache der Degradation von Si-NP mit einer Partikelgröße unter 20 nm konnte das Wachstum der Solid-Electrolyte-Interface (SEI) identifiziert werden. Pulverisierung und die Bildung neuer kristalliner Phasen kann ausgeschlossen werden. Es wurde ein kostengünstiges und flexibles Verfahren zur Herstellung eines nanostrukturierten Silicium-Kohlenstoff-Komposites entwickelt, welches unter optimierten Bedingungen eine spezifische Kapazität von 1280 mAh/g(Elektrode) und einen Kapazitätserhalt von 81 % über 500 Tiefentladungszyklen liefert. Es konnten erfolgreich hoch reversible Flächenkapazitäten von 5 mAh/cm^2 bei nur 4,4 mg/cm^2 Elektrodengewicht nachgewiesen werden.
Für die Arbeit wurde zunächst ein Verfahren zur Herstellung von monodispersen Si-NP mit einer Größe von 5 nm – 20 nm angewendet. Die galvanostatische Zyklierung gegen Lithiummetall hat ergeben, dass mit abnehmender Partikelgröße die Reversibilität des Siliciums zunimmt. Über in situ Synchrotron XRD und post mortem XPS konnte eine stabilere Solid-Electrolyte-Interface (SEI) mit abnehmender Partikelgröße als Hauptursache identifiziert werden. Im weiteren Verlauf der Arbeit wurden Si-NP im porösen Kohlenstoffgerüst durch ein leicht modifiziertes Herstellungsverfahren abgeschieden und untersucht. Durch das veränderte Elektrodendesign konnte die Reversibilität bei gleichem Kohlenstoffgehalt deutlich verbessert werden, da der Kontaktverlust des Siliciums zum leitfähigen Gerüst durch SEI Wachstum verzögert wird. Die Elektrolytadditive Fluoroethylencarbonat und Vinylencarbonat führen zu einer weiteren Verbesserung der Reversibilität, wobei Vinylencarbonat die höchste Reversibilität zur Folge hat, jedoch einen hohen Filmwiderstand verursacht.
Weiterhin wurden etherbasierte Elektrolyte, welche typischerweise in Lithium-Schwefel-Batterien zum Einsatz kommen, untersucht. Hierbei wurde eine positive Wirkung von Lithiumnitrat auf die Reversibilität von Silicium festgestellt. Es konnten erfolgreich Si-Li-S (SLS) Vollzellen getestet werden, welche eine höhere Lebensdauer als vergleichbare Zellen mit Lithiummetall als Anode aufweisen. Aus den elektrochemischen und post mortem Untersuchungen konnte ein positiver Einfluss von Polysulfiden auf die SEI von Silicium nachgewiesen werden. Durch die umfangreichen post mortem Analysen konnte die Funktion diverser, in der SEI des Siliciums auftretender Verbindungen in Abhängigkeit der Elektrolytzusammensetzung aufgeklärt werden. Es wurde ein anschaulicher Mechanismus des SEI Wachstums in Abhängigkeit des Elektrolyts erstellt. / The results of this work provide a better understanding about the cyclic aging of silicon nanoparticles (Si-NP) as anode material in Lithium-ion- and Lithium-sulfur batteries. Subject of investigation was the influence of particle size, electrode design and electrolyte composition on the electrochemical reversibility of Si-NP for lithium storage. The main characterization techniques used in this study were XRD, SEM, TEM and XPS combined with electrochemical analysis and in situ synchrotron XRD. Bare silicon nanoparticles ranging from 5 – 20 nm and silicon nanoparticles embedded within a porous carbon scaffold were prepared through a cost-effective and novel synthesis technique including the hydrolysis of trichlorosilane as feedstock. The dominant degradation mechanism of these silicon nanoparticles was identified to be the continuous growth the solid-electrolyte-interphase (SEI). Other phenomena such as pulverisation or new evolving crystalline phases are excluded. It was found that a reduction of the particle size from 20 nm to 5 nm increases the reversibility due to a thicker and therewith more stable SEI. The deposition of the silicon nanoparticles into a porous carbon scaffold caused a significant improvement of the reversibility at constant carbon content. The effect of the electrolyte additives Fluoroethylene carbonate and Vinylene carbonate was analysed in detail. Furthermore, typical electrolyte compositions used for lithium-sulfur-batteries were tested and studied. Si-Li-S (SLS) full cells were demonstrated which outperform conventional lithium-sulfur batteries in terms of life time.
The systematic analysis and the rational optimization process of the particle size, electrode design and electrolyte composition allowed to provide a nanostructured silicon electrode with a specific capacity of up to 1280 mAh/g(Electrode) and 81 % capacity retention after 500 deep discharge cycles. Reversible areal capacities of 5 mAh/cm^2 at 4.4 mg/cm^2 electrode weight were demonstrated.
