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Propriétés quantiques de la fluorescence de nanocristaux CdSe/CdS déposés sur des nanostructures métalliques"

Mallek-Zouari, Ikbel 21 June 2011 (has links) (PDF)
Nous présentons les principales propriétés quantiques de fluorescence de nanocristaux de CdSe/CdS individuels à température ambiante. Nous montrons la quasi-suppression de scintillement et l'allongement des durées de vie radiative de ces nanocristaux à la coquille épaisse et de leur rendement quantique. Nous prouvons expérimentalement, par microscopie confocale en champ lointain, que l'interaction d'un nanocristal avec des nanostructures métalliques, réduit sa durée de vie radiative et modifie les efficacités des processus radiatifs et non-radiatifs. Nous montrons que, le couplage dépend bien de la position du nanocristal et que pour certains nanocristaux une large fraction des plasmons est diffractée par la structure spatiale de la couche. Nous obtenons des facteurs de Purcell très importants. Enfin, nous expliquons la relation entre les états d'émission et la compétition entre processus Auger et radiatifs.
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Étude des plasmas créés par l'interaction laser X - matière

Galtier, Eric 15 November 2010 (has links) (PDF)
Cette thèse met à profit l'émergence des nouvelles sources de lumière de 4ème génération, les lasers à électrons libres, pour créer et caractériser un état de matière sous conditions extrêmes encore mal connu : la matière dense et tiède (WDM). Une expérience a permis d'étudier les transitions entre les différentes phases solide/WDM/plasma et de caractériser le mécanisme responsable de la thermalisation. L'impulsion laser XUV FLASH, de durée et d'énergie égales à environ 20 femtosecondes et 30 µJ respectivement, est micro-focalisée sur une cible solide et entraîne un chauffage isochore. L'intensité, supérieure à 10^16 W/cm^2, n'a encore jamais été atteinte dans un tel contexte expérimental. Les spectres d'émission d'un plasma d'aluminium sont étudiés pour la première fois à l'aide d'un code couplant un algorithme génétique et un code de physique atomique, afin de remonter à l'évolution temporelle complète de l'interaction entre le laser XUV et la matière solide, et ce malgré l'intégration temporelle des spectres expérimentaux. La première preuve expérimentale de l'importance de l'effet Auger est établie pour le chauffage isochorique d'une cible d'aluminium. La première observation de l'émission X d'une cible de nitrure de bore irradiée sous conditions extrêmes a donné lieu à une étude préliminaire du phénomène. En parallèle, l'effet des électrons supra-thermiques sur la distribution des populations électroniques dans les niveaux d'énergie des ions est analysé et montre une importante similitude avec le processus de photo-ionisation à l'oeuvre dans l'interaction laser XUV-matière.
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Contrôle des propriétés quantiques de fluorescence des nanocristaux semi-conducteurs

Spinicelli, Piernicola 10 September 2009 (has links) (PDF)
Cette thèse a porté principalement sur la caractérisation de nanocristaux dont la structure permet de réduire de façon drastique leur scintillement. La caractéristique essentielle de ces nanocristaux de CdSe est qu'ils sont entourés d'une coquille épitaxiée très épaisse de CdS qui les préserve d'interactions trop importantes avec l'extérieur. La réalisation d'une coquille très épaisse permet de supprimer les longues périodes d'extinction. De plus, on a pu vérifier que si le trou reste localisé dans le coeur du nanocristal, l'électron est délocalisé dans l'ensemble de la structure. Cet effet de délocalisation provoque une réduction de l'efficacité des processus Auger. À bas taux de pompage, cette propriété implique que les nanocristaux ne présentent plus d'états réellement éteints. Ce résultat, associé aux mesures des durées de vie correspondant aux périodes d'extinction et d'émission, nous a permis de calculer les taux de recombinaisons des différents processus en jeu dans un nanocristal faiblement excité, qu'il soit neutre ou ionisé. A plus fort taux de pompage, nous montrons la possibilité d'observer des cascades radiatives consécutives à des recombinaisons d'états multiexcitoniques. La dernière partie a été consacrée à des premiers résultats concernant le contrôle de l'émission de nanocristaux par leur insertion dans des cavités photoniques à miroirs de Bragg. Nous observons l'émission de photons uniques et nous démontrons l'effet de la cavité sur la durée de vie radiative des nanocristaux.
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Ionisation et excitation de l'atome de lithium par impact de particules chargées rapides : Identification des mécanismes de création de deux lacunes en couche K du lithium en fonction de la charge et de la vitesse du projectile.

