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Modélisation du cycle océanique du néodyme

Arsouze, Thomas 03 December 2008 (has links) (PDF)
La composition isotopique du néodyme (CI de Nd, aussi notée "Nd) est un traceur de la circulation océanique et des apports lithogéniques. Dans le cadre de cette thèse, nous avons inséré les isotopes du Nd dans un modèle de circulation océanique général, afin de valider par la modélisation l'hypothèse de "Boundary Exchange" (BE, Boundary Scavenging associé à un apport de matière à l'océan le long de la marge continentale) comme principal source et puits de l'élément au réservoir océanique, et de simuler son cycle océanique. Dans un premier temps, en considérant le seul BE comme terme source/puits, nous avons pu reproduire les principales caractéristiques de la distribution océanique en "Nd (signature des principales masses d'eau, augmentation vers des valeurs radiogéniques le long de la circulation thermohaline) à la fois au niveau global et régional. Ce résultat confirme le BE comme processus primordial dans le cycle océanique de l'élément. Cette même paramétrisation du BE dans une configuration du modèle au Dernier Maximum Glaciaire nous a permis de constater que cet apport est sensible à la fois aux changements de forçages et aux changements de circulation océanique. La comparaison avec les données suggère un scénario dans le bassin Atlantique de prédominance d'eaux profondes en provenance du Sud avec une cellule méridienne vigoureuse en surface et jusqu'à 2000m de profondeur. Enfin, nous avons mis en place un modèle couplé dynamique/biogéochimique permettant de modéliser à la fois la CI et la concentration en Nd, afin de résoudre le "Paradoxe du Nd" (qui résulte d'un découplage de comportement entre ces deux paramètres) et quantifier les sources de Nd à l'océan. Les résultats montrent que les interactions dissous/ particulaires sont nécessaires pour réconcilier la distribution des deux paramètres, et que la remobilisation sédimentaire (source du processus de BE) est la source principale de Nd à l'océan (1:1:1010 g(Nd)/an), avec des flux jusqu'à 25 fois plus fort que les autres flux externes (décharges fluviales sous forme dissoute et poussières atmosphériques).
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Réactivité argiles-polluants métalliques : simulation des barrières argileuses des sites de stockage des déchets

Ghayaza, Mariem 24 February 2012 (has links) (PDF)
Le stockage des déchets ménagers et assimilés est devenu un enjeu important pour l'environnement. Les smectites, ayant une faible perméabilité et une forte capacité à retenir les polluants, sont fréquemment utilisées comme barrière de sécurité passive au fond des alvéoles de stockage. Ce travail consiste à simuler au laboratoire l'infiltration de solutions de polluants métalliques dans des smectites, d'analyser les mécanismes d'interaction et prévoir leur comportement hydraulique et physico-chimique. Pour cela, nous utilisons des smectites naturelles de référence (SWy2 échangée avec différents cations, Na+ et Ca2+), mais aussi une smectite synthétique et des solutions de polluants métalliques (contenant essentiellement Zn et Pb). Les interactions " en batch " ont permis de tester plusieurs paramètres : rapport solide/liquide, concentration du polluant, pH...Les analyses des lixiviats ont montré que l'argile sodique adsorbe mieux les polluants que l'argile calcique et que l'adsorption est meilleure en milieu neutre. Les résultats expérimentaux ont pu être modélisés à l'aide de PHREEQC en utilisant le modèle 2SPNE. A partir des constantes d'échange et de complexation de la littérature, les simulations montrent que le modèle est en très bon accord avec les données expérimentales pour le zinc. Ces résultats ont permis d'établir de nouvelles constantes pour le plomb, et de connaitre les mécanismes d'adsorption en fonction de la concentration en équilibre de la solution métallique et du pH. Pour simuler au laboratoire le fonctionnement d'une barrière argileuse, des expériences d'infiltration sous pression ont été réalisées en oedométrie sur les smectites. Que ce soit avec l'eau déminéralisée, les solutions de polluants métalliques (Cu, Pb, Zn), ou un lixiviat synthétique, à pH libre ou fixé à 5, ces argiles ont des conductivités hydrauliques inférieures à 10-12 m.s-1 qui prouvent leurs bonnes capacités d'étanchéité.
