AbstractAtmospheric dust is a major component of the Earth System. The optical properties of dust and their roles in cloud nucleation processes have a major impact on Earth’s radiative budget and hydrological cycle. Dusts also take part in many biogeochemical cycles in surface waters of the oceans and on land through their capacity to supply key micronutrients (e.g. Fe, P) sustaining primary production. The aim of this thesis is to improve the understanding of dust cycle by creating new and innovative methods allowing to trace the source regions of dust and quantify their respective contributions. We developed a chromatographic method to isolate and analyze six isotopic systems (i.e. Pb, Nd, Sr, Zn, Cu, Fe) widely used to trace dust source areas. We optimized a new method for single, low-mass dust samples and, in doing so, we observed that the usual rock reference materials (RM) used to calibrate isotopic analysis were not representative of dust. In fact, there is little to no RM for dust and therefore, we set out to characterize precisely the isotopic signatures of two new dust reference materials, ATD and BCR-723. The latter two are representative of natural-like and urban-like dust that we propose now as new standards for atmospheric dust studies. We also investigated dust deposition, along a 250-km transect from the NE Antarctic coastline to the Princess Elisabeth Station area. Using dust samples collected from Sigma-2 passive samplers or isolated from snow samples, we determined the morphology, size distribution and chemical composition of the dust samples at the particle-scale using an automated Scanning Electron Microscope coupled to Energy Dispersive Spectroscopy (SEM-EDS). More than 5500 particles were analysed and the results showed that the grain-size distribution was <5 μm. We also observe difference in mineralogy at the coast compared to the inland section of our transect: dominance of quartz and aluminosilicates at the coast and of Fe-Mg silicates near the Sør Rondane. Based on this discrepancy, we interpret the ‘coastal’ dust samples to come from distal source while Fe-Mg silicate rich samples were hypothesized to originate from the nearby Sør Rondane range. To trace the source of those dust samples, we analysed their REE content and developed a whole new statistical approach to trace and quantify their source(s). The idea is to correlate systematically the REE pattern of those samples with, not only, PSA REE pattern from distal and local rocks but also with all their possible mixing combinations. To do so, we used the correlation coefficient (R), Akaike and Bayesian Information Criterion (AIC-BIC) to determine whether a dust sample traces a single or a mixture of multiple PSAs. Using this numerical method, we determined that local inputs of dust from the Sør Rondane mountains dominate the inland-most section of the 250-km transect. In contrast, coastal sampling sites (up to 50 km inland) are influenced by dust coming from Puna-Altiplano, Patagonia and Southern Africa. As such, this work presents the first unambiguous geochemical evidence that Southern African dust reach North East Antarctic coast. Finally, we also revisited the REE-dataset measured in EPICA Dome-C (EDC, Gabrielli et al. [Quaternary Science Reviews 29 (2010) 265-273]) and EPICA Dronning Maud Land (EDML, Wegner et al. [Climate of the Past 8 (2012) 135-147]) ice cores in order to reconstruct the dust provenance over the last glacial-interglacial interval. Our results showed that,during the Last Glacial Maximum (before 18 kyr BP), dust in both ice cores was predominantly coming from New-Zealand (NZ) with secondary inputs from South-Central Western Argentina (S-CWA) and Patagonia. The glacial-interglacial transition (18-11.6 kyr BP) saw the decline of NZ and S-CWA inputs and the increase of contributions from Patagonia, Southern Africa and Puna Altiplano. The Holocene (after 11.7 kyr BP) is marked by dust inputs coming from Patagonia, Southern Africa and Puna Altiplano while NZ stabilized to a secondary level and S-CWA ceased to supply dust. We demonstrated that variations and relative contributions recorded in ice cores are all related to important climatic changes in source regions having an impact on their capacity to supply dust. Our REE statistical approach provide an unprecedented way to identify and quantify the dust source regions in Antarctic ice core and in doing shed new light of those ‘iconic’ archives