Le charbon demeure à l’heure actuelle l’un des combustibles fossiles les plus couramment employés afin de produire de l’énergie. Son utilisation accrue dans le futur devra toutefois être conciliée avec la problématique de réduction des émissions de gaz à effet de serre. Des procédés permettant de limiter les émissions de CO2 ou de faciliter son captage, à l’image de l’oxycombustion, sont de fait actuellement développés. Leur implémentation à l’échelle industrielle implique toutefois de lever un certain nombre de verrous scientifiques liés à la compréhension des mécanismes physico-chimiques d’oxydation du charbon pulvérisé sous atmosphères plus ou moins riches en oxygène. Ce travail de thèse a de fait porté sur la mise au point d’un banc d’essais de laboratoire permettant d’étudier la combustion du charbon en reproduisant des conditions de chauffe analogues à celles rencontrées industriellement. Le brûleur hybride qui a été mis au point lors de ce travail a permis d’analyser des flammes jets de combustible solide sous atmosphères O2/N2 et O2/CO2 contenant des teneurs variables en oxygène. Une caractérisation détaillée des champs de vitesse et de température dans la chambre réactionnelle a été opérée. Des mesures de température des semi-cokes dans les flammes et de concentrations d’espèces gazeuses (CO, CO2, O2, NO, NOx et SOx) ont également été réalisées tout au long de la combustion. Des prélèvements de semi-cokes à différents temps de séjour ont enfin été opérés de sorte à obtenir des profils de dévolatilisation qui ont pu être confrontés à divers modèles empiriques issus de la littérature. L’ensemble des données que nous avons obtenues nous a permis de mettre en évidence l’impact d’un enrichissement en oxygène du milieu réactionnel sur les cinétiques de dévolatilisation et sur les mécanismes de formation de polluants tels que les NOx et les SOx. Les travaux menés sous oxycombustion ont pour leur part permis de mieux appréhender les différences fondamentales entre la combustion du charbon pulvérisé sous air et sous atmosphères O2/CO2. Pour terminer, des essais préliminaires de combustion de mélanges à base de charbon et de bois ont également été menés, la co-combustion de charbon et de biomasse constituant un autre moyen de limiter les quantités nettes de CO2 émises dans l’atmosphère. / Coal is currently one of the most widely used fossil-fuel for energy production applications. Its increasing use in the near future will have to face the greenhouse gas reduction objectives. Different processes have thus been developed to reduce CO2 emissions or ease their capture as oxy-fuel combustion for instance. The implementation of such techniques at industrial scale implies fundamental works to be undertaken to better understand the physical-chemical processes involved in the oxidation of pulverized coal under oxygen enriched environments. The present work has thus focused on the development of a lab-scale test bench allowing the study of coal combustion with heating rates similar to those met in industrial combustors. The hybrid burner that has been set up allowed the analysis of different solid fuels jet-flames under O2/N2 and O2/CO2 atmospheres containing various amounts of oxygen. A detailed characterization of the velocity and temperature fields has been carried out in the combustion chamber. Char temperatures and gaseous species concentrations (CO, CO2, O2, NO, NOx and SOx) have also been monitored during the combustion. Char samples at different residence times have finally been collected to derive devolatilization profiles that have been compared to simulated data issued from various empirical models from the literature. Obtained results clearly illustrate the impact of an oxygen enrichment of the reaction medium on devolatilization kinetics and pollutants formation including NOx and SOx. Works conducted in the fields of oxy-fuel combustion allowed to better understand the fundamental differences between pulverized coal combustion under air and O2/CO2 environment. Finally, preliminary experiments have been conducted using coal and wood blends since coal co-combustion with biomass appears to be another interesting mean to reduce net CO2 emissions into the atmosphere.