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Mécanismes et verrous de la carbonatation minérale du CO2 en voie aqueuse / Development of an Innovative Mineral carbonation Process for CO2 Capture and Storage

Bonfils, Benjamin 29 March 2012 (has links)
La carbonatation minérale est une technique alternative de capture et stockage du CO2 anthropique. L'abondance des matériaux carbonatables sur terre en fait une solution à fort potentiel. En particulier, la carbonatation directe en voie aqueuse a été présentée dans la littérature comme la voie la plus intéressante d'un point de vue énergétique pour la carbonatation minérale ex-situ, à la condition que les cinétiques naturellement lentes de dissolution des silicates magnésiens en phase aqueuse puissent être accélérées de plusieurs ordres de grandeur. Cette thèse étudie en détail les verrous et mécanismes de cette réaction en présence d'additifs organiques tels que l'oxalate, connus pour leur capacité à accélérer la dissolution des silicates magnésiens. Dans un premier temps, la carbonatation en voie aqueuse sans additif d'une olivine modèle est étudiée de manière à mettre en évidence la nature des phénomènes limitants. Ensuite le travail se concentre sur l'étude du rôle de l'additif oxalate à travers des essais spécifiques et une analyse fine de la phase solide. Il est démontré que pour différentes concentrations de suspension et sous 20 bar de CO2, cet additif conduit à la formation de complexes aqueux stables du magnésium avec l'oxalate et à la précipitation de MgC2O4,2H2O (glushinskite), qui empêchent toute précipitation quantitative de magnésite. La simulation géochimique complète du système a été réalisée et a permis d'expliquer les résultats des essais par un mécanisme de dissolution à grain rétrécissant. L'extension de l'étude à un autre silicate (harzburgite) et à d'autres ligands organiques accélérateurs de la dissolution des silicates tels que le citrate et l'EDTA n'a pas non plus permis d'obtenir la formation quantitative de carbonate, à cause d'une forte complexation en phase aqueuse du Mg extrait du minerai. Ces travaux remettent en doute la perspective de développement d'un procédé industrialisable de minéralisation du CO2 en présence d'additifs organiques. / Mineral carbonation is an interesting option for mitigation of anthropogenic CO2 emissions. Direct aqueous mineral carbonation has been presented by many as a promising strategy for ex-situ mineral carbonation, on the basis that organic additives such as oxalate increase the rate and extent of dissolution of magnesium silicates several folds. This thesis discusses and extends the current understanding of this process through geochemical modelling and detailed solid characterization. First, mineral carbonation is investigated in water alone, without additives, in order to understand and quantify the actual limitations of the process with specific magnesium silicate ores. Dissolution kinetics being critical with this process, the role of disodium oxalate as a dissolution accelerating agent is thoroughly examined with olivine, through dedicated experiments and comprehensive analysis of both solid and liquid phases. Under 20 bar of CO2, and irrespective of the conditions used, it is found that the formation of strong oxalate-magnesium complexes in solution and precipitation of MgC2O4,2H2O (glushinskite) impede any chance of precipitating significant amounts of magnesium carbonate. Geochemical modelling permits successful simulation of the dissolution kinetics of magnesium silicate using a shrinking particle model. Other promising ligands from a dissolution perspective, namely citrate and EDTA, were also investigated. Contrary to oxalate, these do not form any solid by-products with magnesium, and yet they do not produce better carbonation results. The results and findings from this work cast strong doubts about the possibility of developing a viable direct aqueous mineral carbonation process using organic salts.
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Effet de la végétation sur la mobilité de l’arsenic dans la rhizosphère. / The effect of vegetation on Arsenic mobilization in the rhizosphere.

