Les communications quantiques (QC) longues distances sont tributaires de l'existence de sources efficaces de photons uniques dont la longueur d'onde doit être adaptée aux communications dans les fibres optiques (1550nm). Ce manuscrit présente l'étude et la réalisation expérimentale d'une source de photons uniques annoncés, basée sur l'utilisation de paires de photons issues d'un guide d'onde intégré sur un substrat de niobate de lithium polarisé périodiquement (PPLN). Le principe repose sur la séparation des photons d'une paire et la détection de l'un sert à annoncer la présence de l'autre. Aussi, ce guide d'onde nous permet de venir récolter les paires de photons simplement à l'aide d'une fibre optique monomode, gage de compacité et stabilité de la source. <br />L'intervalle de temps entre deux paires successives n'étant pas définit, cette source présente un fonctionnement dit « asynchrone ». Afin de caractériser les performances de ce type de source, nous proposons deux méthodes expérimentales originales. La première repose sur un modèle d'analyse des statistiques des détections dans un montage de type « Hanburry Brown & Twiss » pour remonter aux probabilités d'avoir 0, 1 ou 2 photons, tandis que la seconde est une « version asynchrone » du montage original de « Hanburry Brown & Twiss » pour tracer la fonction de corrélation croisée du second-ordre. Les performances de cette première source de photons uniques aux longueurs d'ondes télécom se situent parmi les meilleures au monde avec une probabilité d'avoir un photon unique à 1550nm de 0,37 accompagnée d'une réduction des événements à deux photons d'un facteur 12 par rapport à une source poissonnienne équivalente.

Nous présentons les principales propriétés quantiques de fluorescence de nanocristaux de CdSe/CdS individuels à température ambiante. Nous montrons la quasi-suppression de scintillement et l'allongement des durées de vie radiative de ces nanocristaux à la coquille épaisse et de leur rendement quantique. Nous prouvons expérimentalement, par microscopie confocale en champ lointain, que l'interaction d'un nanocristal avec des nanostructures métalliques, réduit sa durée de vie radiative et modifie les efficacités des processus radiatifs et non-radiatifs. Nous montrons que, le couplage dépend bien de la position du nanocristal et que pour certains nanocristaux une large fraction des plasmons est diffractée par la structure spatiale de la couche. Nous obtenons des facteurs de Purcell très importants. Enfin, nous expliquons la relation entre les états d'émission et la compétition entre processus Auger et radiatifs.

Cette thése décrit une expérience d'interférométrie de Michelson réalisée pour mesurer la cohérence temporelle de l'émission d'un nanocristal individuel cœur/coquille de CdSe/ZnS. La difficulté d'une telle mesure réside dans la diffusion rapide (0,1 ms) de leur raie d'émission qui élargit le spectre mesuré habituellement. Nous introduisons, dans une description de l'expérience par un formalisme quantique, une méthode baptisée spectroscopie de Fourier à corrélation de photons (PCFS), reposant sur la mesure des corrélations aux temps courts entre les intensités détectées aux sorties de l'interféromètre. Contrairement aux méthodes spectroscopiques standard, la PCFS associe une bonne résolution temporelle à une bonne résolution spectrale (qui est calculée théoriquement en détail). Ceci nous permet d'étudier des nanocristaux individuels, à 300, 20 et 10 K, et de caractériser à la fois leur largeur spectrale et leur diffusion spectrale. Nous mesurons une largeur spectrale de 6,5 micro-eV (soit un temps de cohérence de 200 ps), meilleure de presque deux ordres de grandeur que les largeurs mesurées par spectroscopie d'un nanocristal individuel (0,1-1 meV).

Des nanofils de ZnSe catalysés avec de l'or ont été synthétisés pour la première fois sur pseudo-substrats de ZnSe déposé sur GaAs. La nucléation de l'or a été étuidiée en détails. Des nanoparticules d'or de diamètres homogènes ont été produites. Ces nanoparticules conduisent à la création de nanofils de diamètres de l'ordre des diamètres de Bohr des excitons dans le ZnSe et dans le CdSe. Les très basses densités de nanoparticules d'or obtenues permettent la croissance de nanofils de ZnSe dans un mode non-compétitif. La croissance a été étudiée en fonction de la variation de certains paramètres. Un rapport de flux élevé de Se:Zn~4, ainsi qu'une température aux alentours des 400C donnent lieu aux nanofils les plus droits. Les nanofils résultant de ces conditions sur ZnSe (001) s'orientent selon deux axes. La vitesse de croissance des nanofils peut être modélisée par la diffusion d'adatoms vers l'interface de croissance du nanofil. Il est démontré à l'aide d'observations RHEED que la croissance se déroule dans un mode vapeur-solide-solide (VSS), c'est à dire, avec un catalyseur à l'état solide. Une croissance dans le mode ALE produit des nanofils orientés selon un seul axe. L'incorporation de BQ de CdSe à été étudiée en détails par le biais de plusieurs techniques expérimentales. Il est possible d'obtenir des BQ de CdZnSe de quelques nanomètres de long, avec des hétérojonctions abruptes et contenant aux alentours de 50% de Cd. L'étude optique de ces BQ montre de fines raies excitoniques. L'émission de photons uniques a été mesurée sur la raie biexcitonique jusqu'à la température ambiante. À cause de la présence d'une émission discrète du substrat des nanofils, ceux-ci doivent être transférés sur un substrat non-luminescent pour les études optiques.

