Cette thèse porte sur l’étude de la croissance auto-organisée de boîtes quantiques d’In(Ga)As sur substrat de silicium visant à l’intégration monolithique d’un émetteur de lumière sur silicium à base d’un matériau semiconducteur III-V. Le développement d’un tel système se heurte à deux verrous majeurs : le premier provient d’un très fort désaccord de maille qui rend difficile l’élaboration de boîtes quantiques d’In(Ga)As sur Si présentant de bonnes qualités structurales et optiques, et le second provient de la nature électronique de l’interface entre In(Ga)As et le Si dont il est prédit qu’elle est de type II et donc peu efficace pour l’émission de lumière. L’approche que nous avons proposée consiste à insérer des BQs d’In(Ga)As dans un puits quantique de silicium dans SiO2, fabriqué sur un substrat SOI. Les effets attendus de confinement quantique dans le puits de Si favoriseraient une interface In(Ga)As/Si de type I. D’un point de vue expérimental, nous avons donc étudié l’influence de différents paramètres de croissance (température de croissance, rapport V/III, quantité d’In(Ga)As déposé, teneur en indium des boîtes quantiques …) sur le mode de croissance et sur les propriétés structurales et optiques des BQs d’In(Ga)As épitaxiées sur substrat de Si(001). Nous avons proposé une interprétation des phénomènes microscopiques qui régissent la formation des boîtes quantiques d’In(Ga)As sur Si en fonction de la teneur en indium. Nous avons aussi montré qu’il est possible de fabriquer des boîtes quantiques d’In0,4Ga0,6As sur Si ne présentant pas de défauts structuraux liés à la relaxation plastique. La luminescence attendue des boîtes quantiques n’a pas pu être obtenue, probablement en raison de deux conditions requises mais antagonistes: la fabrication de boîtes quantiques de très haute qualité structurale (possible uniquement pour de l’In(Ga)As avec une teneur en In inférieure à 50%) et un alignement de bandes à l’interface BQs In(Ga)As/Si de type I (possible théoriquement pour une teneur en In supérieure ou égale à 70%). Ce travail a permis d’enrichir la connaissance et le savoir-faire concernant l’élaboration de boîtes quantiques d’In(Ga)As sur substrat de Si(001) et l’encapsulation de ces boîtes quantiques par du silicium dans un réacteur d’épitaxie par jets moléculaires III-V. / This thesis focuses on the study of the self-organized growth of In(Ga)As quantum dots (QDs) on a silicon substrate. The purpose of this work is to pave the way for a monolithic integration of III-V semiconductor-based light emitter on silicon. One of the big challenges of this project is to overcome the high lattice mismatch between InGaAs and Si which can induce structural defects in the QDs. Another key challenge comes from the expected type II In(Ga)As/Si interface that is detrimental for efficient light emission. In order to solve the “interface type” issue, we suggested to insert the In(Ga)As QD plane inside a thin silicon layer grown on a SOI substrate. Confinement effects of the Si/SiO2 quantum well are expected to raise the X-valley of the Si conduction band above the Γ-valley, leading to a type I interface in both direct and reciprocal space. The influence of different parameters (such as the amount of deposited In(Ga)As, the growth temperature, the V/III ratio and the gallium content...) on the growth mode and on the structural and optical properties of the In(Ga)As QDs grown on Si(001) are experimentally studied. We propose an interpretation of the microscopic phenomena governing the formation of the QDs as a function of gallium content. We finally show the possibility of making In0,4Ga0,6As QDs on Si(001) substrates, these QDs being free of ‘plastic relaxation’-related structural defects. The expected luminescence from the QDs was not obtained probably due to two incompatible conditions: the first, required for growing high structural quality QDs (possible only for In(Ga)As containing less than 50% of In) and the second, essential for maintaining a type I interface band alignment (theoretically possible for an In content greater than 50%). This work is contributing to the understanding of In(Ga)As QDs growth on Si(001) substrates and to the know-how of capping such QDs with silicon inside a III-V molecular beam epitaxy reactor.

