Nous avons conçu, construit et testé un nouveau système pour la décontamination en ligne et l'analyse en continu de carottes de neige ou de glace des Alpes. L'eau de fusion obtenue à partir de la partie centrale des carottes est directement introduite dans un spectromètre de masse à quadrupole (ICP-QMS) et un conductimètre, pour la détermination en continu de différents éléments présents à l'état de traces et de la conductivité. Des échantillons sont également prélevés en discontinu pour la détermination de divers éléments présents à l'état de traces, des isotopes du Plomb et du Plutonium par spectrométrie de masse à secteur magnétique (ICP-SFMS) et par ICP-OES. L'eau de fusion obtenue à partir de la partie externe des carottes est quant à elle utilisée pour la détermination en semi-continu des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAPs), avec extraction en ligne à l'aide de cartouches en phase solide.<br />D'importantes variations saisonnières des concentrations sont observées pour tous les éléments, aussi bien les éléments qui proviennent de manière prédominante de la croûte terrestre (Mg, Al) que les éléments enrichis par suite d'apports anthropiques (Pb). Pour comprendre ces variations à court terme, il est important de se référer aux rétro-trajectoires des masses d'air. D'autres paramètres importants sont la dynamique des inversions de températures et les caractéristiques de la couche limite. Ils jouent en effet un rôle majeur dans le transport et la dispersion des aérosols et des gaz à partir des sources d'émissions situées à basse altitude.<br />Les émissions les plus importantes de Plomb au cours de l'histoire ont eu lieu pendant les 19e et 20e siècles, et plus particulièrement des années 1950 aux années 1970. Pour déterminer si les variations observées dans la carotte du Colle Gnifetti reflètent fidèlement les variations des émissions dans les pays européens voisins, nous avons comparé les données obtenues pour la neige et la glace avec les données d'émission disponibles. De 1800 jusqu'à la première décennie du 20e siècle, les concentrations de Plomb ont augmenté de manière très marquée, atteignant un maximum dans les années 1920. Pendant les années 1920, les concentrations de Plomb décroissent rapidement d'un facteur deux, et restent à ce niveau pendant les deux décennies suivantes. Après la fin de la 2e guerre mondiale, les flux de retombées de Plomb augmentent de manière très importante par suite de l'utilisation des additifs au Plomb dans l'essence, et atteignent un maximum au milieu des années 1970. A partir de 1975, les concentrations de Plomb mesurées dans la neige et la glace du Colle Gnifetti commencent à décroître par suite des règlementations adoptées en Europe pour limiter les émissions de polluants.<br />Avant 1875, les concentrations de HAP étaient très basses: les concentrations observées dans la glace datant d'avant les années 1750 représentent très probablement le niveau de bruit de fond de ces composés. Les concentrations cumulées des HAP au cours de la décennie 1945-1955 sont supérieures d'un facteur dix aux valeurs de bruit de fond, alors que les concentrations cumulées de HAP* sont environ 40 à 50 fois plus élevées. A partir des années 1900, les concentrations de HAP augmentent de façon très importante, atteignant un maximum vers 1920. Pendant les années 1920, après la première guerre mondiale, la récession économique en Europe conduit à une chute des activités industrielles. A partir du milieu des années 1930, les concentrations de HAP doublent rapidement, atteignant un maximum pendant les années 1940. La concentration cumulée des HAP* les plus lourds décroit ensuite d'un facteur cinq de 1950 à 1975 alors que la concentration cumulée des HAP décroit d'un facteur deux. De 1975 à 2003, la concentration totale des HAP augmente à nouveau, approchant les valeurs des années 1910. De manière globale, les variations temporelles observées pour les HAP sont fortement corrélées aux variations des émissions anthropiques. Cependant, les variations détaillées sont difficiles à interpréter et pourraient être influencées par divers paramètres.<br />Le Plutonium est présent dans l'environnement par suite des essais nucléaires atmosphériques des années 1960, de la production des armes nucléaires et des rejets par l'industrie nucléaire au cours des 50 dernières années. Le profil de variations du Plutonium dans la neige et la glace du Colle Gnifetti met en évidence les trois périodes principales d'essais nucléaires atmosphériques.<br />Le rapport isotopique 206Pb/207Pb est compris entre 1.18 et 1.20 pour la glace datant d'avant 1700, en accord avec la composition des roches locale. Bien que les retombées de Plomb au Colle Gnifetti après les années 1900 soient presque entièrement dues à des apports anthropiques, on n'observe pas de variations importantes du rapport isotopique jusqu'en 1975. Ceci est lié au fait que la composition isotopique moyenne du Plomb dans l'essence et le pétrole utilisés était très semblable à la composition isotopique des roches et des sols locaux. Après 1975, on observe une décroissance brutale et forte du rapport isotopique 206Pb/207Pb, jusqu'à des valeurs proches de 1.11 en 1979-1980. Cette décroissance brutale est liée à une expérience réalisée entre 1975 et 1980 dans la région du Piémont au Nord-Ouest de l'Italie (Isotopic Lead Experiment).