RANGAMA, Jimmy 26 November 2002 (has links) (PDF)
La spectroscopie d'électrons Auger est utilisée pour l'étude expérimentale des processus d'ionisation et d'excitation électronique de l'atome de lithium par impact d'ions (Kr34+ et Ar18+) et d'électrons à haute vitesse (de 6 à 60 u.a.). L'objectif est de déterminer la contribution relative des mécanismes responsables de l'ionisation-excitation en couche K du lithium pour des projectiles de charges Zp et de vitesses vp différentes. Un large domaine de paramètres de perturbation |Zp|/vp est exploré (|Zp|/vp = 0,05 - 0,7 u.a.). Les résultats sur la simple excitation en couche K montrent que l'interaction projectile-électron donne essentiellement lieu à une transition dipolaire 1s -> np Dans le cas de l'ionisation-excitation en couche K, l'accent est mis sur la séparation des mécanismes TS2 (deux interactions projectile-électron indépendantes) et TS1 (une interaction projectile-électron) responsables de la formation des états 2snp 1,3P et 2sns 1,3S du lithium. Lors du processus TS1, l'interaction projectile-électron peut être suivie d'une interaction électron-électron (processus diélectronique) ou d'un réarrangement du cortège électronique après changement brutal du potentiel au sein de la cible (processus shake). Des calculs ab initio sont effectués dans le cadre de la théorie de Born. Le bon accord observé entre le calcul et l'expérience valide l'identification des mécanismes. Dans le cas des états P, le processus TS1 est dominant pour de faibles valeurs de |Zp|/vp, alors que le processus TS2 est prépondérant aux grandes valeurs de |Zp|/vp. Le processus shake ne pouvant peupler les états P de façon significative, la séparation de TS1 et TS2 conduit directement à la mise en évidence de la nature diélectronique du processus TS1. Les états S sont, quant à eux, quasi exclusivement peuplés par le processus TS1. À ce jour, seul le caractère shake de TS1 permet de comprendre que la configuration 2s3s soit préférentiellement peuplée par rapport à 2s2.
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Résolution de l'equation de transport de boltzmann par une approche Monte Carlo (full-band), application aux cellules solaires à porteurs chauds et aux composants ultra-rapides

Tea, Eric 16 December 2011 (has links) (PDF)
Cette thèse est consacrée à l'étude de la dynamique des porteurs de charges sous forte concentration. La méthode Monte Carlo " Full-Band " a été utilisée pour la modélisation du transport et la relaxtion des porteurs de charge dans les semi-conducteurs III-V (GaAs, InAs, GaSb, In0.53Ga0.47As et GaAs0.50Sb0.50). Les structures électroniques ont été calculées par la Méthode des Pseudo-potentiels Non-Locaux Empiriques, ce qui a notamment permis de traiter le cas de l'alliage ternaire GaAs0.50Sb0.50 dans une approche de type Cristal Virtuel, matériau qui souffre d'un manque de caractérisations expérimentales. Dans ces semi-conducteurs polaires fortement dopés, le couplage entre phonons optiques polaires et plasmons a été pris en compte via le calcul de la fonction diélectrique totale incluant les termes associés à l'amortissement dans le système phonon-plasmon auto-cohérents. Ce phénomène de couplage phonon-plasmon, est apparu primordial pour l'analyse de la mobilité des électrons dans GaAs, In0.53Ga0.47As et GaAs0.50Sb0.50 en fonction de la concentration en accepteurs. Dans des semi-conducteurs fortement photo-excités, la relaxation des électrons et des trous a été étudiée en tenant compte du chauffage de la population de phonon (qui ralentit la relaxation des porteurs) avec un modèle Monte Carlo dédié à la dynamique des phonons (Thèse de H. Hamzeh). L'étude a montré que le ralentissement de la relaxation dépend fortement des concentrations de porteurs photo-excités à cause du couplage phonon-plasmon dans ces matériaux. Les processus de génération et recombinaison de porteurs tels que l'absorption optique, la recombinaison radiative, l'ionisation par choc et les recombinaisons Auger, ont été implémentés. Les taux de génération et recombinaison associés sont calculés directement sur les distributions de porteurs modélisées, sans supposer des distributions à l'équilibre. Ces processus sont cruciaux pour l'optimisation de Cellules Solaires à Porteurs Chauds. Le photo-courant de ce type de cellule théorique à haut rendement de 3ème génération avec un absorbeur en In0.53Ga0.47As a été étudié.
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Résolution de l'equation de transport de boltzmann par une approche Monte Carlo (full-band), application aux cellules solaires à porteurs chauds et aux composants ultra-rapides / Full-band monte carlo resolution of the boltzmann transport equation, applied to hot carrier solar cells and ultrafast devices

