Cette étude s’insère dans le cadre d’une modélisation multi-échelles du durcissement et de la fragilisation par irradiation de l’acier de cuve des Réacteurs nucléaires à Eau Pressurisée (REP). Des simulations en Dynamique des Dislocations (DD) ont été menées pour décrire la plasticité du fer pur irradié à l’échelle du grain et fournir aux échelles supérieures des informations quantitatives telles que la force d’épinglage des dislocations par les boucles induites par l’irradiation. Nous avons débuté notre étude par l’analyse des interactions élémentaires entre une dislocation coin et différents types de boucles. Un nouveau modèle de DD a été identifié puis validé, que ce soit d’un point de vue qualitatif (mécanismes d’interaction) ou quantitatif (contrainte critique), en comparant ces résultats à ceux obtenus en Dynamique Moléculaire dans la littérature. L’influence de la taille des boucles et de la vitesse de déformation a été particulièrement étudiée.Des simulations élémentaires impliquant cette fois-ci une dislocation vis et les mêmes défauts d’irradiation ont permis d’étendre le domaine de validité du modèle de DD, en se comparant toujours aux résultats de DM de la littérature. Enfin, un premier jeu de simulations massives entre une dislocation coin et différents types de boucles a permis d’obtenir une première estimation de la valeur de la force d’obstacle pour ce type de défauts, α≈0,26. Cette valeur est en accord avec différents travaux précédents, expérimentaux ou numériques, et permet d’envisager avec confiance de futurs travaux s’appuyant sur ce nouveau modèle de DD. / This study is a contribution to the multi-scale modeling of hardening and embrittlement of the vessel steel in Pressurized Water Reactors (PWR) under irradiation conditions. Dislocation Dynamics simulations (DD) were conducted to describe the plasticity of irradiated iron at grain scale. Quantitative information about the pinning strength of radiation-induced loops was extracted and can be transferred at crystal plasticity scale. Elementary interactions between an edge dislocation and different types of loops were first analyzed. A new model of DD was identified and validated, both qualitatively in terms of interaction mechanisms and quantitatively in terms of critical stress, using Molecular Dynamics results available in the literature. The influence of the size of the loops and of the strain rate was particularly studied. Elementary simulations involving a screw dislocation and the same radiation-induced defects were conducted and carefully compared to available MD results, extending the range of validity of our model. Finally, a set of massive simulations involving an edge dislocation and a large number of loops was performed and allowed a first estimation of the obstacle strength for this type of defects (α≈0.26). This value is in a good agreement with previous experimental and numerical studies, and gives us confidence in future work based on this new DD model.

Au sein des Réacteurs à Eau Pressurisée, le flux de neutrons entraîne une modification des propriétés mécaniques des gaines à combustible en alliage de zirconium. Bien que leur comportement macroscopique soit bien connu, les mécanismes microscopiques de la déformation des alliages de zirconium restent à caractériser. Afin de simuler l'irradiation aux neutrons, des irradiations aux particules chargées (ions et électrons) ont été réalisées à 400 et 450°C sur un alliage de zirconium: le Zircaloy-4 RXA. L'analyse expérimentale de la microstructure obtenue après irradiation, effectuée au Microscope Electronique en Transmission (MET), a montré la présence de défauts cristallins: les boucles de dislocation de vecteur de Burgers <a>. Leur évolution au cours de l'irradiation (taille et densité), ainsi que leurs caractéristiques (nature et plan d'habitat) ont été déterminées et discutées sur la base de la diffusion des défauts ponctuels. Les résultats obtenus suggèrent une diffusion des auto-interstitiels très faiblement anisotrope. Des expériences de traction in-situ ont été réalisées au MET, après irradiation aux ions, afin d'activer le glissement des dislocations et d'observer leurs interactions avec ces boucles <a>. Certains cas d'interactions observés expérimentalement ont été modélisés par Dynamique des Dislocations pour une meilleure compréhension des mécanismes. L'effet simultané de la contrainte et de l'irradiation sur les mécanismes de déformation a ensuite été étudié. Des irradiations in-situ aux électrons et aux ions ont été effectuées, sans et avec application d'une contrainte. Des mécanismes de déformation impliquant la montée des dislocations ont ainsi été mis en évidence. Grâce à l'ensemble de cette étude, des modèles basés sur les mécanismes identifiés pourront être, à terme, proposés afin de prédire le comportement des alliages de zirconium en réacteur. / In Pressurized Water Reactors, the neutron flux leads to a change in the mechanical properties of the fuel cladding tubes made of zirconium alloys. Although their macroscopic behavior is well known, the microscopic deformation mechanisms of zirconium alloys still need to be characterized. In order to simulate the neutron irradiation, charged particles irradiations (ion and electron) were carried out at 400°C and 450°C on a zirconium alloy: RXA Zircaloy-4. The experimental analysis of the irradiated microstructure, performed by using a Transmission Electron Microscope (TEM), have shown some crystalline defects: dislocation loops with a <a> Burgers vector. Their evolution (size and density) and their characteristics (nature and habit plane) have been determined and discussed based on the point defects diffusion. The results suggest a weak anisotropy in the self-interstitial diffusion. In-situ tensile tests were performed using a TEM, after ion irradiation, in order to activate the dislocation glide and to observe their interaction with the <a> loops. Some of the experimental cases of interaction have been simulate using Dislocation Dynamics for a better understanding of the mechanisms. The simultaneous effect of the stress and of the irradiation on the deformation mechanisms have been then studied. In-situ electron and ion irradiations were conducted, with and without an applied stress. Deformation mechanisms involving dislocation climb have thus been demonstrated. Through this study, models based on the identified mechanisms may be suggested, in order to predict the behavior of zirconium alloys in the reactor.