Obeidy, Carole 13 May 2011 (has links)
La pollution des sols par l’Arsenic (As) est une préoccupation environnementale grandissante dans plusieurs pays du monde : États-Unis, Canada, Mexique, Chine, Vietnam et France. L’émergence des techniques écologiques dites « phytoremédiation » constitue à l’heure actuelle une des solutions aux problématiques de décontamination des sols pollués par l’As. Aussi, elle permet de rallier le respect de l’état écologique des sites d’une part et le coût financier de traitement d’autre part. Pour cela, l’appréhension des interactions entre le végétal et l’As à l’interface racine-sol est nécessaire afin d’accélerer la mise en place de la phytoremédiation et de tester son efficacité. D’où l’objectif général de ce travail est d’étudier l’effet de quatres espèces végétales Holcus lanatus, Dittrichia viscosa, Lotus corniculatus et Plantago lanceolata sur la mobilité de l’As dans un sol à contamination géochimique en As (2000 mg kg-1). Notre étude a permis au départ de comparer et de caractériser la tolérance et la capacité accumulatrice des espèces séléctionnées à l’égard de l’As en milieu de culture et en sol contaminé chimiquement par l’As. Ensuite, l’étude de la mobilisation de l’As dans la rhizosphère a été réalisée par deux approches d’étude complémentaires : l’approche « rhizopot-rhizons » et l’approche « tapis racinaire ». L’approche « rhizopot-rhizons » nous a permis d’identifier d’intéressantes corrélations entre l’As et les paramètres suivis (NO3-, SO42- , Ca, Mg, P, pH, COD) tout au long de la période de croissance. Nous avons identifié et caractérisé plusieurs processus ifluençant la mobilisation de l’As dans la rhizosphère (alcalinisation/acidification, compétition anionique…). L’avantage de l’approche « rhizopot-rhizons » réside dans le fait que les plantes se sont développées sans prétraitement du substrat de croissance (contamination artificielle, ajout de solutions nutritives…). Par ailleurs, l’approche « tapis racinaire » a permis d’identifier quelques anions organiques dans les racines de P. lanceolata et de mettre en évidence le rôle du Phosphore dans la mobilisation de l’As dans la rhizosphère. Elle permet d’amplifier l’effet du système racinaire sur la mobilité de l’As dans le sol d’une part, et de récupérer entièrement le système racinaire tout en limitant les artefacts liés à la contamination des racines par le sol d’autre part. / The pollution of soils with Arsenic (As) is an increasing environmental concerns in several countries in the world: USA, Canada, Mexico, China, Vietnam and France. Recently, the emergence of green technologies sush as “phytoremediation” is considered an attractive soil remediation strategy due to its low cost and soil preservation. For this reason, the understanding of interactions between plants and As at the soil-root interface is necessary in order to accelerate phytoremediation implementation and to test its effectiveness. Hence the aim of this work was to study the effect of four plant species Holcus lanatus, Dittrichia viscosa, Plantago lanceolata and Lotus corniculatus on As mobility in a natural As contaminated soil (up to 2000 mg kg-1). First, we compared and characterized the tolerance behaviour of the four selected species to As and their accumulation capacity in hydroponic and in natural soil conditions. Then, the study of As mobilization in the rhizosphere was conducted by using two approaches "rhizopot-rhizons” and "root mat”. We identified by the “rhizopot-rhizons” approach, some interesting correlations between As and the monitored parameters (NO3-, SO42-, Ca, Mg, P, pH, COD) over the vegetative growing period. We observed several processes affecting As mobilization in the rhizosphere (alkalization / acidification, anionic competition ...). The advantage of this approach is that the plants have grown normally without growth substrate pretreatment (artificial contamination, addition of nutrient solutions ...).Whereas, the "root mat" approach allowed the identification of some organic anions in the root system of P. lanceolata and highlighted the role of phosphorus on As mobilization due mainly toto the easy roots collection at the end of experiment.
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Le rôle du Pacifique Tropical Sud-Ouest dans la fertilisation du Pacifique Équatorial : couplage dynamique et multi-traceur.