of Earth’s climate and atmospheric circulation. / RésuméLes particules atmosphériques (PA) sont un composant majeur du système Terre. Leurs propriétés optiques ainsi que leur rôle au sein des processus de nucléation des nuages ont des impacts majeurs sur le budget radiatif et hydrologique de la terre. Les PA interviennent aussi dans de nombreux cycles biogéochimiques à la surface des océans ou sur terre grâce à leur capacité à fournir des nutriments clés (e.g. Fe, P) soutenant la production primaire. Le but de ce doctorat est d’améliorer la compréhension du cycle des PA en créant de nouvelles méthodes innovatrices permettant de tracer leurs origines et quantifier leurs contributions. Nous avons développé une nouvelle méthode chromatographique optimisée pour les PA afin d’analyser six systèmes isotopiques (i.e. Pb, Nd, Sr, Zn, Cu, Fe) largement utilisés pour tracer l’origine des PA. Afin de combler un manque crucial en terme de matériaux de référence (MR), nous avons quantifié deux nouveaux MR de PA, ATD et BCR-723 (représentatifs des milieux naturels et urbains) et nous les proposons pour toutes les futures études géochimiques de PA. Nous avons aussi étudié les dépositions atmosphériques le long d’un ‘transect’ de 250 km depuis la côte Antarctique jusqu’à la station Belge Princesse Elisabeth. Premièrement, nous avons réalisé des analyses morphologiques et chimiques à l’échelle de la particule à l’aide d’un Microscope Electronique à Balayage à dispersion d’énergie (MEB-EDS). Les analyses ont montré une distribution granulométrique <5 μm ainsi qu’une variation de composition chimique (i.e. minéralogie) depuis la côte jusqu’aux Sør Rondane. Deuxièmement, afin de mieux identifier l’origine de ces PA, nous avons analysé les terres rares (REE) et développé dans son intégralité une nouvelle approche statistique permettant d’identifier les sources ainsi que leurs contributions relatives. Grâce à cela, nous avons déterminé que les échantillons à la côte proviennent du Puna-Altiplano, de Patagonie et du Sud de l’Afrique (SAF). C’est la première fois que des apports du SAF sont formellement identifiés en Antarctique. Finalement, nous avons revisité les data-set de REE des carottes de glace du projet EPICA (EDC et EDML) afin de reconstruire les apports de PA durant la dernière transition glacière/interglaciaire. Nos résultats ont montré que durant la dernière période glaciaire les PA proviennent principalement de Nouvelle-Zélande (NZ) avec des apports secondaires provenant de la partie Sud du centre de l’Ouest Argentin ainsi que de Patagonie. Une transition est marquée entre 18 et 11.6 ka BP jusqu’à un équilibre dès l’Holocène (après 11.7 ka BP) marqué par des apports de sources variées venant de Patagonie, SAF, Puna-Altiplano et NZ. Nous avons aussi démontré que les variations des contributions relatives de sources enregistrées dans les carottes de glaces sont toutes en relation avec des changements climatiques importants au niveau des régions sources impactant leur capacité à générer des PA. Notre approche statistique exploitant les REE apporte une méthode sans précédent pour identifier et quantifier les sources de PA des carottes de glace d’Antarctique et ouvre de nouvelles opportunités sur ces archives du climat et de la circulation atmosphérique de la Terre. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

Les poussières atmosphériques naturelles jouent un rôle complexe dans le système climatique global étant à la fois un facteur affectant le climat et variant en fonction de ce dernier. Notre compréhension des différentes interactions entre les poussières atmosphériques et le climat est limitée par l’importante variabilité spatiale et temporelle des celles-ci. À l’aide de tourbières ombrotrophes, la variabilité spatiale et temporelle des dépôts de poussières atmosphériques holocènes au Québec boréal fut caractérisée en lien avec les fluctuations climatiques. Les flux de poussières atmosphériques furent reconstruits à l’aide des concentrations en terres rares. Les isotopes du Nd et Pb en combinaison avec les terres rares ont été utilisés afin de déterminer la source des particules déposées dans les tourbières. Afin d’évaluer les liens entre les flux de poussières et la variabilité climatique, les changements temporels dans les flux de poussières et l’isotopie du Nd furent comparés à la taille des particules déposée et des reconstitutions écohydrologiques basées sur l’analyse des macrorestes végétaux