In der vorliegenden Arbeit werden verschiedene Methoden zur Bestimmung von Sintertemperaturen für Brennstoffaschen vorgestellt und verglichen, mit dem Ziel die Agglomerationsneigung von Aschen zu charakterisieren. Es wurden Untersuchungen an drei ausgewählten Kohleaschen unter inerten, oxidierenden und reduzierenden Bedingungen durchgeführt. Die Methoden Erhitzungsmikroskopie (ASV), Hochtemperatur-Röntgendiffraktometrie (HT-RDA), Thermogravimetrische Differenz-kalorimetrie (TG-DSC), Thermodynamische Gleichgewichtsberechnungen (GGW), Elektrochemische Impedanzspektroskopie (EIS), Untersuchung der Schereigenschaften (SV) und die Bestimmung der Kaltdruckfestigkeit (KDF) wurden angewendet. Die Kombination der Untersuchungen ließ eine umfangreiche analytische Charakterisierung der Sintervorgänge zu. Unter der Berücksichtigung einer guten Vergleichbarkeit hinsichtlich der ermittelten Sintertemperaturen, stellt die EIS eine Alternative zur etablierten aber zeitaufwändigen Bestimmung der KDF dar. In Abhängigkeit von der Aschezusammensetzung, der Korngröße und der Gasatmosphäre, ist bereits ab einer Temperatur von 650 °C eine Agglomeration von Aschepartikeln möglich.

Auf der Basis experimenteller Untersuchungen im Labor- und Technikummaßstab wurden Verfahren konzipiert, nach denen Holzhackschnitzel ohne Einsatz synthetischer Leime zu Pressformkörpern hoher Qualität verarbeitet werden können, für die es ein Nutzungspotenzial als Werk- bzw. Baustoff gibt. Wichtiger Bestandteil der neuen Verfahren sind die Zerfaserung der Hackschnitzel mit Hilfe eines Doppelschneckenzerfaserers, die Modifizierung der Holzfasern mit Weichbraunkohle und/oder Löschkalk sowie mit Kraftwerksasche und die Verpressung der modifizierten Holzfasern mit hohen oder niedrigen Pressdrücken. Als eine Schlüsselmaßnahme für die Realisierung gewünschter Produktqualitäten erwies sich die hydromechanische Aktivierung aller beteiligten Rohstoffe. Neben der Ermittlung optimaler Verfahrensparameter wurden umfangreiche Untersuchungen zur Charakterisierung bauphysikalischer Eigenschaften der Produkte durchgeführt. Um Einsatzchancen abzuschätzen, wurde eine Schätzung der Herstellungskosten vorgenommen.

Die vorliegende Arbeit zeigt die Untersuchung des Einflusses mineralischer Braunkohlebestandteile auf die Ansatzbildung an Wärmeübertrageroberflächen. Unter Ansatzbildung in braunkohlebefeuerten Dampferzeugern werden die Bildung und Ablagerung von Feststoffen in rauchgasbeaufschlagten Bereichen der Brennkammer und der Elektrofilter verstanden. Hierzu wurde auf Basis von thermodynamischen Modellrechnungen ein Prognosemodell entwickelt, mit dessen Hilfe das Ansatzbildungsverhalten von Braunkohlen aus dem rheinischen Revier vergleichbar und bewertbar gemacht werden kann. Über die Ermittlung reaktiver und nichtreaktiver Aschebestandteile werden Nicht-Gleichgewichtszustände erfasst. Darüber hinaus wird die Güte der entwickelten thermochemischen Prognosemodelle anhand betrieblicher und experimenteller Erfahrungen bewertet. Darauf basierend werden Grenzen und Möglichkeiten der rechnerischen Methoden zur Vorhersage des Ansatzbildungsverhaltens ermittelt.