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Prozessentwicklung und Charakterisierung einer anodisch-keramisierten Al-Zylinderlaufbahn unter tribologischen Aspekten zur Reduzierung der CO2 - EmissionenSchattauer, Andreas 03 August 2009 (has links)
Die Anforderungen an die Verbrennungsmotoren im Hinblick auf Emissionen, Kraftstoffverbrauch und Leistungspotentiale sind in den letzten Jahren stark gestiegen. Die zunehmende Leistungsdichte, aufgrund eingesetzter Konzepte wie Downsizing und Aufladung, führt gerade an der Zylinderlaufbahn zu ansteigenden thermischen und mechanischen
Belastungen. Aktuelle Konzepte, wie z.B. Aluminium-Silizium-Legierungen erreichen dabei ihre Belastungsgrenzen, so dass zur Absicherung der Funktion Grauguss - Legierungen in Buchsenform eingesetzt werden. Dies führt jedoch wiederum zu einem Motormehrgewicht mit direkter Auswirkung auf den Kraftstoffverbrauch und damit auch Emissionen. Die Umsetzung von alternativen Laufbahnkonzepten, die diesen Anforderungen gewachsen sind und dabei optimales Reibungs- und Verschleißverhalten zeigen, steht daher im Fokus aktueller Entwicklungsarbeiten. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die anodische Oxidation von Aluminiumoberflächen als potentielles Zylinderlaufbahnkonzept untersucht. Es wurden Laufbahnen aus der Druckgusslegierung AlSi9Cu3 mit zwei unterschiedlichen Keramik-Schichten erzeugt. Die Kepla-Coat R-Schicht basierend auf dem Gleichstromprozess der Firma AHC Oberflächentechnik GmbH, ein Unternehmen der AIMT Holding, und die G2 - Schicht auf Basis des Wechselstromprozesses der Firma Keronite. Die Schichtcharakterisierung hat gezeigt, dass sich die Schichtzusammensetzungen und -strukturen in Abhängigkeit von Prozessparameter und Elektrolyt unterscheiden. Nach einer mechanischen Nachbearbeitung zur Glättung der Oberfläche und Freilegung der prozessbedingten Porosität, erfolgte die tribologische Bewertung sowohl in Tribometer-Modellversuchen mit oszillierender und rotierender Kinematik als auch unter realen Betriebsbedingungen an einem befeuerten Einzylindermotor. Untersucht wurden Fresslasten sowie das Reibungs- und Verschleißverhalten. Verwendet wurden unterschiedliche Kolbenring - Laufbahn -Paarungen in Kombination mit unterschiedlichen Ölen. Als Kolbenringe kamen nitrierte, CKS-, CrN-, ta-C- und GG-Kolbenringe zum Einsatz. Im Rahmen der Fresslastuntersuchungen konnte gezeigt werden, dass die maximale Belastung der G2 - Schicht bei ca. 500 N und die der Kepla-Coat R-Schicht bei ca. 200 N liegt. Auf dem gleichen Niveau wie Aluminium - Silizium - Legierungen liegend, war letztere für den motorischen Einsatz ungeeignet. Die G2 - Schicht erfüllte dahingegen die Anforderungen sowohl im Rotationstribometer, in dem die kritischen Verhältnisse des Zwickelbereichs stationär nachgebildet wurden, als auch diejenigen in den motorischen Untersuchungen. In den untersuchten Systemen konnte in Abhängigkeit von unterschiedlichen Kolbenringen und Ölen jedoch kein Reibungsvorteil zum Seriensystem bestimmt werden. Während die Kolbenringbeschichtung im Modellversuch zu unterschiedlichen Reibzahlen führte, konnte im realen Ring / Laufbahn - System nur ein untergeordneter Einfluss auf die Reibung festgestellt werden. Im Rahmen der Verschleißbetrachtung der Kolbenringe konnte für den Modelltest und den Einzylindermotor ein gleiches Ranking festgestellt werden. Der Verschleiß zeigte dabei eine Abhängigkeit zur Ringoberflächenhärte. Von den untersuchten Ringen zeigt der ta-C - beschichtete Kolbenring den geringsten Verschleiß. In den Untersuchungen hinsichtlich Laufbahnverschleiß konnte gezeigt werden, dass die Keronite - Laufbahnen bis zu Kontaktpressungen von 200 bar eine maximale Verschleißgeschwindigkeit von 10 nm/h aufweisen. Eine höhere Verschleißgeschwindigkeit wurde bei 150 und 200 bar mit 5 m/s Gleitgeschwindigkeit gemessen. Sie lagen bei ca. 16 nm/h. Im Vergleich mit Serienbauteilen sind das nur wenige Prozent.
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Improving the Electrochemical Performance and Safety of Lithium-Ion Batteries Via Cathode Surface EngineeringKum, Lenin Wung 07 August 2023 (has links)
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