Tea, Eric 16 December 2011 (has links)
Cette thèse est consacrée à l’étude de la dynamique des porteurs de charges sous forte concentration. La méthode Monte Carlo « Full-Band » a été utilisée pour la modélisation du transport et la relaxtion des porteurs de charge dans les semi-conducteurs III-V (GaAs, InAs, GaSb, In0.53Ga0.47As et GaAs0.50Sb0.50). Les structures électroniques ont été calculées par la Méthode des Pseudo-potentiels Non-Locaux Empiriques, ce qui a notamment permis de traiter le cas de l’alliage ternaire GaAs0.50Sb0.50 dans une approche de type Cristal Virtuel, matériau qui souffre d’un manque de caractérisations expérimentales. Dans ces semi-conducteurs polaires fortement dopés, le couplage entre phonons optiques polaires et plasmons a été pris en compte via le calcul de la fonction diélectrique totale incluant les termes associés à l’amortissement dans le système phonon-plasmon auto-cohérents. Ce phénomène de couplage phonon-plasmon, est apparu primordial pour l’analyse de la mobilité des électrons dans GaAs, In0.53Ga0.47As et GaAs0.50Sb0.50 en fonction de la concentration en accepteurs. Dans des semi-conducteurs fortement photo-excités, la relaxation des électrons et des trous a été étudiée en tenant compte du chauffage de la population de phonon (qui ralentit la relaxation des porteurs) avec un modèle Monte Carlo dédié à la dynamique des phonons (Thèse de H. Hamzeh). L’étude a montré que le ralentissement de la relaxation dépend fortement des concentrations de porteurs photo-excités à cause du couplage phonon-plasmon dans ces matériaux. Les processus de génération et recombinaison de porteurs tels que l’absorption optique, la recombinaison radiative, l’ionisation par choc et les recombinaisons Auger, ont été implémentés. Les taux de génération et recombinaison associés sont calculés directement sur les distributions de porteurs modélisées, sans supposer des distributions à l’équilibre. Ces processus sont cruciaux pour l’optimisation de Cellules Solaires à Porteurs Chauds. Le photo-courant de ce type de cellule théorique à haut rendement de 3ème génération avec un absorbeur en In0.53Ga0.47As a été étudié. / The aim of this work is the study of charge carriers dynamic under high carrier concentration regimes. The « Full-Band » Monte Carlo method is used for charge carrier transport/relaxation modeling in III-V semiconductors (GaAs, InAs, GaSb, In0.53Ga0.47As and GaAs0.50Sb0.50). Electronic band structures are calculated with the Non-Local Empirical Pseudopotential Method which enables the study of ternary alloys within a Virtual Crystal approach. This method has been applied to In0.53Ga0.47As and GaAs0.50Sb0.50, the latter being a promising material for Heterojunction Bipolar Transistor applications though it lacks experimental characterizations. In highly doped polar semiconductors, the polar optical phonon – plasmon coupling is accounted for via the calculation of the total dielectric function including self-consistent damping parameters. This coupling appeared crucial for the calculation of minority electron mobilities in highly p-doped GaAs, In0.53Ga0.47As and GaAs0.50Sb0.50. In strongly photo-excited semiconductors, phonon population heating has been included in the study of electrons and holes relaxation. Hot phonon populations, that slow the charge carrier relaxation through the phonon bottleneck effect, have been dealt with a phonon dedicated Monte Carlo model (PhD H. Hamzeh). The study showed that carrier relaxation slowing depends strongly on the photo-excited carrier concentration because of phonon-plasmon coupling in those semiconductors. Charge carrier generation and recombination processes such as photon absorption, radiative recombination, impact ionization and Auger recombinations, have been implemented. The associated generation and recombination rates are directly calculated with the sampled carrier distribution. Thus, the use of coefficients and lifetimes is avoided, and non equilibrium regimes were modeled. Those processes are of prime importance for Hot Carrier Solar Cells optimization. The theoretical photo-current of this kind of 3rd generation solar cell with an In0.53Ga0.47As absorber have been studied.

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