Le volcanisme d'arc est connu pour ses fortes teneurs en volatiles, qui lui confèrent un degré de dangerosité élevé. L'étude des volatils majeurs C, H, O, S, présents dans les systèmes magmatiques apporte des informations importantes à la compréhension du fonctionnement des systèmes volcaniques, du point de vue chimique et physique. Ces informations sont primordiales pour la prévention du risque volcanique. Dans ce travail, nous avons déterminé de façon expérimentale les lois de solubilité des volatils majeurs, H2O, CO2 et S (SO2, H2S) présents dans les systèmes volcaniques pour trois basaltes alcalins de trois volcans italiens. L'utilisation d'un autoclave à chauffage interne, équipé d'un système de trempe rapide nous a permis de réaliser des expériences d'équilibre entre un liquide silicaté et une phase fluide en excès à haute température, et à des pressions allant jusqu'à 3000 bars. L'utilisation de méthodes courantes (FTIR, KFT, EMPA) pour l'analyse des volatils dissous dans ces verres basaltiques synthétisés, nous a permis d'obtenir des résultats à partir desquels les lois de solubilité de chacune des espèces volatiles ont été définies pour les verres basaltiques alcalins issus du Vésuve, de l'Etna et du Stromboli. L'étude expérimentale a permis de montrer l'importance des alcalins sur la solubilité de H2O à des pressions supérieures à 1000 bars, mais surtout sur la solubilité du CO2. L'introduction des lois de solubilité des volatils majeurs dans un modèle numérique, appliqué à l'Etna, permet de mieux comprendre les phénomènes de dégazage, en se référant aux données naturelles disponibles (inclusions vitreuses et chimie des gaz en sortie de conduit).