Arsenic (As) contaminated groundwater has been a major concern due to the negative impacts to exposed people. This research was conducted to assess and compare the removal efficiency of As from groundwater by laterite, sand, and ash. The experiment was carried out in 14 days in a household scale in Son Dong commune, Hoai Duc district, Ha Noi. Groundwater was pumped directly from a well and flowed through 20 cm (diameter) x 80 cm (length) columns. The initial As concentration in groundwater was 526 μg/L decreasing to an average of 189, 192 and 154 μg/L after being filtrated using sand, ash, and laterite, respectively. Average removal efficiency of sand, ash and laterite during the experiment was 63.3, 63.9, and 70.5%, respectively. Laterite had higher As removal efficiency may be due to higher content of goethite and kaolinite in this sorbent which resulted in better adsorption of As. The concentrations of As in the outflow water were higher than the allowable limit set by the national technical regulation on drinking water quality (QCVN 01:2009/BYT). Therefore, it requires higher volume of sorbents or additional treatment technologies for removal of As from groundwater. / Ô nhiễm asen (As) trong nước ngầm hiện nay là một vấn đề cấp bách đối với xã hội bởi những rủi ro tiềm ẩn với sức khoẻ con người. Nghiên cứu được thực hiện nhằm đánh giá và so sánh khả năng hấp phụ As trong nước ngầm của đá ong, cát và tro. Thí nghiệm được tiến hành trong vòng 14 ngày đặt tại một hộ gia đình có nguồn nước ngầm bị ô nhiễm As thuộc xã Sơn Đồng, huyện Hoài Đức, Hà Nội. Nước ngầm được bơm từ giếng và chảy qua các cột đựng vật liệu có đường kính và chiều dài lần lượt là 20 cm và 80 cm. Nồng độ As ban đầu là 526 μg/L đã giảm xuống còn 189, 192 và 154 μg/L sau khi lọc bằng cát, tro và đá ong. Hiệu suất xử lý As trung bình của cát, tro và đá ong lần lượt là 63,3, 63,9 và 70,5 μg/L. Đá ong xử lý As tốt hơn có thể do hàm lượng goethit và kaolinit cao hơn trong vật liệu hấp phụ này dẫn đến khả năng hấp phụ As tốt hơn. Tuy nhiên hàm lượng As trong nước đầu ra vẫn chưa đạt quy chuẩn cho nước uống (QCVN 01:2009/BYT). Do đó, cần tăng thêm lượng vật liệu hoặc kết hợp với các phương pháp khác để xử lý As hiệu quả hơn.

Auf der Basis experimenteller Untersuchungen im Labor- und Technikummaßstab wurden Verfahren konzipiert, nach denen Holzhackschnitzel ohne Einsatz synthetischer Leime zu Pressformkörpern hoher Qualität verarbeitet werden können, für die es ein Nutzungspotenzial als Werk- bzw. Baustoff gibt. Wichtiger Bestandteil der neuen Verfahren sind die Zerfaserung der Hackschnitzel mit Hilfe eines Doppelschneckenzerfaserers, die Modifizierung der Holzfasern mit Weichbraunkohle und/oder Löschkalk sowie mit Kraftwerksasche und die Verpressung der modifizierten Holzfasern mit hohen oder niedrigen Pressdrücken. Als eine Schlüsselmaßnahme für die Realisierung gewünschter Produktqualitäten erwies sich die hydromechanische Aktivierung aller beteiligten Rohstoffe. Neben der Ermittlung optimaler Verfahrensparameter wurden umfangreiche Untersuchungen zur Charakterisierung bauphysikalischer Eigenschaften der Produkte durchgeführt. Um Einsatzchancen abzuschätzen, wurde eine Schätzung der Herstellungskosten vorgenommen.

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Kernthema der Dissertation ist die Weiterentwicklung von Kohle-Online-Messtechniken zur kontinuierlichen Bestimmung, das Brennstoffverhalten in Kraftwerkskesseln beeinflussender anorganischer Kohleinhaltsstoffe im Rheinischen Braunkohlerevier, die geologisch bedingt, natürlichen Schwankungen unterliegen. Im Rahmen dieses Vorhabens wurden die Gammastrahlenabsorptionsverfahren zur Aschegehaltsbestimmung und die Prompte-Gamma-Neutronen-Aktivierungs-Analyse (PGNAA) zur Multielement-Analyse als innovative Messmethoden zur Analyse des gesamten Kohlestroms auf Förderbandanlagen identifiziert, deren Eignung im Rahmen von Voruntersuchungen bestätigt, betrieblich eingeführt und unter Praxisbedingungen optimiert. Dabei wurde die Wechselwirkung zwischen Gamma- und Neutronenstrahlung unterschiedlicher Energien mit Braunkohlen und Fördergurten unterschiedlicher Eigenschaften sowie Einflüsse variierender homogener und inhomogener Elementzusammensetzungen bei verschiedenen Messsystemanordnungen und Förderleistungen auf die Messergebnisse systematisch erfasst und für die Versuchsanlagen in der betrieblichen Praxis umgesetzt. Die Gamma-Absorptionsmethode ist im betrieblichen Einsatz, die Erprobung der PGNAA-Prototypanlage steht bevor.