Cette thèse utilise les micro-ondes pour étudier des circuits de boîtes quantiques à base de nanotubes de carbone. Dans une première expérience, l'excitation micro-onde est appliquée directement sur une électrode du circuit pour une boîte quantique dans le régime Kondo. Nous réalisons la première caractérisation fréquence-amplitude de la conductance Kondo à biais nul. Des données préliminaires sont en accord avec la prédiction d'universalité. Nous présentons deux autres expériences, où les boîtes quantiques sont insérées dans des résonateurs micro-ondes. Les photons de la cavité sondent la résistance de relaxation de charge et l'émission de photons dans une boîte quantique couplée à des réservoirs normaux et supraconducteurs, en présence de répulsion coulombienne. Nos observations valident une modélisation en termes de réponse linéaire du circuit. Nous présentons aussi la première implémentation d'une lame séparatrice à paires de Cooper en cavité. Le régime de couplage fort est atteint, une première avec des circuits de boîtes quantiques. Nos résultats renforcent l'idée que l'électrodynamique quantique mésoscopique est une boîte à outils fructueuse, aussi bien dans le contexte du domaine du transport quantique que dans celui de l'information quantique. / This thesis uses microwaves as probe of carbon nanotube quantum dot circuits. In a first experiment, a microwave excitation is directly applied to a circuit electrode for a quantum dot in the Kondo regime. We provide the first frequency-amplitude characterisation of the Kondo zero-bias conductance. Preliminary data are consistent with predicted universal behaviour. We present two other experiments, where quantum dot circuits are embedded in microwave resonators. Cavity photons probe charge relaxation resistance and photon-emission in a quantum dot coupled to normal and superconducting reservoirs in presence of Coulomb repulsion. Our observations validate a modelling in terms of the circuit linear response. We also present the first implementation of a Cooper pair splitter in cavity. The strong coupling regime is achieved, a premiere with quantum dot circuits. Our findings support the idea, that mesoscopic quantum electrodynamics is a fruitful toolbox in the context of both fields of quantum transport and quantum information science.

Dans cette thèse, nous étudions des circuits de boîtes quantiques à base de nanotubes de carbone intégrés dans une cavité micro-onde. Cette architecture générale permet de sonder le circuit en utilisant simultanément des mesures de transport et des techniques propre au domaine de l’Electrodynamique quantique sur circuit. Les deux expériences réalisées durant cette thèse exploitent la capacité des métaux de contact à induire des corrélations de spins dans les boites quantiques. La première expérience est l’étude d’une lame s´séparatrice à paires de Cooper, initialement imaginée comme une source d’électrons intriqués. Le couplage du circuit aux photons dans la cavité permet de sonder la dynamique interne du circuit, et a permis d’observer des transitions de charge habillées par le processus de séparation des paires de Cooper. Le couplage fort entre une transition de charge dans un circuit de boîtes quantiques et des photons en cavité, a été observée pour la première fois dans ce circuit. Une nouvelle technique de fabrication a aussi été développé pour intégrer un nanotube de carbone cristallin au sein du circuit de boîtes quantiques. La pureté et l’accordabilité de cette nouvelle génération de circuit a rendu possible la seconde expérience. Cette dernière utilise deux vannes de spins non colinéaire afin de produire une interface cohérente entre le spin d’un électron dans une double boite quantique, et un photon dans une cavité. Des transitions de spins très cohérentes ont été observée, et nous donnons un modèle sur l’origine de la décohérence du spin comprenant le bruit en charge et les fluctuations des spins nucléaires. / In this thesis, we study carbon nanotubes based quantum dot circuits embedded in a microwave cavity. This general architecture allows one to simultaneously probe the circuit via quantum transport measurements and using circuit quantum electrodynamics techniques. The two experiments realized in this thesis use metallic contacts of the circuit as a resource to engineer a spin sensitive spectrum in the quantum dots. The first one is a Cooper pair splitter which was originally proposed as a source of non local entangled electrons. By using cavity photons as a probe of the circuit internal dynamics, we observed a charge transition dressed by coherent Cooper pair splitting. Strong charge-photon coupling in a quantum dot circuit was demonstrated for the first time in such a circuit. A new fabrication technique has also been developed to integrate pristine carbon nanotubes inside quantum dot circuits. The purity and tunability of this new generation of devices has made possible the realization of the second experiment. In the latter, we uses two non-collinear spin-valves to create a coherent interface between an electronic spin in a double quantum dot and a photon in a cavity. Highly coherent spin transitions have been observed. We provide a model for the decoherence based on charge noise and nuclear spin fluctuations.