Le flux de sédiments en provenance des Alpes montre une importante augmentation à la limite Mio-Pliocène (⊥5 Ma). Cette observation, liée à l'exhumation du bassin molassique suisse depuis 5-4 Ma, a conduit à suggérer que les Alpes ont connu une exhumation et un uplift isostatique accélérés à l'échelle de l'orogène depuis cette période. Les objectifs principaux de cette thèse sont de déterminer s'il existe une hausse de l'exhumation alpine après 5 Ma, de préciser son extension spatiale et temporelle, et de passer en revue les différents facteurs potentiels (tectoniques ou climatiques) contrôlant cette dénudation. J'ai développé durant la thèse une nouvelle technique utilisant les contours isoâge associés aux relations âge-élévation pour, à partir de la mise à jour d'une base de données d'âges par traces de fission dans les Alpes Européennes occidentales, reconstruire des surfaces de refroidissement isoâge et estimer les taux d'exhumation de l'orogène entre 13,5 et 2,5 Ma. Les taux et les périodes d'exhumation obtenus pour huit zones des Alpes Occidentales présentent de fortes similarités avec la dénudation moyenne de l'orogène estimée à partir du volume de sédiments péri-alpins. Les taux d'exhumation ont plus que doublé depuis la fin du Miocène, et peuvent avoir été modulés localement par les caractéristiques des différentes unités tectoniques. J'ai ensuite recherché des corrélations entre les valeurs de taux d'exhumation à long terme, dérivées des données d'âge par traces de fission, et les paramètres de contrôle potentiels. Dans les Alpes Occidentales, les taux d'exhumation à long terme sont fortement corrélés avec les taux d'uplift rocheux présents, suggérant que les valeurs d'uplift actuelles ont peu changé récemment. J'ai aussi observé que la distribution de l'énergie sismique libérée n'est pas corrélée avec l'uplift rocheux ou l'exhumation, ce qui suggère que l'exhumation est contrôlée par rebond isostatique plutôt que par un uplift tectonique actif. L'absence de corrélation entre les taux d'exhumation et la distribution des précipitations actuelles suggère qu'elles ne sont pas représentatives d'une tendance à long terme, ou bien que des facteurs autres que le taux de précipitations contrôlent l'intensité de l'exhumation. Dans le but d'étudier davantage en détail l'histoire de l'exhumation, j'ai réalisé un échantillonnage le long de deux profils altitudinaux dans le centre du massif de l'Aar (Suisse) et à l'ouest des Alpes Lepontines (Italie). Les âges AFT et AHe obtenus se caractérisent par des pentes très élevées de la relation âge-élévation aux alentours de 8 et 4 Ma. J'ai utilisé le modèle Pecube pour prédire des âges AFT et AHe selon plusieurs dizaines de scénarios d'exhumation, et j'ai comparé les âges mesurés et prédits. Les résultats des modèles numériques ne permettent pas de rejetter l'hypothèse de deux phases de forte exhumation à 9-7 et 5-3 Ma dans le massif de l'Aar. Cependant, ce signal n'est pas détecté dans les Alpes Lepontines, et sous-réserve de l'apport d'une modélisation flexurale additionnelle, la quantité d'exhumation dans le massif de l'Aar depuis 5 Ma ne permet pas d'expliquer l'exhumation du bassin molassique suisse par rebond flexural isostatique. Au contraire, ces résultats sont de nature à conforter l'existence d'un mécanisme d'uplift rocheux additionnel tel que le détachement de manteau lithosphérique épaissi.

Le complexe anorogénique annulaire du Messum, associé à la province basaltique de l'Etendeka (Namibie), montre la coexistence de roches sous- et sur-saturées en silice. Une étude pétrologique détaillée est nécessaire pour comprendre l'évolution minéralogique de ces deux ensembles de roches. Dans le premier, l'ensemble des observations a permis de proposer une route de cristallisation mettant en jeu des lignes péritectiques et expliquant le développement de la néphéline tardivement aux dépens des phases précoces (olivine, plagioclase, clinopyroxène alumineux) et la signification intermédiaire de la pargasite. Des minéraux significatifs non encore signalés sont décrits : spinelles dans les roches basiques, wohlérite et hiortdahlite dans les syénites les plus évoluées, ainsi que des pyrochlores considérés comme des indices potentiels de la présence de matériaux à affinités carbonatitique. Les syénites à quartz apparaissent comme un ensemble composite avec plusieurs venues différemment évoluées. Les paragenèses sont plus ou moins peralcalines, avec fayalite, hédenbergite acmitique, et développement tardif de riebéckite. La chevkinite, titano-silicate rare, y est décrit en quantité relativement abondante comme un minéral magmatique. Aucun lien minéralogique entre ces deux ensembles ne peut être établi ce qui rend peut crédible l'hypothèse du passage de l'un à l'autre par contamination crustale.