Ce manuscrit présente mon travail de thèse portant sur le détecteur de photons niques electron-bpmbarded CMOS (ebCMOS) à haute cadence de lecture (500 images/seconde). La première partie compare trois détecteurs ultra-sensibles et leurs méthodes d'amélioration de la sensibilité au photon : le CMOS bas bruit sCMOS), l'électron-multiplying CCD (emCCD) à multiplication du signal apr pixel et l'ebCMOS à amplification par application d'un champ électrique. La méthode de mesure de l'impact intra-pixel des photons sur le détecteur ebCMOS est présentée. La seconde partie compare la précision de localisation de ces trois détecteurs dans des conditions extrêmes de très bas flux de phtons (<10 photons/image). La limite théoriques est d'abord calculée à l'aide de la limite inférieure de Cramér-Rao pour ces jeux de paramètres significatifs. Une comparaison expérimentale des trois détecteurs est ensuite décrite. Le montage permet la création d'un ou plusieurs points d'accès contrôlés en position, nombre de photons et bruit de fond. Les résultats obtenus permettent une comparaison de l'efficacité, de la pureté et de la précision de localisation des sources. La dernière partie décrit deux expériences réalisées avec la caméra ebCMOS. La première consiste au suivi des nano-cristaux libres (D>10 µm2/s) au centre Nanoptec avec l''équipe de Christophe Dujardin. La seconde s'intéresse à la nage de bactéries en surface à l'Institu Joliot curie avec l'équipe de Laurence Lemelle. L'algorithme de suivi de sources ponctuelles au photon unique avec l'implémentation d'un filtre de Kalman est aussi décrit.

Des nanofils de ZnSe catalysés avec de l'or ont été synthétisés pour la première fois sur pseudo-substrats de ZnSe déposé sur GaAs. La nucléation de l'or a été étuidiée en détails. Des nanoparticules d'or de diamètres homogènes ont été produites. Ces nanoparticules conduisent à la création de nanofils de diamètres de l'ordre des diamètres de Bohr des excitons dans le ZnSe et dans le CdSe. Les très basses densités de nanoparticules d'or obtenues permettent la croissance de nanofils de ZnSe dans un mode non-compétitif. La croissance a été étudiée en fonction de la variation de certains paramètres. Un rapport de flux élevé de Se:Zn~4, ainsi qu'une température aux alentours des 400C donnent lieu aux nanofils les plus droits. Les nanofils résultant de ces conditions sur ZnSe (001) s'orientent selon deux axes. La vitesse de croissance des nanofils peut être modélisée par la diffusion d'adatoms vers l'interface de croissance du nanofil. Il est démontré à l'aide d'observations RHEED que la croissance se déroule dans un mode vapeur-solide-solide (VSS), c'est à dire, avec un catalyseur à l'état solide. Une croissance dans le mode ALE produit des nanofils orientés selon un seul axe. L'incorporation de BQ de CdSe à été étudiée en détails par le biais de plusieurs techniques expérimentales. Il est possible d'obtenir des BQ de CdZnSe de quelques nanomètres de long, avec des hétérojonctions abruptes et contenant aux alentours de 50% de Cd. L'étude optique de ces BQ montre de fines raies excitoniques. L'émission de photons uniques a été mesurée sur la raie biexcitonique jusqu'à la température ambiante. À cause de la présence d'une émission discrète du substrat des nanofils, ceux-ci doivent être transférés sur un substrat non-luminescent pour les études optiques. / Growth of Au-catalysed ZnSe NWs has been successfully achieved on ZnSe peudo-substrates grown on GaAs substrate for the 1st time. Nucleation of the gold catalyst nanoparticles was studied in details. Au nanoparticles with homogeneous diameters are achieved. The nanowire diameter that results from these nanoparticles is in the range of the Bohr diameter of excitons in ZnSe and CdSe. Ultralow density achieved for Au nanoparticles makes it possible to grow nanowires in a non-competitive mode. Study of the influence of the growth parameters was done in details. A high Se:Zn~4 flux ratio and a growth temperature in the low 400C range are found to yield the straightest NWs. Homogeneous NWs with two main orientations are obtained on (001) ZnSe. The nanowire growth rate can be modeled by a kinetic mass-transport model of impinging adatoms flowing to the nanowire growth front. ZnSe NW growth was identified as taking place in the VSS mode, that is, with a solid catalyst, by in-situ RHEED observations. A growth of NWs by ALE yields only a single NW orientation. Incorporation of CdSe QDs was studied in details with numerous experimental techniques. It is possible to obtain CdZnSe QDs with a length of a few nanometers with compositionally sharp heterojunctions and a composition in Cd of about 50%. The optical study of such NWs shows sharp excitonic lines. Single photon emission on the biexciton was measured up to room temperature. A limitation comes from the fact that the NWs must be detached from the surface to be studied due to the presence of a discreet background emission originating from the substrate.