Les alliages binaires FeCr de structure FM (ferrito/martensitique) sont actuellement les candidats les plus prometteurs comme matériaux de structure pour les réacteurs rapides refroidis au sodium et les futurs systèmes de fusion. Cependant, l'impact de Cr sur l'évolution de la microstructure irradié dans ces matériaux n’est pas bien compris. De plus, particulièrement pour les applications de fusion, le scénario de dégâts d'irradiation devrait être compliquée en outre par la présence de grandes quantités d'hélium produit par transmutation nucléaire (~ 10 appm He / dpa). Dans ce contexte, une étude spécifique des effets de l'irradiation ionique (influence du Cr et de l’He sur l’évolution de la microstructure) a été menée à 500 ° C sur une grande variété d’alliages FeCr de haute pureté (à teneur en Cr allant de ~ 3 wt.% À 14 wt.%) ainsi que sur du Fe pur. Les irradiations ont été effectuées à l'aide ions Fe, en mode mono-faisceau et mode dual-beam (irradiation par des ions Fe et co-implantation d'He) afin de pouvoir séparer le dommage ballistique de l’implantation couplée avec de l’He. Trois différentes doses ont été étudiées: dose élevée (157 dpa, avec 17 appm He / dpa), dose intermédiaire (45 dpa, avec 57 appm He / dpa) et in situ à faible dose (0,33 dpa, avec 3030 appm He / dpa). Les expériences ont été effectuées en utilisant l'installation JANNuS triple faisceau du CEA-Saclay et la plateforme in-situ du CSNSM-Orsay. L’évolution microstructurale des échantillons est essentiellement faite par MET, SAT et par EDS en mode STEM. Les principaux résultats sont les suivants : 1) L’étude détaillée de la population des cavités dans du Fe irradié à forte dose a révélé une forte réduction du gonflement du fait de l'ajout d’He. Une réduction drastique de la taille des cavités en dépit d’une densité plus élevée a été observée. Ce comportement a été observé tout au long zone irradié, jusqu’au pic d’endommagement. 2) La microstructure de cavités a également été étudiée dans les alliages FeCr irradiés en double faisceau à forte dose, et les résultats ont été comparés à ceux obtenus dans le Fe pur. L'analyse a été effectuée à une profondeur intermédiaire de 300 à 400 nm sous la surface (pour éviter les effets des interstitiels injectés et les effets de surface), correspondant à 128 dpa, 13 appm He / dpa. L’étude par TEM a montré que l'addition de petites quantités de Cr, aussi basse que 3wt.%, est très efficace pour réduire fortement le gonflement. Une réduction drastique de la taille des cavités a été mise en évidence. Par exemple, la taille moyenne des cavités pour l’alliage Fe3% Cr est de l’ordre de 0,9 nm alors qu’elle est voisine de 6,8 nm pour le Fe pur. De plus, la variation du gonflement en fonction de la teneur en Cr n’est pas monotone et présente un maximum local à environ 9 -. 10wt% Cr. 3) Le couplage des différentes techniques d’analyse, MET classique, STEM/EDS et analyse SAT appliqué à l’étude des alliages FeCr irradiés à faible et moyenne dose révèle la présence de zones enrichies en Cr sur le plan d’habitat des boucles de dislocation. Ce phénomène est relié à un phénomène de ségrégation induite par irradiation (RIS) de Cr au voisinage du coeur des boucles de dislocation. Quand la boucle se développe sous irradiation, les zones de ségrégation ne peuvent probablement pas se redissoudre du fait de la présence d'impuretés telles que le C. Lorsque les boucles sont imagées par MET, ces zones enrichies produisent des franges de contraste au voisinage du plan de la boucle. Une estimation quantitative de cet enrichissement a été déduit par STEM / EDS et l'SAT. La teneur en Cr dans ces domaines se situe entre 23 -. 