L’évolution actuelle des systèmes de communications optiques est telle que la circulation d’information n’est plus exclusivement limitée par les liens longues distances transocéaniques ou par les réseaux cœurs. De nombreuses applications courtes distances comme les réseaux d’accès où les débits des systèmes amenant la fibre chez l’abonné doivent être maximisés et les connexions internes et externes des centres de données transportent un trafic de données important produit en partie par les applications de type « Big Data ». Les critères imposés par ces nouvelles architectures notamment en termes de coût et consommation énergétique doivent être pris en compte en particulier par le déploiement de nouveaux composants d’extrémités. Grâce au très fort confinement des porteurs, les lasers à boites quantiques constituent une classe d’oscillateurs présentant des caractéristiques remarquables notamment en termes de courant de seuil et de stabilité thermique. En particulier, l’application d’une perturbation optique externe permet d’exploiter les nonlinéarités optiques des boîtes quantiques pour la réalisation de convertisseurs en longueur d’onde performants ou de transmetteurs à haut-débit fonctionnant sans isolateur optique. Ce dernier point est particulièrement critique dans les réseaux courtes distances où l’utilisation de sources modulées directement reste une solution technologique importante.Ce travail de thèse réalisé sur des structures lasers à base d’Arséniure de Gallium (GaAs) et de Phosphure d’Indium (InP) montre la possibilité d’améliorer l’efficacité de conversion non-linéaire par injection optique et de générer de nombreuses dynamiques dans des oscillateurs rétroactionnés et émettant sur différents états quantiques. Par ailleurs, le déploiement massif des systèmes cohérents mais également la conception des futures horloges atomiques sur puces nécessite l’utilisation de sources optiques à faible largeur de raie et ce afin de limiter la sensibilité de la réception au bruit de phase du transmetteur et de l’oscillateur local et induire un taux d’erreur binaire important. La conception de laser à faible largeur spectrale constitue un autre objectif de ce travail thèse. Les avantages de la technologie boites quantiques ont été mis à profit pour d’atteindre une largeur spectrale de 160 kHz (100 kHz en présence de rétroaction optique) ce qui est de première importance pour les applications susmentionnées. / The recent evolution of optical communication systems is such that the transfer of massive amounts of information is no longer limited to long-distance transoceanic links or backbone networks. Numerous short-reach applications requiring high data throughputs are emerging, not only in access networks, where upgrades of the bit rate of fiber-to-the-home systems need to be anticipated, but also in data center networks where huge amounts of information may need to be exchanged between servers, in part triggered by the rise of big data applications. The new requirements in terms of cost and energy consumption set by novel short-reach applications therefore need to be considered in the design and operation of a new generation of semiconductor laser sources. Owing to the tight quantum confinement of carriers, quantum dot lasers constitute a class of oscillators exhibiting superior characteristics such as a lower operating threshold, a better thermal stability as well as larger optical nonlinearities. The investigation of quantum dot lasers operating under external perturbations allows probing such optical nonlinearities in the view of developing all-optical wavelength-converters with improved performance as well as optical feedback-resistant transmitters. This last point iseven more critical since it is expected that short-reach links making use of directly modulated sources will experience massive deployment in the near future, in contrast to conventional backbone links where the number of required optoelectronic interfaces remains relatively modest. In order to do so, the thesis reports on novel findings in GaAs- and InP-based quantum dot lasers such as improved bandwidth and conversion efficiency under optical injection and various complex dynamics with delayed quantum dot oscillators emitting on different lasing states. Last but not the least, the massive deployment of coherent systems as well as the realization of future chip-scale atomic clocks require the implementation of optical sources with narrow spectral linewidth otherwise the sensitivity to the phase noise of both transmitters and local oscillators can strongly affect the bit error rates at the receiver. This is another objective to be addressed in the thesis where the benefits of the quantum dot technology has allowed to reach a spectral linewidth as low as 160 kHz (100 kHz under optical feedback) which is of paramount importance not only regarding the aforementioned applications.