Kernthema der Dissertation ist die Weiterentwicklung von Kohle-Online-Messtechniken zur kontinuierlichen Bestimmung, das Brennstoffverhalten in Kraftwerkskesseln beeinflussender anorganischer Kohleinhaltsstoffe im Rheinischen Braunkohlerevier, die geologisch bedingt, natürlichen Schwankungen unterliegen. Im Rahmen dieses Vorhabens wurden die Gammastrahlenabsorptionsverfahren zur Aschegehaltsbestimmung und die Prompte-Gamma-Neutronen-Aktivierungs-Analyse (PGNAA) zur Multielement-Analyse als innovative Messmethoden zur Analyse des gesamten Kohlestroms auf Förderbandanlagen identifiziert, deren Eignung im Rahmen von Voruntersuchungen bestätigt, betrieblich eingeführt und unter Praxisbedingungen optimiert. Dabei wurde die Wechselwirkung zwischen Gamma- und Neutronenstrahlung unterschiedlicher Energien mit Braunkohlen und Fördergurten unterschiedlicher Eigenschaften sowie Einflüsse variierender homogener und inhomogener Elementzusammensetzungen bei verschiedenen Messsystemanordnungen und Förderleistungen auf die Messergebnisse systematisch erfasst und für die Versuchsanlagen in der betrieblichen Praxis umgesetzt. Die Gamma-Absorptionsmethode ist im betrieblichen Einsatz, die Erprobung der PGNAA-Prototypanlage steht bevor.:1 Hintergrund und Motivation 5 1.1 Belagsbildungen bei der Verbrennung von Braunkohlen in Dampferzeugern 5 1.2 Bildungsbedingungen von Schmelzphasen in Mehrstoffsystemen 6 1.3 Methoden zur Bewertung des Ansatzbildungspotenzials 9 1.4 Geologie des Rheinischen Braunkohlenreviers 9 1.4.1 Tektonische Vorgeschichte der Niederrheinischen Bucht 9 1.4.2 Stratigrafischer und lithologischer Überblick des Rheinischen Braunkohlenreviers 11 1.5 Lagerstätten des Rheinischen Braunkohlenreviers 14 1.5.1 Tagebau Garzweiler 14 1.5.2 Tagebau Hambach 15 1.5.3 Tagebau Inden 16 1.6 Kohlesortenkonzept des Rheinischen Braunkohlenreviers 17 2 Ziel der Arbeit 21 3 Stand von Wissenschaft und Kohle-Online-Messtechnik 22 3.1 Röntgenfluoreszenzanalyse (RFA) 22 3.2 Laser-induzierte-Plasma-Spektroskopie (LIPS) 23 3.3 Gammastrahlenabsorption 24 3.4 Prompte-Gamma-Neutronen-Aktivierungsanalyse 28 3.5 Eingesetzte Messtechniken im Rheinischen Revier 30 4 Anforderungen an Kohle-Online-Messtechniken 31 4.1 Revierweite Anforderungen an Kohle-Online-Messtechniken 31 4.2 Anforderungen an Kohle-Online-Messtechniken zur Aschegehaltsbestimmung 31 4.3 Standortspezifische Anforderungen an Kohle-Online-Messtechniken 32 5 Arbeits- und Versuchsprogramm 33 5.1 Radiometrische Aschegehaltsbestimmung mittels Gammastrahlenabsorption 33 5.2 Prompte Gamma-Neutronen-Aktivierungsanalyse (PGNAA) 36 6 Versuchsergebnisse und Diskussion 41 6.1 Radiometrische Aschegehaltsbestimmung mittels Gammastrahlenabsorption 41 6.1.1 Vorversuche mit einer Americiumquelle (Am-241) am Teilstrom (Firma Berthold) 41 6.1.2 Gammastrahlenabsorption eines stahlarmierten Fördergurts 46 6.1.3 Anlagengeometrie der betrieblichen Versuchsanlagen 57 6.1.4 Vollständige Erfassung der Bandbelegung (Detektorgeometrie) 59 6.1.5 Auswirkungen der Elementverteilungen auf die Gammastrahlenabsorption 60 6.1.6 Fehlerbetrachtungen der Gammastrahlenabsorption und Optimierungsansätze 66 6.1.7 Probennahme-Techniken für Referenzwerte der Kalibrierung 68 6.1.8 Anlagen-Kalibrierung für unterschiedliche Aschegehalte 75 6.1.9 Anlagen-Kalibrierung bei unterschiedlichen Förderleistungen 76 6.1.10 Langzeitversuche zu Lagerstättendaten und weiteren Analysetechniken 77 6.1.11 Zusammenfassung der Ergebnisse 81 6.2 Prompte Gamma-Neutronen-Aktivierungsanalyse (PGNAA) 83 6.2.1 Testmessungen mittels MEDINA-Anlage am Forschungszentrum Jülich (FZJ) 83 6.2.2 Simulationsrechnungen für heterogen verteilte Sandfrachten am FZJ 95 6.2.3 Testmessungen mittels Coalscan-Anlage bei der Firma Scantech (Australien) 99 6.2.4 Zusammenfassung der Ergebnisse 105 7 Schlussfolgerungen und Fazit 106 7.1 Radiometrische Aschegehaltsbestimmung mittels Gammastrahlenabsorption 106 7.2 Prompte Gamma-Neutronen-Aktivierungsanalyse (PGNAA) 107 8 Ausblick 108 8.1 Radiometrische Aschegehaltsbestimmung mittels Gammastrahlenabsorption 108 8.2 Prompte Gamma-Neutronen-Aktivierungsanalyse (PGNAA) 109 9 Abbildungsverzeichnis 111 10 Tabellenverzeichnis 118 11 Abkürzungsverzeichnis 120 12 Literaturverzeichnis 123 13 Anhang 126