Ce manuscrit présente mon travail de thèse portant sur le détecteur de photons niques electron-bpmbarded CMOS (ebCMOS) à haute cadence de lecture (500 images/seconde). La première partie compare trois détecteurs ultra-sensibles et leurs méthodes d'amélioration de la sensibilité au photon : le CMOS bas bruit sCMOS), l'électron-multiplying CCD (emCCD) à multiplication du signal apr pixel et l'ebCMOS à amplification par application d'un champ électrique. La méthode de mesure de l'impact intra-pixel des photons sur le détecteur ebCMOS est présentée. La seconde partie compare la précision de localisation de ces trois détecteurs dans des conditions extrêmes de très bas flux de phtons (<10 photons/image). La limite théoriques est d'abord calculée à l'aide de la limite inférieure de Cramér-Rao pour ces jeux de paramètres significatifs. Une comparaison expérimentale des trois détecteurs est ensuite décrite. Le montage permet la création d'un ou plusieurs points d'accès contrôlés en position, nombre de photons et bruit de fond. Les résultats obtenus permettent une comparaison de l'efficacité, de la pureté et de la précision de localisation des sources. La dernière partie décrit deux expériences réalisées avec la caméra ebCMOS. La première consiste au suivi des nano-cristaux libres (D>10 µm2/s) au centre Nanoptec avec l''équipe de Christophe Dujardin. La seconde s'intéresse à la nage de bactéries en surface à l'Institu Joliot curie avec l'équipe de Laurence Lemelle. L'algorithme de suivi de sources ponctuelles au photon unique avec l'implémentation d'un filtre de Kalman est aussi décrit. / This manuscript presents my thesis on the high frame rate (500 frames/second) single-photon detector electron-bombraded CMOS (ebCMOS). The first section compares three ultra-sensitive detectors and their methods for improving photon sensitivity : the CMOS low noise (sCMOS), the electron-multiplying CCD (emCCD) with signal multiplication by pixel and the ebCMOS with amplification by applied electric field. The method developped to detected single photon impacts with intra-pixel resolution on the ebCMOS sensor is presented. The second section compares the localization accuracy of these detectors in extreme conditions of very low photon flux (<10 photons/ frame). First the theoretical limit is calculated using the Cramér-Rao lower bound for significant parameter sets. An experimental comparaison of the detectors is then described. The setup provides of one or more point sources controlled in position, signal and background noise. The results allow a comparison of the experimental effectiveness, purity and localization accuracy. The last section describes two experiments with the ebCMOS camera. The first aims to track hundreds of quantum dots simultaneously at the Nanoptec center with the team of Christophe Dujardin. The second focuses on the swimming of bacteria at the surface at the Jolio Curie Institute with the team of Laurence Lemelle. The point sources tracking algorithm using single photons and the Kalman filter implementation developed for these experiments is alson described.