Les processus physico-chimiques se produisant au sein des nanoparticules que sont les boîtes quantiques semiconductrices (QDs) sont à l'origine d'une nouvelle classe de sondes fluorescentes trouvant des applications en catalyse, en reconnaissance moléculaire et en imagerie. Le confinement quantique des électrons aux sein de ces objets luminescents, qui donne lieu à leur structure excitonique si particulière, permet de tirer simultanément profit de leurs propriétés optiques d'absorption et d'émission dans la gamme spectrale visible, et ce, dans le but de faciliter la détection et l’identification des espèces chimiques situées dans leur environnement proche. Dans ce contexte, nous nous sommes intéressés à des QDs de 3 à 4 nm de diamètre, composées d’un alliage ternaire de cadmium, de tellure et de soufre, et fonctionnalisées par des ligands mercaptocarboxyliques. De manière à déterminer l’ensemble de leurs propriétés structurales, chimiques et optoélectroniques, nous les avons tout d’abord caractérisées à l’état de solutions colloïdales par diverses techniques expérimentales : microscopie électronique, zêta-métrie, analyse par diffusion dynamique de la lumière, spectroscopies de rayons X, d’absorption UV-visible et d’émission de fluorescence. Ceci nous a permis de déduire la composition chimique des nanocristaux, leur structure cristalline, leur taille, leur dispersion en taille, la composition chimique de leurs ligands, les énergies propres de leurs états électroniques, leur moments dipolaires de transition et leur section efficace d’absorption. Fort de ces connaissances, nous avons pu développer un modèle analytique pour calculer la susceptibilité diélectrique des QDs et extraire de cette manière leur fonction de réponse linéaire, véritable carte d’identité optoélectronique. Nous avons ensuite optimisé la conception par voie chimique d’interfaces composées de QDs et de différentes espèces moléculaires organiques, dépôts réalisés sous forme de monocouches ou de films épais sur des substrats solides plans de silicium, de verre et de fluorure de calcium fonctionnalisés par des organosilanes. Ces interfaces substrat/QDs/molécules ont alors été étudiées par spectroscopie linéaire d’absorption UV-visible et par spectroscopie optique non-linéaire de génération de fréquence-somme (SFG). La première nous a permis de déterminer la densité superficielle des QDs déposés et d’en caractériser la stabilité temporelle, et la seconde, qui combine deux lasers visible et infrarouge, d’identifier la signature vibrationnelle des ligands recouvrant les QDs. Grâce à ces échantillons, nous avons alors montré par spectroscopie SFG deux couleurs l’existence d’un couplage vibroélectronique entre les QDs et leur environnement moléculaire. En particulier, nous avons démontré que l’amplitude de vibration des modes moléculaires associés aux ligands des QDs et aux organosilanes greffés sur les substrats est maximale lorsque les QDs sont eux-mêmes stimulés par la lumière visible dans leur premier état excitonique. Cette démonstration expérimentale s’accompagne par ailleurs d’une démonstration théorique : en utilisant les diagrammes de Feynman dans l’espace des fréquences imaginaires de Matsubara, nous avons déterminé l’expression analytique de la susceptibilité non-linéaire d’ordre 2 du complexe QD/molécule. Nous avons alors vérifié que l’hypothèse d’un couplage dipolaire entre QDs et molécules menait à une modélisation de la réponse vibrationnelle SFG compatible avec les mesures expérimentales. De cette manière, l’existence d’un couplage vibroélectronique de nature dipolaire entre boîtes quantiques et molécules est attesté. / The different physico-chemical processes occurring within semiconductor quantum dots (QDs) give rise to a new class of fluorescent probes and a wide range of applications in catalysis, molecular recognition and imaging. Within these luminescent nanoparticles, the quantum confinement of electrons, which leads to their very special excitonic structure, allows us to benefit from both their absorption and emission optical properties, with the specific aim of fostering the detection and the identification of the chemical species located in their direct environment. Within this framework, we were interested in 3 to 4-nm-sized QDs composed of ternary alloys of cadmium, telluride and sulfur, and functionalized by mercaptocarboxylic ligands. In order to determine their structural, chemical and optoelectronic properties, we first characterized them thanks to several experimental techniques: electron microscopy, zeta potentiel measurements, dynamic light scattering analysis, X-ray, UV-visible