Des cristaux de pyroxène zonés, avec un cœur de pigeonite et une bordure d'augite, cristallisent dans les komatiites et les basaltes lunaires. Pour comprendre leurs conditions de cristallisation, nous avons opté pour une double approche, expérimentale et analytique. Nos expériences réalisées dans le système CMAS reproduisent les cristaux de pyroxène avec des compositions chimiques et des textures comparables à celles observées dans les roches naturelles. L'étude analytique a été entreprise sur une série d'échantillons de komatiite archéenne et de basaltes lunaires. Nos résultats montrent que les textures et compositions chimiques du pyroxène dans ces komatiites sont la conséquence de conditions de cristallisation variées au sein d'une même coulée, et d'une coulée à l'autre. Les résultats de cette étude analytique couplés à un travail de modélisation, ainsi qu'une étude comparative de la géochimie de l'ensemble des komatiites mondialement recensées, arrivent à la conclusion que l'eau n'est pas nécessaire à la genèse d'une komatiite.

La marge Sud-Est Atlantique a été le siège d'une accumulation très importante de carbone organique durant les<br />derniers cycles climatiques : les teneurs y sont parmi les plus élevées du monde pour des sédiments océaniques<br />(de 5 à 18-20% à 1000 m de profondeur, de 0,5% à 8% à 3500 m). Ces accumulations sont liées à l'intense<br />activité des cellules d'upwelling associées au système du Courant du Benguela, elles-mêmes fonctions de<br />l'intensité des alizés circulant le long de la côte.<br />Une étude a été réalisée sur des carottes réparties le long de la marge, entre le Dernier Maximum Glaciaire<br />(DMG) et l'Optimum Climatique Holocène (OCH), dans le but de comprendre et contraindre les différents<br />facteurs à l'origine de cette importante sédimentation organique profonde. Les résultats acquis par différentes<br />méthodes (pyrolyse Rock-Eval, spectrométrie Infra Rouge à Transformée de Fourier, observation de lames de<br />palynofaciès...) montrent un enrichissement général du contenu organique des sédiments au DMG par rapport à<br />l'OCH. Cet enrichissement n'est pas homogène, et présente des valeurs maximales à l'aplomb des cellules<br />d'upwelling les plus actives (Lüderitz et Walvis Bay). Il existe une corrélation négative entre le pourcentage de<br />carbone organique total et celui des carbonates, due d'une part à la dilution de la matière organique par la<br />fraction minérale, et d'autre part à la dissolution des carbonates lors de la biodégradation de la matière<br />organique. La distribution de la silice biogène répond plus aux variations de facteurs externes plutôt qu'à la<br />productivité différentielle des cellules d'upwelling.<br />Les études optiques des constituants organiques ont permis l'identification de deux types de matière organique<br />amorphe : un type granulaire, floconneux, et un type gélifié. Le type gélifié est associé aux cellules les plus<br />actives (Lüderitz et Walvis Bay) et caractérisé par un processus de préservation par sulfuration naturelle, le type<br />granulaire, associé à un processus d'adsorption sur des particules argileuses, se rencontre au niveau des cellules<br />relativement moins actives.<br />Ces différents résultats mettent en évidence des modulations de l'enregistrement organique durant la transition<br />DMG/OCH, contrôlées par des processus internes et externes au système d'upwelling. Les deux paramètres<br />majeurs étant la variabilité de l'intensité de la productivité se développant dans la zone photique, et la migration<br />des dépôts lors de la transgression marine associée au réchauffement global. Les processus externes sont<br />principalement liés aux différents apports de masses d'eaux via le Nord (Courant d'Angola) et le Sud (Courant<br />des Aiguilles, Courant Antarctique Intermédiaire).<br />La détermination du potentiel pétrolier de ces sédiments montre que la zone de haute productivité de Lüderitz<br />peut potentiellement être à l'origine du dépôt de roches mères d'hydrocarbures parmi les plus productives au<br />monde.<br />Une comparaison avec un cycle de même nature mais plus ancien (Pléistocène) a été faite après l'étude d'une<br />carotte du leg ODP 175-1084. Les résultats acquis, complétés par des données sur les biomarqueurs, nous ont<br />permis de supposer un type de fonctionnement très différent de celui mis en évidence au Quaternaire terminal.<br />Celui-ci est associé au rôle prépondérant des apports détritiques dans la sédimentation organique et inorganique sur le site de Lüderitz au Pléistocène basal, ainsi qu'à l'existence d'un changement climatique majeur, caractérisé par un pic de productivité associé à des organismes siliceux (diatomées) puis carbonaté (coccolithes).