Les développements en information quantique nécessitent le contrôle et la manipulation d'états quantiques. Parmi les systèmes en physique du solide, les boîtes quantiques semiconductrices sont de bons candidats pour réaliser des bits quantiques. La taille nanométrique de ces objets conduit à un confinement spatial à trois dimensions des porteurs : le spectre d'énergie est discret comme celui d'un atome. Ces objets sont étudiés pour leurs propriétés optiques, et notamment pour l'émission de photons uniques et indiscernables, qui sont des états quantiques de la lumière. Le travail de cette thèse consiste à étudier des boîtes quantiques uniques d'InAs/GaAs excitées à la résonance de leur transition optique, à l'aide d'impulsions lumineuses picosecondes. Grâce à une géométrie unidimensionnelle en guide d'onde, il est possible de s'affranchir de la lumière diffusée du laser d'excitation, et d'observer la luminescence résonante des boîtes. On atteint alors le régime d'oscillations de Rabi qui permet d'inscrire dans la boîte une superposition cohérente du système à deux niveaux, c'est un bit quantique. Cependant, le couplage entre la boîte et son environnement modifie les propriétés de cohérence des boîtes quantiques, limitant la possibilité de réaliser des opérations sur les qubits. Deux phénomènes principaux de décohérence ont été modélisés : l'interaction avec les phonons longitudinaux acoustiques de la matrice environnante de la boîte et le couplage avec le mode électromagnétique. Nous avons enfin étudié la statistique d'émission de photons des boîtes quantiques, et nous montrons qu'elles constituent de bonnes sources de photons uniques indiscernables, à la demande. / Developments in quantum information require controlling and manipulating quantum bits. Among solid state emitters, semiconductor quantum dots seem promising to realize quantum bits. First, the nanometric size of those structures leads to the confinement of the carriers in the three directions of space, so that their energy spectrum becomes atom-like. Furthermore, they can easily be integrated into electronic and optic devices. Such structures are studied for their optical properties, especially the emission of single and indistinguishable photons, which are quantum states of light. In the present work InAs/GaAs quantum dots have been studied under resonant excitation with picosecond laser pulses. One-dimensional waveguiding geometry has been used to suppress the scattered excitation laser allowing the observation of a single dot resonant luminescence. The coupling between the laser and the dot leads to the Rabi oscillations regime which enables to address a coherent superposition of states in the two-level system, meaning a quantum bit. However, the coupling between the dot and its environment changes the coherence properties of the dots, limiting the time during which operations on the qubits are possible. Two main phenomena have been observed and studied: the interaction between the dots and the longitudinal acoustic phonons of the GaAs matrix and the coupling with the electromagnetic mode. Finally, the photon emission statistics of the quantum dots have been studied, showing that quantum dots are on demand good emitters of indistinguishable single photons.

Le siècle dernier a vu l'accomplissement de la mécanique quantique, du traitement de l'information et de l'optique intégrée. Aujourd'hui, ces trois domaines se rencontrent pour donner naissance à l'optique intégrée pour les communications quantiques. Un des enjeux aujourd'hui dans ce domaine est le développement de sources de photons uniques et de lasers compacts aux longueurs d'onde des télécommunications. Les émetteurs étudiés dans ce travail de thèse sont des boîtes quantiques InAsP/InP [001] obtenues par Epitaxie en Phase Vapeur aux OrganoMétalliques (EPVOM). Il a été démontré, par l'intermédiaire de mesures spectrales et des mesures de durée de vie, que ces émetteurs présentent les caractéristiques nécessaires en vue des applications visées. Plus particulièrement, la mise en évidence expérimentale d'un dégroupement de photons, à partir d'une boîte unique, valide la possibilité de réaliser une source de photons uniques. En parallèle, des études sur les lasers à cristaux photoniques de faible volume modal et fort facteur de qualité, utilisant les mêmes boîtes quantiques à température ambiante, ont montré des propriétés originales, particulièrement sur la physique au niveau du seuil laser. La différence de comportement au niveau du seuil, par rapport aux lasers conventionnels, s'explique dans nos structures par le fort taux de couplage de l'émission spontanée dans le mode laser.

Nous présentons dans ces travaux de thèse la caractérisation optique d'un nouveau type de boîtes quantiques : les boîtes quantiques de CdSe insérées dans des nanofils de ZnSe. <br />Cette étude comprend de la spectroscopie optique standard, où l'on mesure les raies d'émission d'une boite quantique unique en fonction de leur énergie, mais aussi de la spectroscopie résolue en temps, comme des mesures de temps de déclin ou des mesures de corrélation. Les expériences présentées nous ont permis d'étudier la structure fine de l'exciton avec la mesure de l'énergie entre l'exciton noir et l'exciton brillant et le temps de spin flip entre ces deux états. Puis les mesures de corrélation entre chacun des états brillants d'une boîte quantique unique nous ont permis de montrer que nos émetteurs de photons sont des sources de photons uniques de qualité jusqu'à haute température (220 K), et de proposer un modèle décrivant les différents états de cette boîte et leur dynamique de relaxation. <br />Pour finir, nous nous sommes intéressé à la largeur importante des raies d'émission et aux temps caractéristiques de la diffusion spectrale qui en est responsable. Pour cela, nous avons présenté une nouvelle méthode expérimentale basée sur des mesures de corrélation entre des bandes spectrales de la raie permettant de directement mesurer le temps caractéristique de la diffusion spectrale et d'en étudier le comportement en fonction de différents paramètres comme la puissance d'excitation et la température.