35% par EDS et 22 % par SAT, ce qui est bien en dessous de la teneur en Cr de la phase α’ riche en Cr. / FeCr binary alloys are a simple representative of the reduced activation ferritic/martensitic (F-M) steels, which are currently the most promising candidates as structural materials for the sodium cooled fast reactors (SFR) and future fusion systems. However, the impact of Cr on the evolution of the irradiated microstructure in these materials is not well understood in these materials. Moreover, particularly for fusion applications, the radiation damage scenario is expected to be complicated further by the presence of large quantities of He produced by the nuclear transmutation (~ 10 appm He/dpa). Within this context, an elaborate ion irradiation study was performed at 500 °C on a wide variety of high purity FeCr alloys (with Cr content ranging from ~ 3 wt.% to 14 wt.%) and a bcc Fe, to probe in detail the influence of Cr and He on the evolution of microstructure. The irradiations were performed using Fe self-ions, in single beam mode and in dual beam mode (damage by Fe ions and co-implantation of He), to separate ballistic damage effect from the impact of simultaneous He injection. Three different dose ranges were studied: high dose (157 dpa, 17 appm He/dpa for the dual beam case), intermediate dose (45 dpa, 57 appm He/dpa for dual beam case) and in-situ low dose (0.33 dpa, 3030 appm He/dpa for the dual beam case). The experiments were performed at the JANNuS triple beam facility and dual beam in situ irradiation facility at CEA-Saclay and CSNSM, Orsay respectively. The microstructure was principally characterized by conventional TEM, APT and EDS in STEM mode. The main results are as follows: 1) A comparison of the cavity microstructure in high dose irradiated Fe revealed strong swelling reduction by the addition of He. It was achieved by a drastic reduction in cavity sizes and an increased number density. This behaviour was observed all along the damage depth, upto the damage peak. 2) Cavity microstrusture was also studied in the dual beam high dose irradiated FeCr alloys, and the results were compared to bcc Fe. The analysis was performed at an intermediate depth 300 – 400 nm below the surface (to avoid injected interstitial effect and surface effects), corresponding to 128 dpa, 13 appm He/dpa. TEM study revealed that the addition of small quantities of Cr, as low as 3wt.%, is highly efficient in strongly reducing void swelling. It was achieved by a drastic reduction of cavity sizes. For instance, average cavity size in Fe3%Cr was 0.9 nm as opposed to 6.8 nm in bcc Fe. Furthermore, the variation of void swelling as a function of Cr content is non-monotonic, with alocal maxima around 9 - 10wt.%Cr. 3) Coupling of conventional TEM, STEM/EDS and APT analysis on low and intermediate dose irradiated FeCr alloys revealed the presence of Cr enriched zones on the habit plane of the dislocation loops. This is expected to be due to radiation induced segregation (RIS) of Cr close to the core of the loops. As the loop grows under irradiation, the segregated areas are probably prevented from re-dissolution by impurity elements such as C. When imaged by TEM using classical diffraction contrast imaging techniques, these enriched zones produce displacement fringe contrast on the loop plane. A quantitative estimate of this enrichment was deduced by STEM/EDSand APT. The Cr content in these areas was between 23 - 35 at.% measured by EDS and 22 ± 2 at.% obtained by APT, whichis well below the Cr content of the Cr-rich α’ phase.