et des thécamoebiens. Dans les deux premiers volets de l’étude, les flux de poussières atmosphériques furent reconstruits dans deux tourbières de la Côte-Nord alors que les particules déposées dans celles-ci furent caractérisées à l’aide des concentrations des terres rares (REE), des isotopes du néodyme et du plomb ainsi que la granulométrie. Les deux profils présentent des valeurs de Nd similaires, ce qui s’explique soit par une source commune des poussières atmosphériques ou encore des sources distinctes, mais possédant des valeurs de Nd similaires dans les deux régions. Les deux sites étudiés montrent des tendances différentes dans les flux de poussières. La tourbière IDH montre peu de variations dans les flux de poussières, ce qui s’explique en partie par l’emplacement du site d’étude, qui prévient les apports de poussières atmosphérique. La tourbière Baie quant à elle, montre deux périodes de flux de poussières plus élevés soit 1700-1000 et 650-100 cal a BP correspondant avec des périodes de refroidissement du climat documentées. Les REE, le Nd et les tailles de particules suggèrent qu’au cours des 2000 dernières années, la tourbières de Baie a reçu une proportion accrue de poussières atmosphériques provenant de sources locales. Ces deux périodes ont été identifiées comme des épisodes d’instabilité climatique en réponse à une instabilité hydroclimatique régionale et une plus grande variabilité des températures (principalement contrôlée par l’activité solaire). Un changement du régime des vents dans la région a aussi probablement influencé ces les variations observées. Dans le troisième chapitre, les mêmes analyses furent réalisées sur des carottes de tourbe d’une tourbières de la Baie James, La Grande 2 (LG2). Des apports accrus de poussières furent observés lors de différentes période : 4000 à 3000, 2600 à 2000, 1600 à 1000, 800 à 650 cal a BP et de 1960 à 1990AD. Au moins trois sources distinctes constituent les apports de poussières dans le temps: les sédiments marins à la base de la tourbières, la moraine de Sakami, deux sources locales, ainsi qu’une source probablement plus régionale dont l’origine est non-identifiée. La période allant de 7000 à 4100 cal a BP montre des valeurs près des sources locales (Nd : -36 à -29). Une augmentation graduelle des valeurs de Nd à partir de 4100 cal a BP suggère une diminution des apports locaux de poussière à la faveur d’une source non identifiée. La majorité des périodes d’apports accrus de poussières identifiées correspondent à des périodes documentées comme étant froides et sèches probablement lié à des intrusions de masses d’air arctiques. La présence de certains de ces pics de poussières lors de minimums solaires suggère que la variabilité solaire joue aussi un rôle dans la variabilité climatique de la région. / Mineral dust plays an important role in the global climate system having effects on the radiation budget and the chemical composition of the atmosphere. Our understanding of the exact role of dust in the Earth’s climate system is still poorly constrained mostly due to a lack of data reflecting the high spatial and temporal variability of dust. Using peat bogs, spatial and temporal variability of Holocene dust deposition in boreal Quebec was investigated in relation to climate fluctuations. Dust fluxes were reconstructed using rare earth elements (REE) concentrations in bulk peat, while Nd and Pb isotopes in combination with REE were used to identify the source of dust particles deposited into these bogs. In order to evaluate the relationship between dust fluxes and climate variability, temporal changes in dust flux, and Nd isotopes were compared to dust grain size and ecohydrological reconstructions derived from testate amoebae and plant macrofossils. In two peat bogs from the North Shore region of the St. Lawrence Estuary (Baie bog) and Gulf (IDH bog), atmospheric dust fluxes were reconstructed using REE concentration while the geochemical composition of deposited dust was characterized using Nd and Pb isotopes combined with REE and grain size. Both peat bogs present similar Nd values, which suggests either a common source or sources with similar signatures in both regions. In terms of dust flux, the two study sites display distinct tendencies. IDH bog show few variations in dust flux, which can be explained by its geographical setting, where a tree fringe and higher altitude likely partially prevent dust from reaching the peat