Grenier, Melanie 20 December 2012 (has links) (PDF)
Dans le cadre de ma thèse je me suis intéressée au Sous-Courant Équatorial (EUC) Pacifique, dont les eaux alimentent le Pacifique Équatorial Central et Est, région clé tant pour son rôle climatique que pour la productivité marine. D'une part, j'ai utilisé un modèle océanique pour décrire les sources de l'EUC, leurs transports, leurs caractéristiques moyennes hydrologiques et leurs trajectoires précises jusqu'à l'EUC. D'autre part, j'ai caractérisé l'enrichissement géochimique des eaux alimentant le Pacifique Équatorial, principales nourricières de la zone High Nutrients - Low Chlorophyll (HNLC), à l'aide d'un traceur géochimique, le néodyme (Nd). Finalement, j'ai couplé les deux approches pour quantifier l'évolution géochimique des eaux de la thermocline du Pacifique Sud-Ouest. La première partie a été motivée par la question soulevée depuis un peu plus de 10 ans concernant l'impact des variations des transports et des propriétés hydrologiques de la langue d'eau froide sur la modulation basse fréquence d'El Niño Southern Oscillation (ENSO). Les eaux constituant l'EUC présentent une large gamme de températures et de salinités qui expliquent l'hétérogénéité des propriétés de la langue d'eau froide et participent à la variabilité décennale d'ENSO. Dans ce contexte, j'ai étudié la structure verticale des masses d'eau de l'EUC au cours de leur advection vers l'est en fonction des différentes sources qui l'alimentent. Pour cela, j'ai utilisé un modèle océanique et un outil de suivi lagrangien qui m'ont permis de déterminer les sources majeures de l'EUC et leurs trajectoires et de quantifier l'évolution de leur transport entre la partie ouest (156°E) et la partie centrale de l'EUC (140°W). Nous nous sommes aussi intéressées à l'évolution des propriétés hydrologiques de ces sources entre 10°N/10°S et l'équateur. Nous avons ainsi pu mettre en évidence l'importance de la contribution des eaux transportées par les courants de bord ouest (WBCs), contribution dominée par les apports issus de la Mer des Salomon. Toutes les sources subissent des modifications hydrologiques lors de leur trajet vers l'EUC, et il semble notamment nécessaire d'invoquer une part de mélange diapycnal pour expliquer l'allègement en densité des eaux issues des WBCs. La seconde partie traite de la question majeure de l'enrichissement en éléments nutritifs de la zone HNLC, région cruciale en raison de la production biologique qui s'y développe et qui participe à la régulation du carbone atmosphérique. Au cours de la dernière décennie a été proposée l'hypothèse que les apports proviennent essentiellement des marges continentales de Papouasie Nouvelle-Guinée. Sur une base de circulation bien documentée, grâce à la première partie de mon travail, nous avons vérifié cette hypothèse à l'aide de mesures de traceurs géochimiques in situ, les Élements Terres Rares, et en particulier la composition isotopique du Nd, qui marquent les origines de la matière continentale présente dans l'eau de mer et aident à quantifier les processus par lesquels elle y parvient. Nous avons ainsi pu souligner un enrichissement progressif des eaux le long des îles du Pacifique tropical sud et un contenu géochimique souvent maximum le long des côtes de PNG. Un apport provenant des côtes d'Amérique Latine est envisagé pour les eaux s'écoulant sous l'EUC. Les résultats obtenus de la mesure des deux traceurs convergent vers l'hypothèse que le principal processus d'apport géochimique est la dissolution de matériel sédimentaire lors du contact des masses d'eau le long des côtes. Leurs évolutions suggèrent cependant une perte de matériel dissous vers la marge sédimentaire par adsorption sur les particules, très abondantes à l'embouchure des fleuves. La troisième partie couple le traceur virtuel - les trajectoires modélisées - et le traceur réel - les éléments géochimiques - pour se focaliser sur la quantification des flux géochimiques des eaux alimentant l'EUC, et ainsi la zone HNLC. Par ce couplage, nous avons pu déterminer les zones d'enrichissement des couches supérieures et inférieures de la thermocline transitant par les WBCs sud, entre leurs régions de subduction et l'amont de l'EUC. Si les eaux de la thermocline supérieure semblent s'enrichir principalement le long des côtes des îles du Pacifique Tropical Sud, celles de la thermocline inférieure bénéficieraient en plus d'un fort apport le long des côtes de PNG, très favorable pour une éventuelle réalimentation de la zone HNLC.