<p>Thorium dioxide (ThO₂) and metallic uranium (alpha-U) represent important alternative nuclear fuels. Investigating the behavior of defects introduced into these materials in an irradiation environment is critical for understanding microstructure evolution and property changes. The objective of this dissertation is to investigate the clustering of point defects in ThO₂ and alpha-U under irradiation, into voids and prismatic dislocation loops as a function of irradiation dose rate and temperature. To achieve this, we have developed a mean-field cluster dynamics (CD) model based on reaction rate theory to predict the evolution of self-interstitial atom (SIA) and vacancy loops in neutron-irradiated alpha-U. Detailed atomistic simulations have been carried out using molecular dynamics (MD) to study the configuration of such loops and compute their energetics, which are essential parameters of the CD model. Bond-boost hyper-MD simulations have been performed to compute the diffusivity of uranium SIA and vacancies, which govern the kinetics of the clustering phenomenon. Another CD model has been demonstrated for proton-irradiated ThO₂, considering the clustering of Th and O SIA and vacancies into SIA loops and voids, respectively, with varying sizes and stoichiometry. The compositions of all SIA loops and voids dictated by crystallography of ThO₂ in its fluorite structure have been presented in their respective cluster composition space (CCS). The CD model solves the density evolution of off-stoichiometric loops and voids, with irradiation, in their respective CCS. MD simulations have been performed to compute the energetics of different clusters in their CCS, as parameters of the CD model. Temperature-accelerated MD simulations have been performed to compute the diffusivity of Th and O point defects, that dictates the kinetics of defect clustering on irradiation. In alpha-U, the CD predictions show an accumulation of small sized vacancy loops and the growth of SIA loops with irradiation dose, which closely fits the reported size distribution of loops in neutron-irradiated alpha-U by Hudson and coworkers. The CD predicted density of defect clusters in proton-irradiated ThO₂, shows the evolution of near-stoichiometric SIA loops in their CCS. The size distribution of SIA loops at high irradiation doses closely corresponds to the transmission electron microscopy (TEM) observations reported in the literature. Also, the CD model did not predict the growth of voids and vacancy clusters, which is consistent with findings in literature. The model was further used to predict the density of sub-nanometric defect clusters and point defects, on low-dose irradiation, that significantly impairs the thermal conductivity of ThO₂. An extensive TEM and CD investigation has also been carried out to study the growth and coarsening of SIA loop and voids during post-irradiation isochronal annealing of ThO₂ at high temperatures.</p>

The effect of proton (H+) irradiation on uranium mononitride (UN) and UN compositefuel with 10 at.% ZrN (UN10at%ZrN) was examined. Protons of 2 MeV with fluences of1E17, 1E18, 1E19 and 1E20 ions/cm2 were accelerated towards the fabricated samples in orderto investigate the evolution of the micro-structure. Stopping and Range of Ions in Matter(SRIM) calculations were performed to determine the displacements per atom associatedwith the depth of the highest damage, for each fluence.X-Ray diffraction (XRD) was used in both samples to identify the chemical composition ofeach pellet, which revealed the low presence of oxygen. Based on scanning electron microscopy(SEM), deterioration of the samples surface was observed, as the proton fluence increased.The applied stress due to the irradiation, led to the cracking of the pellets at the highestfluences. Blisters and craters appear to surround the cracked region, which might originatefrom the significant levels of hydrogen implantation within the samples.From Electron backscatter diffraction (EBSD) analysis, the grain size of the UN10at%ZrNcomposite was found to be smaller than in UN, due to the nano-particle nature of the ZrNpowder. The latter technique was also used to observe the elevated irradiated regions, whichwere further investigated by atomic force microscopy (AFM). Nano-indentation detectedirradiation hardening for both samples in the irradiated regions. Focused ion beam (FIB)milling was applied to remove lamellas from the cracked regions in both UN and compositesamples in order to be analyzed by transmission electron microscopy (TEM). The latter mightreveals the formation of dislocation loops in the irradiated areas. / Effekten av protonbestrålning på urannitrid (UN) och UN-kompositbränsle med 10 at.% ZrN (UN10at%ZrN) undersöktes. Protoner på 2 MeV med total dos på 1E17, 1E18, 1E19 och 1E20 joner/cm2 accelererades mot de tillverkade proverna för att undersöka utvecklingen av mikrostrukturen under bestrålning. SRIM-beräkningar (Stopping and Range of Ions in Matter) utfördes för att bestämma profilen på skadan och jonimplanteringen i förhållande till djupet, för varje dosnivå.  Röntgendiffraktion (XRD) användes på båda proverna för att identifiera den kemiska sammansättningen av varje kuts, vilket visade att syrehalten var låg. Med hjälp av svepelektronmikroskopi (SEM) observerades en försämring av provernas yta när protonflödet ökade. Den resulterande mekaniska spänningen överskred provets brottstyrka på djupet, eftersom nitriderna inte är så duktila, vilket ledde till sprickbildning i proverna som utsattes för de högsta doserna. Blåsor och kratrar omger det spruckna området, vilket beror på betydande väteimplantering i provet.  Genom electron backscatter diffraction analys (EBSD) konstaterades att kornstorleken hos UN10at%ZrN-kompositen var mindre än hos UN, på grund av ZrN-pulvrets nanopartikelnatur. Den sistnämnda tekniken användes för att observera de högt bestrålade områdena, som undersöktes ytterligare med Atomic force microscopy (AFM). Genom nano-indientation upptäcktes bestrålningshärdning för båda proverna i de bestrålade områdena. Fräsning med en fokuserad jonstråle (FIB) användes för att avlägsna lameller från de spruckna områdena i både UN- och kompositprovet för att kunna analyseras med transmission electron microscopy (TEM). Det senare visade att det bildades dislokationer i de bestrålade områdena.