<p> Some cumulative mass-yield ratios for thermal to epi-thermal neutron fissions of 239Pu have been measured by nondestructive Ge(Li) spectrometric and radiochemical methods. The mass-yield ratios of 85mKr, 91Sr- 91mY, 92Sr, 97Nb-97Zr, 99mTc, 103Ru, 105Ru, 131I, 132Te-132I, 133I, 135I-135Xe, 140Ba-140La, 143Ce and 147Nd for both thermal to epi-Cd and thermal to epi-Sm fissions did not show any significant fluctuations. The yields of 72Zn and 166Dy-166Ho in epi-Sm fission were found to be 30±2% lower than in the fission caused by thermal neutrons. Similarly the yields of 115Cd and 112Pd were found to be lower by 46±2% and 24±3% respectively. The 77 mass chain, measured as both 77Ge and 77As, showed only a very slight, if any, decrease for epi-Cd and epi-Sm fissions as compared with thermal neutron fissions.</p> <p> The results are consistent with the two-mode-of-fission hypothesis. An attempt has also been made to correlate the observations with the effect of the spin states of the fissioning nucleus at the saddle point.</p> / Thesis / Doctor of Philosophy (PhD)

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Le dioxyde d'uranium UO2 est le combustible nucléaire standard des réacteurs à eau pressurisée. Durant le fonctionnement du réacteur, la fission de l'uranium produit une grande variété de produits de fission, parmi lesquelles des gaz de fission, principalement le xénon et le krypton. En raison de leurs propriétés, ces gaz peuvent fortement impacter le comportement du combustible, et c’est pourquoi la maitrise de leur comportement est un enjeu industriel majeur et que de nombreux efforts de modélisation y sont consacrés depuis plusieurs dizaines d’années.Cette étude se base sur l’idée que la capacité prédictive des modèles de gaz est limitée par une description insuffisante des défauts ponctuels et de leurs interactions avec les atomes de gaz. Dans ce contexte, on applique à l’UO2 la Dynamique d’Amas, technique largement utilisée notamment pour décrire l’évolution de la concentration des défauts ponctuels et agrégés dans les métaux sous irradiation. Ce travail met plus particulièrement l’accent sur l’interprétation d’expériences de diffusion de gaz rares implantés dans l’UO2, en faisant appel au maximum à des résultats de modélisation atomistique pour évaluer les paramètres du modèle. / During in-pile irradiation of nuclear fuels a lot of rare gases are produced, mainly xenon and krypton. The behaviour of these highly insoluble fission gases may lead to an additional load of the cladding, which may have detrimental safety consequences. For these reasons, fission gas behaviour (diffusion and clustering) has been extensively studied for years.In this work, we present an application of Cluster Dynamics to address the behaviour of fission gases in UO2 which simultaneously describes changes in rare gas atom and point defect concentrations in addition to the bubble size distribution. This technique, applied to Kr implanted and annealed samples, yields a precise interpretation of the release curves and helps justifying the estimation of the Kr diffusion coefficient, which is a data very difficult to obtain due to the insolubility of the gas.