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Le granite du Manaslu marqueur de la subduction et de l'extension intracontinentales himalayennes

Guillot, Stéphane 15 October 1993 (has links) (PDF)
Le granite du Manaslu (Népal Central) permet d'étudier la mise en place d'un corps magmatique en contexte de collision et d'extension intracontinentale et les relations entre phénomènes thermiques, anatectiques et tectoniques qui affectent la Chaîne himalayenne entre 30 et 15 Ma. L'estimation des conditions pression-température dans l'auréole de contact suggère une profondeur de mise en place du granite, entre 18-21 km à la base et 9-13 km au toit, pour une température de 550 ± 50 °c. La présence d'un fluide hydraté, d'origine magmatique, percolant dans l'auréole au cours de l'emplacement du granite est attestée par l'étude isotopique de l'oxygène et de l'hydrogène. Une telle profondeur implique une épaisseur de la croûte continentale supérieure compatible avec l'existence d'une nappe d'âge tardi-Oligocène, au dessus des Séries Sédimentaires Téthysiennes. A partir de l'étude structurale, microstructurale et magnétique (ASM) de la déformation finie dans le granite et dans son encaissant, nous proposons un modèle de mise en place du granite contrôlé (i) par des décrochements dextres de direction Est Ouest et (ii) par l'accrétion de venues magmatiques successives, dans une zone de relais transtensive, avec expansion latérale vers l'Est et le Nord-Est. Les résultats thermochronologiques 40 Ar/39 Ar obtenus dans l'auréole de contact supérieure du massif sont comparés aux données géochronologiques existantes et permettent d'envisager une mise en place vers 25 Ma. Une période de refroidissement lente de 200/Ma entre 25 et 19 Ma est alors sui vie par une période de refroidissement rapide entre 19 et 16 Ma, probablement liée à une dénudation tectonique par faille normale au dessus du granite. Cette seconde période d'extension vers 18 ± 1 Ma, reconnue tout au long de la chaîne himalayenne est responsable de nouvelles venues magmatiques. Un nouveau modèle de fusion en condition anhydre (XH20<0.3), puis hydraté (XH20>0.7), des niveaux métapélitiques et métagrauwackeux du Cristallin du Haut-Himalaya est envisagé afin de rendre compte de l'évolution géochimiques des majeurs, des traces et des isotopes Rb/Sr du Manaslu. Les âges, les modalités de mise en place de l'ensemble des leucogranites himalayens et les conditions pression-température dans le Cristallin du Haut Himalaya suggèrent une activation de plus en plus tardive du MCT vers l'Est compatible avec la rotation anti-horaire de l'Inde et l'extrusion du Sud-Tibet, au cours de la collision Inde-Asie, depuis au moins 25 Ma.
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Apports de la géochimie des gaz rares à la surveillance des sites de séquestration géologique de CO2

Lafortune, Stéphane 30 November 2007 (has links) (PDF)
Le dernier rapport du GIEC (Groupe d'experts Intergouvernemental sur l'Evolution du Climat), a qualifié de très vraisemblable la responsabilité des activités humaines sur l'évolution de la température moyenne à la surface de la Terre, constatée depuis le début du vingtième siècle. Les émissions atmosphériques anthropiques, issues de la combustion des énergies fossiles, sont responsables chaque année de l'émission de quantités de plus en plus importantes de gaz à effet de serre, et notamment de dioxyde de carbone.<br /><br />Afin d'être en mesure de respecter les engagements pris en matière de réduction des émissions atmosphériques, tout en permettant la poursuite raisonnée de l'exploitation des énergies fossiles, notamment pour les pays en plein développement économique, il est envisagé de stocker (séquestrer) le dioxyde de carbone produit au niveau de grandes plates-formes industrielles, dans des réservoirs géologiques, c'est-à-dire des roches poreuses et perméables. Bien qu'étant inspirée de nombreux exemples naturels, la séquestration géologique du dioxyde de carbone doit être étudiée en termes de faisabilité et d'intérêt, l'objectif étant de piéger durablement les gaz stockés.<br /><br />Dans le cadre de ce doctorat, nous nous sommes concentrés sur la surveillance des sites de séquestration, afin d'être en mesure de contrôler la stabilité et l'efficacité des stockages géologiques dans le temps, et de détecter le plus rapidement possible les éventuelles fuites. Notre travail a consisté à développer une méthodologie de surveillance reposant sur l'étude des gaz rares. Nous avons été amenés à concevoir un nouvel outil pour l'analyse des gaz rares dissous dans des échantillons d'eau, la ligne Garodiox, puis à valider cet instrument sur l'étude d'un lac de cratère volcanique, le lac Pavin en Auvergne (France). Enfin, nous avons choisi d'illustrer la méthodologie de surveillance que nous proposons, à l'aide du contrôle de l'intégrité de l'accumulation naturelle de dioxyde de carbone de Montmiral, dans le département de la Drôme (France).<br /><br />Les résultats obtenus soulignent la faisabilité et l'intérêt de la mise en place d'une telle méthodologie de surveillance au droit des sites de séquestration géologique du dioxyde de carbone.