L'importance de la matière organique dans les milieux aquatiques naturels est évaluée et modélisée de différentes manières, depuis le milieu océanique côtier aux rejets urbains en eau douce.

Les roches plutoniques/volcaniques acides (SiO2 > 60 pd%) représentent un ensemble magmatique volumétriquement important sur les continents émergés mais mineur lorsque comparé aux basaltes des rides médiocéaniques (MORB pour Mid Ocean Ridge Basalt) qui tapissent l'essentiel du fond des océans et donc à peu près 60-70% de la surface du globe terrestre. Leur variabilité chimique en éléments majeurs est cependant grande, notamment au travers du rapport aluminium/alcalins, contrastant en cela avec la monotonie affichée par la plupart des MORBs pour lesquels les discriminations pétrogénétiques demandent un recours presque systématique à la géochimie d'éléments traces ou à la géochime isotopique. A première vue cette variabilité des termes siliciques peut paraître surprenante dans la mesure où la plupart des granites sont généralement perçus ou vendus comme les produits ultimes de la différentiation des magmas basaltiques et, à ce titre, on devrait s'attendre à ce que la faible dispersion géochimique des magmas parents, tout au moins en ce qui concerne les éléments majeurs, soit léguée au magma fils, le granite. Ce concept fondateur de la pétrologie magmatique a reçu une base expérimentale solide grâce aux travaux de Norman Lévi Bowen qui est à la pétrologie magmatique ce que Charles Darwin est à la théorie de l'évolution des espèces en biologie. N.L. Bowen a, en effet, le premier proposé un modèle d'évolution cohérent pour la plupart des roches magmatiques reposant à la foi sur les lois de la physique moderne et sur l'observation rigoureuse des phénomènes naturels. L'avènement de cette théorie moderne est remarquablement retracé dans l'ouvrage de Edward Young, dont la lecture est très fortement recommandée à tout jeune chercheur en pétrologie, mais également aux moins jeunes qui pourraient avoir oublié certains aspects historiques, notamment en France où les opposants au modèle magmatique ont sévi au plus haut niveau jusque tard dans le vingtième siècle. La clef de voûte de cette théorie est que la différentiation des magmas basaltiques se fait par cristallisation fractionnée dont l'effet est d'enlever progressivement les éléments réfractaires, le Fe, Mg, Al, Ti et le Ca, du bain silicaté résiduel au profit des constituants plus légers c'est à dire les alcalins et la silice, selon une séquence d'apparition ou de cristallisation des minéraux principaux rigoureusement ordonnée. Tout magma mafique se doit ainsi de terminer son parcours dans le fameux diagramme ternaire Quartz-Nepheline-Kalsilite ou Petrogeny Residua System, par décantation progressive de ses constituants réfractaires. Selon le caractère alcalin plus ou moins marqué du magma parent basaltique, la ligne d'arrivée est franchie soit dans le domaine saturé en quartz ou silice, celui qui nous intéresse ici, soit dans le domaine sous-saturé, dont le minimum ternaire est représenté dans la nature par les phonolites, domaine qui ne sera que peu abordé dans ce mémoire. Les études pétrologiques et géochimiques ont montré cependant depuis longtemps qu'il existe un certain nombre de roches magmatiques qui n'obéissent pas aveuglément à ce schéma général.