and fluorescence spectroscopies. This enabled us to deduce the chemical composition of the nanocrystals, their crystal structure, size, size-dispersion, the chemical composition of their ligands, the eigenenergies of their electronic states, their transition dipole moments and absorption cross-sections. Given all those results, we succeeded in deriving an analytical model of the QD dielectric susceptibility and extracting in this way their linear response function. Then, we optimized the chemical synthesis of nanostructured interfaces made of QDs and various molecular species through the use of flat solid substrates of silicon, glass and calcium fluoride functionalized with organosilanes. These substrate/QDs/molecules interfaces were studied by linear UV-visible absorption spectroscopy and by sum-frequency generation non-linear optical spectroscopy (SFG). The former allowed us to determine the surface density of the deposited QDs and to characterize their stability over time, while the later, which combines two visible and infrared lasers, enabled us to identify the vibrational signature of the QD ligands. Thanks to those samples probed by two-colour SFG spectroscopy, we therefore shew the existence of a vibroelectronic coupling between QDs and their molecular surroundings. Especially, we demonstrated that the vibration amplitudes associated to the molecular modes of the QD ligands and the organosilanes grafted on the substrates are maximum when the QDs are excited by visible light into their first excitonic state. This experimental demonstration is further supported by theoretical considerations: Feynman diagrams in Matsubara imaginary-time representation were used to determine the analytical expression of the second-order nonlinear susceptibility of the QD/molecule bipartite system. We thus verified that the hypothesis of a dipolar coupling between QDs and molecules resulted in a modeling of the vibrational SFG response which proved to be in complete agreement with the experimental measurements. Thus, we evidenced the existence of a dipolar vibroelectronic coupling between quantum dots and molecules.

Cette thèse étudie expérimentalement le mécanisme de couplage entre les degrés de liberté de charge et de spin dans des doubles boîtes quantiques et des cavités supraconductrices de grande finesse. Nous utilisons des nanotubes de carbone comme conducteurs cohérents pour nos boîtes quantiques. Nous avons conçu une expérience et développé de nouvelles méthodes de fabrication afin de pouvoir contrôler ces dispositifs. Avec ces méthodes, nous examinons le couplage résonant entre les transitions électroniques de charge dans les boîtes quantiques et la cavité micro-onde. Nous poussons le système hors équilibre pour caractériser sa dynamique et extraire ses paramètres intrinsèques. Nous étudions la possibilité d'un couplage de photons uniques avec un spin électronique individuel, en utilisant des champs effectifs non colinéaires induits par des interfaces ferromagnétiques comme ingrédient clef pour construire ce couplage. Les résultats préliminaires dans cette architecture en circuit sont prometteurs pour de futures expériences d'électrodynamique quantique en cavité avec des spins uniques.

Les nanocristaux semi-conducteurs colloïdaux, aussi dénommés boîtes quantiques colloïdales, présentent des propriétés d'absorption et de luminescence qui peuvent trouver des applications pratiques, par exemple dans l'imagerie biomédicale, dans les diodes électroluminescentes et dans le photovoltaïque. Dans cette thèse, nous nous sommes intéressés à synthétiser des nanocristaux CdSe de différentes tailles et à améliorer leurs propriétés de luminescence par la croissance d'une coque épaisse de CdS. Nous avons caractérisé ces nanocristaux coeur-coque CdSe/CdS en microscopie confocale de fluorescence, en corrélant la photoluminescence des mêmes nanocristaux uniques en cathodoluminescence et en imagerie de microscopie électronique à transmission. Cette corrélation a permis de déterminer que l'énergie de photoluminescence de ces nanocristaux correspond à celle de cathodoluminescence. A partir d'une modélisation du chemin de l'électron dans le nanocristal, nous proposons une relation qui relie l'énergie des transitions excitoniques à sa taille, de façon linéaire. Cette relation tient compte d'un saut de phase et d'un délai qui correspondent à l'électron rebondissant à la surface. La confrontation de cette relation aux données expérimentales fait ressortir des invariants remarquables qui indiquent que cette relation est transposable à plusieurs matériaux en confinement quantique fort 1D, 2D et 3D.