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Étude d'analogues archéologiques pour la validation des modèles de comportement à long terme des verres nucléaires / Study of archaeological anologs for the validation of nuclear glass long-term behavior models

Verney-Carron, Aurélie 29 October 2008 (has links)
Des blocs de verre archéologique provenant d’une épave découverte près de l’île des Embiez (Var) en mer Méditerranée ont été étudiés en raison de leur analogie morphologique avec les verres nucléaires et de leur environnement connu et stable. Fracturés à l’issue de leur élaboration (comme les verres nucléaires), ces verres se sont altérés près de 1800 ans en eau de mer. Ce travail a abouti au développement et à la validation d’un modèle géochimique capable de simuler l’altération d’un bloc de verre archéologique fracturé au bout de 1800 ans. Les expériences ont permis de déterminer les constantes cinétiques des mécanismes en jeu (interdiffusion et dissolution du réseau vitreux) et les paramètres thermodynamiques (affinité, phases secondaires) de ce modèle. Celui-ci, implémenté dans HYTEC a permis de simuler l’altération de fissures sur 1800 ans. La cohérence des épaisseurs d’altération simulées et des valeurs mesurées sur les blocs valide la capacité prédictive du modèle. Ce modèle permet alors d’expliquer les résultats issus de la caractérisation du réseau de fissures et de son état d’altération. Les fissures de la zone externe du bloc sont les plus altérées du fait du renouvellement rapide de la solution, alors que les fissures internes ont des épaisseurs très fines à cause du couplage entre l’altération du verre et le transport des éléments en solution (effet de l’ouverture initiale et du colmatage). Les résultats expliquent non seulement les épaisseurs les plus fines, mais aussi leur variabilité. Le comportement analogue des verres archéologiques et nucléaires permet d’envisager une transposition de ce modèle aux verres nucléaires en condition de stockage géologique / Fractured archaeological glass blocks collected from a shipwreck discovered in the Mediterranean Sea near Embiez Island (Var) were investigated because of their morphological analogy with vitrified nuclear waste and of a known and stable environment. These glasses are fractured due to a fast cooling after they were melted (like nuclear glass) and have been altered for 1800 years in seawater. This work results in the development and the validation of a geochemical model able to simulate the alteration of a fractured archaeological glass block over 1800 years. The kinetics associated with the different mechanisms (interdiffusion and dissolution) and the thermodynamic parameters of the model were determined by leaching experiments. The model implemented in HYTEC software was used to simulate crack alteration over 1800 years. The consistency between simulated alteration thicknesses and measured data on glass blocks validate the capacity of the model to predict long-term alteration. This model is able to account for the results from the characterization of crack network and its state of alteration. The cracks in the border zone are the most altered due to a fast renewal of the leaching solution, whereas internal cracks are thin because of complex interactions between glass alteration and transport of elements in solution (influence of initial crack aperture and of the crack sealing). The lowest alteration thicknesses, as well as their variability, can be explained. The analog behavior of archaeological and nuclear glasses from leaching experiments makes possible the transposition of the model to nuclear glass in geological repository
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Monitoring géochimique par couplage entre les gaz rares et les isotopes du carbone : étude d'un réservoir naturel

Jeandel, Elodie 05 December 2008 (has links) (PDF)
Dans un objectif de limitation des émissions de gaz à effet de serre dans l'atmosphère, la séquestration géologique du CO2 apparait comme une solution incontournable pour lutter contre le changement climatique.<br />Le développement d'outils de surveillance fiables pour s'assurer de la pérennité et de la sécurité des stockages est un préalable à la mise en œuvre des tels sites.<br />Dans ce cadre, une méthodologie de monitoring géochimique combinant la géochimie des gaz rares et des isotopes du carbone a été testée sur des analogues naturels et industriels.<br /><br />Sur les analogues naturels de contextes géologiques variés, des comportements systématiques des paramètres géochimiques en fonction du confinement des sites ont pu être révélés, attestant de l'efficacité de ces outils en termes de détection des fuites et en tant que traceurs du comportement du CO2 dans les futurs sites de stockage. <br /><br />De plus, une expérience de traçage géochimique sur un stockage de gaz naturel a démontré qu'il est possible d'identifier les processus physico-chimiques se déroulant dans le réservoir à l'échelle humaine, renforçant l'intérêt pour l'outil proposé et apportant des informations méthodologiques sur son utilisation.