En Asie centro-orientale (Xinjiang nord), l'orogène paléozoïque du Tianshan sépare les blocs du Tarim et du Junggar. Trois unités y sont distinguées : le Tianshan sud, constitué de nappes gneissiques et ophiolitiques siluriennes ; le Tianshan central, caractérisé par un arc volcanique ordovicien et des flyschs siluriens sur un socle protérozoïque ; le Tianshan nord, représenté par un arc volcanique calco-alcalin dévono-carbonifère.<br />L'étude structurale du Tianshan centro-occidental et de la bordure orientale du Junggar a permis de préciser la chronologie et la cinématique des déformations responsables de la structuration paléozoïque controversée de cette région. A part une phase de déformation anté-sinienne D1 reconnue dans le socle protérozoïque des Tianshan sud et central, trois déformations ont été distinguées. La première, D2, à vergence nord, est considérée comme contemporaine de la mise en place des ophiolites de Mishigou au nord du Tianshan central et des ophiolites de Kumux dans le Tianshan sud. L'âge de D2, compris entre le Dévonien moyen et le Dévonien supérieur, est contraint par les âges (Dévonien inférieur) des mélanges et par la discordance du Carbonifère inférieur. Une déformation D3, d'âge Carbonifère moyen-supérieur, est divisée en deux stades : le premier, à vergence sud, est observée le long de la limite entre le Junggar et le bloc Sibérie ; le second, à vergence nord est responsable du développement de plis et de chevauchements dans l'unité du Tianshan nord. Elle serait contemporaine de l'accrétion du bloc du Junggar avec l'arc du Tianshan nord. Enfin, une phase décrochante D4 a affecté tout le pourtour du bassin du Junggar entre 290 et 245 Ma. Dextre dans tout le Tianshan, elle est globalement senestre dans l'Altay chinois et accommode les rotations relatives des blocs du Junggar, du Tarim et de l'Eurasie. <br />En conclusion, les nouvelles données structurales et géochimiques exposées dans ce travail sont synthétisées dans un modèle géodynamique retraçant l'histoire de cette région de l'Asie entre le Cambrien et le Permien, marquée par l'accrétion successive des blocs continentaux et des arcs impliqués.

Les magmas terrestres présentent un large spectre de conditions redox qui reflète de nombreux processus prenant place depuis la genèse jusque la solidification de ces magmas. Les états d'oxydation du fer dans les magmas sont utilisés comme témoins de ces conditions redox usuellement reliées à la fugacité d'oxygène (fO2). Pour améliorer l'interprétation des signatures redox des magmas, nous avons développé des aspects théoriques et expérimentaux appliqués au comportement du fer dans les liquides silicatés :<br />1- Modélisation des équilibres redox dans les liquides silicatés :<br />Ø Analyse de la base de données bibliographique <br />Ø Etude expérimentale et extension de la base de données vers des systèmes hydratés et oxydés<br />Ø Modélisation des propriétés thermodynamiques du fer ferreux et ferrique <br />En retombés pratiques, le modèle thermodynamique que nous proposons peut être utilisé directement à partir d'assemblages naturels verre-magnétite comme géothermomètre ou géobaromètre à oxygène. Aussi, les équilibres Fe3+/Fe2+ peuvent être calculés pour une large gamme de compositions et de conditions. Des applications mettant en évidence la précision de la méthode sont exposées.<br />2- Cinétiques d'oxydation-reduction du fer dans les liquides silicatés hydratés :<br />Ø Etudes expérimentales<br />Ø Modélisation<br />Différents mécanismes redox sont mis en évidence. Il en ressort que la mobilité d'espèces volatiles telles que H2 ne semble pas un facteur exerçant un contrôle significatif sur l'évolution redox d'un magma transitant dans la croûte. Des équilibres redox internes tels que les équilibres magnétite-liquide semblent être les facteurs prédominants. En revanche, en régime de percolation d'un basalte hydraté dans une péridotite, des échanges redox d'H2 conduisent à une oxydation significative du magma pouvant expliquer le caractère oxydé des laves d'arc.