Les peignes de longueurs d'onde, produisant des dizaines de porteuses optiques régulièrement espacées à partir d'une seule source laser, présentent un grand intérêt pour les systèmes de communication à haut débit. Ce travail de thèse porte sur les peignes générés par les diodes laser à blocage de modes basées sur des nanostructures semi-conductrices à basse dimensionnalité. Dans cette étude, les performances en verrouillage de modes de lasers Fabry-Pérot mono-section basés sur différents systèmes de matériaux sont comparées sur la base de la largeur du spectre optique d'émission et de la capacité à produire des impulsions courtes à faible gigue temporelle. En remarquant que les lasers à base de bâtonnets quantiques InAs sur InP présentent de meilleures caractéristiques par rapport aux autres matériaux examinés, leurs propriétés spécifiques en termes de stabilité des peignes de fréquences optiques et de chirp des impulsions sont étudiées plus en détail. Le chirp est d'abord étudié par la technique FROG (frequency-resolved optical gating). Ensuite, la dispersion chromatique du matériau laser est évaluée afin de vérifier si elle peut expliquer les grandes valeurs de chirp mesurées par FROG. Pour cela la technique de réflectométrie optique dans le domaine fréquentiel est utilisée et ses capacités uniques de mesure ont été étudiées et validées. Enfin, ces lasers sont employés avec succès pour les transmissions haut débit à l'aide de la technique de modulation optique OFDM (orthogonal frequency-division multiplexing) en détection directe. Débits de l'ordre du térabit par seconde, ainsi que le faible coût de l’architecture du système, sont très prometteurs pour les data centers / Optical frequency combs, generating tens of equally spaced optical carriers from a single laser source, are very attractive for next-generation wavelength division multiplexing (WDM) communication systems. This PhD thesis presents a study on the optical frequency combs generated by mode-locked laser diodes based on low-dimensional semiconductor nanostructures. In this work, the mode-locking performances of single-section Fabry-Pérot lasers based on different material systems are compared on the basis of the optical spectrum width, the timing jitter and pulse generation capabilities. Then, noticing that InAs quantum dashes grown on InP exhibit on average better characteristics than other examined materials, their unique properties in terms of comb stability and pulse chirp are studied in more detail. Laser chirp, in particular, is first investigated by frequency resolved optical gating (FROG) characterizations. Then, chromatic dispersion of the laser material is assessed in order to verify whether it can account for the large chirp values measured by FROG. For that, a high sensitivity optical frequency-domain reflectometry setup is used and its measurement capabilities are extensively studied and validated. Finally, the combs generated by quantum dash mode-locked lasers are successfully employed for high data rate transmissions using direct-detection optical orthogonal frequency division multiplexing. Terabit per second capacities, as well as the low cost of this system architecture, appear to be particularly promising for future datacom applications

Le concept de théorie effective, en tant que modèle s'appliquant dans une certaine gamme d'énergie et/ou pour un régime restreint de paramètres, s'est enrichi des idées du groupe de renormalisation qui peut relier deux modèles a priori bien distincts par un changement continu d'échelle. L'intuition physique resurgit, même pour des problèmes d'apparence formelle, où il s'agit bien souvent de deviner les briques élémentaire, les quasiparticules, qui vont façonner le comportement physique, par exemple à basse énergie. Dans cet exposé, je soulignerai la récurrence de ce concept dans mes recherches en atomes froids et en physique mésoscopique de ces cinq dernières années. Je débuterai par une introduction aux problèmes à trois et quatre corps dans les gaz d'atomes froids où des propriétés universelles émergent lorsque les interactions entre atomes deviennent résonantes. Je parlerai ensuite des gaz de fermions fortement déséquilibrés, étudiés par exemple dans le groupe de Christophe Salomon et Frédéric Chevy au LKB, et de la pertinence de la notion de gaz de Fermi de polarons pour décrire les profils de densités observés. Je présenterai pour poursuivre les expériences de transport dans les nanotubes de carbone, comme celles réalisées au LPA dans le groupe de Takis Kontos, et le modèle Kondo pour le couplage d'une impureté aux électrons des électrodes. Je profiterai de cette occasion pour introduire l'approche de liquide de Fermi de ce problème initiée par Nozières. Je finirai mon exposé par une discussion du circuit RC quantique, un sujet auquel je me suis beaucoup intéressé ces dernières années en lien avec une expérience remarquable réalisée au LPA dans le groupe de physique mésoscopique. Je montrerai comment le concept de liquide de Fermi permet de comprendre l'apparition de résistances universelles quantifiées pour ce circuit quantique.