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Etude de la migration de l'uranium en milieu naturel : approche expérimentale et modélisation géochimique

Phrommavanh, Vannapha 28 October 2008 (has links) (PDF)
Cette étude est consacrée à la caractérisation de la migration de l'uranium dans une zone restreinte du site du Bouchet, ancienne usine de traitement de minerai d'uranium, aujourd'hui démantelé et en cours de réhabilitation. Certains déchets de cette usine ont été stockés dans une déposante réhabilitée à proximité, appelée le site d'Itteville. Dans le cadre de la surveillance de l'environnement autour de la déposante (air, eau, sédiment) imposée par arrêtés préfectoraux, un piézomètre (PZPK) situé à l'aval hydraulique de cette dernière, présente des pics d'uranium dissous total chaque hiver depuis les années 1990. Le PZPK collecte à la fois les eaux d'une formation tourbeuse calcique, saturée en eau, située entre la surface et 3 m, ainsi que l'eau d'une nappe alluviale vers 6 m de profondeur. Dans un premier temps, une caractérisation hydrogéochimique du site a mis en évidence le terme source d'uranium, qui se trouve dans la tourbe vers 0,8 m, écartant ainsi toute fuite provenant de la déposante. En effet, quelques microparticules d'oxyde d'uranium et d'oxyde mixte d'uranium-thorium ont été détectées, mais ne constituent pas la partie majeure du terme source. Dans un second temps, la chimie des eaux de tourbe et du PZPK a fait l'objet d'un suivi bimestriel de 2004 à 2007 permettant de comprendre les raisons des fluctuations saisonnières de [U]tot.diss.. Complétées par des modélisations géochimiques et une identification bactérienne par analyse de l'ADN 16S, les chroniques de chimie de l'eau ont mis en évidence une activité bactérienne sulfato-réductrice importante en été, entraînant des conditions plus réductrices et donc, une teneur en uranium dissous total limitée par la faible solubilité de l'uraninite UIVO2(s). En hiver, cette activité bactérienne étant minime et la pluviométrie efficace plus importante, les conditions sont plus oxydantes favorisant la forme U(VI), plus soluble, notamment sous la forme du complexe Ca2UO2(CO3)3(aq) mis en évidence par SLRT. Enfin, l'activité bactérienne sulfato-réductrice a été reproduite en laboratoire afin de mieux caractériser son impact sur la solubilité de l'uranium dans la tourbe. Divers paramètres ont été étudiés (sources de C, température, nutriments) afin de recréer des conditions à la fois proches et aussi éloignées de celles in situ. Les identifications bactériennes par analyse de l'ADN 16S, en fonction du temps d'incubation, ont confirmé une augmentation de la proportion des bactéries sulfato-réductrices. Parallèlement, la chimie de l'eau, ainsi que des calculs géochimiques et des observations MEB et analyses XANES, ont mis en évidence une diminution de [U]tot.diss., due à sa réduction en UO2(s) (certainement sous forme de nanoparticules). Bien que le mécanisme réactionnel n'ait pu être déterminé, à savoir biotique (réduction directe de U par les bactéries) ou abiotique (réduction indirecte), ces expériences ont montré que les bactéries sulfato-réductrices peuvent prévaloir au sein d'une population autochtone variée dans des conditions proches de celles in situ. De plus, la tourbe calcique étudiée contient un stock important de weddellite (CaC2O4.2H2O(s)), constituant un apport permanent d'ions oxalate C2O42- qui peuvent être utilisés comme source de C lors de la réduction des ions sulfate et/ou uranium en été.

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