La pyrolyse douce est un procédé prometteur et largement utilisé, mené à une température de 200 à 300 °C dans une atmosphère inerte afin de produire des matériaux durables (bois traité thermiquement) ou des combustibles solides (bois torréfié). Le but de cette étude est d’étudier les bois traités thermiquement dans un réacteur à l’échelle semi-industrielle pour une production durable de matériaux. Deux essences de bois européennes différentes, une essence de feuillus (peuplier, Populus nigra) et une essence de résineux (sapin, Abies pectinata), sont utilisées pour réaliser les expériences. La présente recherche est divisée en trois parties. Dans la première partie, le comportement thermique des planches de bois est étudié dans un réacteur à l’échelle semi-industrielle. Les expériences sont effectuées à 200-230 °C avec une vitesse de chauffe de 0.2 °C min-1 dans un environnement sous vide (200 hPa) pour intensifier la dégradation thermique. Quatre étapes différentes de dégradation thermique lors du traitement thermique du bois sont définies, en fonction de l'intensité de la perte de masse différentielle (DML). Les caractéristiques de dévolatilisation du bois traité sont évaluées à l'aide de l'indice de dévolatilisation (ID) basé sur les résultats de l'analyse immédiate. La corrélation de l'ID par rapport à la perte de masse des deux essences de bois est fortement caractérisée par une distribution linéaire, ce qui permet de fournir un outil simple et utile pour prédire la perte de masse du bois. Dans la seconde partie de l’étude, plusieurs analyses (spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier, diffraction des rayons X, mesure du changement de couleur, teneur en humidité à l’équilibre et angle de contact) ont été réalisées. Les résultats obtenus démontrent clairement la dégradation thermique lors des réactions de déshydratation, de désacétylation, de dépolymérisation et de condensation au cours du traitement thermique. Les phénomènes de changement de couleur et de transformation hygroscopique observés sont illustrés et discutés en détail. La décarbonisation (DC), la déshydrogénation (DH) et la désoxygénation (DO) des bois traités sont également évaluées. Il s'avère que les trois indices peuvent être bien corrélés à la variation de couleur totale et à l'étendue de la réduction de l'hygroscopicité (HRE). Dans la dernière partie de l'étude, une modélisation cinétique du traitement thermique du bois est développée sur la base d’un schéma cinétique en deux étapes. La cinétique obtenue permet de prédire avec succès le rendement en solide de planches de bois lors du traitement dans un réacteur à l’échelle semi-industrielle. Dans le même temps, une prévision de la composition élémentaire est proposée. Celle-ci est basée sur les analyses élémentaires (ultimes) du bois non traité et du bois traité, ainsi que sur les rendements instantanés en solides. Les résultats indiquent que la prédiction des profils C, H et O est en bon accord avec les changements de composition attendus dans le matériau au cours du traitement. En résumé, les résultats obtenus et la cinétique établie sont propices à l’identification des mécanismes de dégradation thermique du bois et peuvent être utilisés pour le traitement thermique et la conception de réacteurs dans l'industrie afin de produire des matériaux bois adaptés à diverses applications. / Mild pyrolysis is a promising and widely applied process conducted at 200-300 °C in an inert condition to produce sustainable materials (i.e. heat treated wood) or solid fuel (i.e. torrefied wood). The aim of this study is to investigate the woods heat treated in a semi-industrial scale reactor for sustainable material production. Two different European wood species, a hardwood species (poplar, Populus nigra) and a softwood species (fir, Abies pectinata), are used to perform the experiments. The present research is divided into three parts. In the first part, the thermal behavior of wood boards is studied in a semi-industrial scale reactor. The experiments are carried out at 200-230 °C with a heating rate of 0.2 °C min-1 in a vacuum condition (200 hPa) to intensify the thermal degradation. Four different stages of thermal degradation during wood heat treatment are defined based on the intensity of differential mass loss (DML). The devolatilization characteristics of treated woods are evaluated by the devolatilization index (DI) based on the results of proximate analysis. The correlation of DI with respect to mass loss of the two wood species is strongly characterized by linear distribution, which is able to provide a simple tool to predict the mass loss of wood. In the second part of the study, a number of analyses, such as Fourier-transform infrared spectroscopy, X-ray diffraction, measurement of color change, equilibrium moisture content, and contact angle) are performed to evaluate the property changes of treated woods. The obtained results clearly demonstrate the thermal degradation through dehydration, deacetylation, depolymerization, and condensation reactions during the heat treatment. The observed phenomena of color change and hygroscopic transformation are illustrated and discussed in detail. The decarbonization, dehydrogenation, and deoxygenation of the treated woods are also evaluated. It is found that the three indexes can be well correlated to the total color difference and hygroscopicity reduction extent (HRE). In the last part of the study, the kinetic modeling of wood heat treatment is developed based on a two-step kinetic scheme. The obtained kinetics successfully predict dynamic solid yield of wood boards during the treatment in the semi-industrial reactor. Meanwhile, the prediction of elemental composition is also performed by a direct method based on the elemental analyses of untreated and treated woods at the end of the treatment, as well as the instantaneous solid yield. The results point out that the prediction of C, H, and O profiles are in good agreement with expected composition changes in the wood materials during treatment. In summary, the obtained results and established kinetics are conducive to recognizing the mechanisms of wood thermal degradation and can be used for heat treatment process and reactor design in industry to produce wood materials for various applications.