bog. Two dust events were recorded in the Baie bog from 1750 to 1000 cal BP and 600 to 100 cal BP and correspond to documented cold periods. These two periods have been found to occur at the same time as periods of high variability in the macrofossil record (i.e. successive layers dominated by Sphagnum or Ericaceae). REE elements, Nd and grain-size distribution suggest that, over the last 2000 years, the Baie bog received more local dust. The two periods were identified as periods of increased local storminess in response to regional hydroclimatic instability and temperature variations mainly controlled by solar activity. These episodes of climatic instability could also have been caused by changes in the wind regime. The same set of analyses were performed in a third peatland located in the James Bay region, the La Grande 2 bog (LG2). Increases in dust flux were reconstructed from 4000-3000, 2600-2000, 1600-1000, 800-650 cal BP and from 1960-1990AD. The Nd values show a large variability from -37 to -12, identifying a least three sources: local marine sediment, the Sakami moraine and another unidentified source likely from a more regional origin. Between 7000 and 4100 cal BP, Nd values resemble those localsources (-36 to -29). A gradual increase in Nd signature is observed from 4100 to 1500 cal BP suggesting a decreasing influence of local sources in favor of a yet unidentified source. The occurrence of increased dust deposition during cold periods in two of the three studied bogs suggests that dust fluxes can be used as an indicator of cold and dry climatic conditions in boreal Quebec. In northeastern Canada, these cold and dry conditions are usually the results of the intrusion of Arctic air masses. The exact mechanism controlling these incursion is yet unknown, but the similar timing of solar minima and dust peaks suggest that solar irradiance may also have played a role. The fact that both Baie and LG2 sites display similar tendencies during the last 2000 years reveals that both regions were likely controlled by the same climatic processes.

Paleosols from the Bahamas and the Northern Mariana Islands (CNMI) are closely related to past atmospheric circulation and dust load. In the Bahamas the sources of insoluble residue (IR) must be allogenic because the islands consist of almost pure carbonates. The Al2O3:TiO2 ratio was used to establish the provenance of the IR of the paleosols. Comparisons of this ratio from Bahamian paleosols, North African dust, Lesser Antilles ash and North American loess reveal that the African dust is the major contributor to the IR, with a potential minor volcanic input from the Lesser Antilles. The contribution of the North American loess to the IR was not determined because of geochemical similarities with the North African dust. The study of two outcrops in Eleuthera indicate that paleosols can act as aquicludes. The Bahamian samples were collected on a roughly north-south transect in order to establish the climatic influence on paleosol properties. Even though there is a marked climatic gradient in the Bahamas, the paleosol geochemistry shows no trend that could be related to paleoclimate. While previous studies indicated that the source of insoluble residues in the soils of CNMI is carbonate dissolution, the present study shows that atmospheric deposition of ash from the Mariana arc and dust from the Asian continent may play a significant role in paleosol formation.

The content of analytical part of this thesis is the study of airborne dust samples collected in places with its higher concentration: by the Prague Ring (D0 motorway) and near the Ostrava's iron-mills. In both places, automobile transportation or industrial production are the primary sources of particulate matter emissions in the air. Received samples of PM1, PM2, PM10 a TSP filters were obtained by a standard air pollution monitoring procedure. This study examines the relationship between the magnetic parameters of the samples, their level of concentration of metals frequently present in emissions from these sources, the total mass of the dust fraction in the samples and the meteorological parameters (for Ostrava samples). The magnetic properties of the filters were investigated by magnetometric analyzes using a vibration sampling magnetometer. The concentrations of the metals were monitored by X-ray fluorescence spectrometer, the weight of parts of dust filtres was measured on laboratory scales.