Made available in DSpace on 2014-10-09T12:32:06Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T13:57:55Z (GMT). No. of bitstreams: 1 02297.pdf: 1929315 bytes, checksum: 1f3c8c5cb4048eb63b32ec185d9f1b49 (MD5) / Dissertacao (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN/CNEN-SP

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Le sujet de cette thèse est né de l'observation de phénomènes incompris des mécanismes à l'origine des très faibles efficacités de discrimination neutron/gamma (n/g) dans les scintillateurs plastiques en comparaison à leurs homologues liquides. Le flash lumineux qu'ils génèrent suite à une interaction avec un rayonnement ionisant (majoritairement des protons de recul dans le cas des neutrons et des électrons dans le cas des gamma) présente des caractéristiques temporelles qui dépendent de la nature de la particule détectée (type et énergie). C'est sur la forme du signal que la séparation peut être réalisée (PSD). Les scintillateurs liquides ont largement été étudiés. C'est seulement récemment qu'il a été démontré qu'une séparation nette pouvait être réalisée à l'aide de plastiques spécialement conçus. L'étude de ces systèmes et la compréhension des processus photophysiques en plastique par rapport à leur efficacité de PSD est toujours d'actualité. Ce travail est dédié à la compréhension des phénomènes en amont des émissions de luminescence, juste après l'interaction rayonnement/matière. Dans un premier temps un état de l'art qui s'étend de 1960 à nos jours a été réalisé. Une deuxième partie est consacrée à la caractérisation des matériaux scintillants mis en jeu pour définir leurs propriétés de fluorescence et de scintillation sous rayonnement. La troisième partie se focalise sur la simulation de traces neutrons via un faisceau de protons pour quantifier dans des conditions contrôlées leur dépôt spécifique d'énergie dans notre plastique présentant des capacités de discrimination n/g-. Une quatrième partie est dévolue à la détermination de leur efficacité de PSD en fonction de leurs paramètres de structure moléculaire. Ces travaux ont conduit à la préparation d'un plastique dans notre laboratoire présentant des propriétés de PSD considérées efficaces, ce qui a donné lieu à un dépôt de brevet. Enfin une étude photophysique conclut ce travail à l'aide d'un laser femtoseconde pour simuler de façon purement optique des interactions neutron avec la matière donnant lieu à de la fluorescence retardée. Nous tentons ainsi de définir la nature des transferts d'énergie mis en jeu. Nous concluons enfin sur la corrélation structure/propriétés de discrimination. Ces avancées permettront de guider le potentiel en termes d'applications industrielles et le développement de nouveaux matériaux.Ce travail est dédié à la compréhension des phénomènes en amont des émissions de luminescence, juste après l'interaction rayonnement/matière. Dans un premier temps un état de l'art qui s'étend de 1960 à nos jours a été investigué. Une deuxième partie est consacrée à la caractérisation complète des matériaux scintillants mis en jeu pour définir leurs propriétés de fluorescence et de scintillation sous rayonnement. Une troisième partie est dévolue à la détermination de leur efficacité en termes de discrimination neutron/gamma en fonction de leurs paramètres de structure moléculaire. Ces travaux ont menés à la préparation d'un plastique dans notre laboratoire présentant des propriétés de PSD considérées efficaces, ce qui a donné lieu à un brevet. La quatrième partie se focalise sur la simulation de traces neutrons via un faisceau de protons pour quantifier dans des conditions contrôlées leur dépôt spécifique d'énergie dans notre plastique, présentant des capacités de discrimination neutron/gamma. Enfin une étude photophysique conclut ce travail à l'aide d'un laser femtoseconde pour simuler de façon purement optique des interactions neutron ou gamma avec la matière donnant lieu à de la fluorescence retardée, et tenter de définir ainsi la nature des transferts d'énergie mis en jeu. Nous concluons enfin sur la corrélation structure / propriétés de discrimination. Ces avancées permettront de guider le potentiel en termes d'applications industrielles et le développement de nouveaux matériaux. / This PhD topic was born from misunderstandings and incomplete knowledge of the mechanism and relative effectiveness of neutron and gamma-ray (n/g) discrimination between plastic scintillators compared to liquid scintillators. The shape of the light pulse these materials generate following interaction with an ionizing particle (predominantly recoil protons in the case of neutrons and electrons in the case of gamma-rays) is different in time in a way that depends on the detected particle (nature and energy). It is this fact that enables separation (PSD). The behavior in liquid scintillators has been extensively studied experimentally for practical applications. Only recently has it been shown that a weak separation can also be achieved using specially prepared plastics. The study of this system presents an open field and the understanding of both liquids and plastics with respect to their PSD properties is far from complete. This work is dedicated to exploring the fundamental photophysical phenomena at play in the generation of luminescence emission, following the interaction of ionizing radiation with organic scintillators. For this purpose, firstly a detailed literature review of the state-of-the-art has been conducted extending from 1960 to the present day. Secondly a complete characterization of the main scintillating materials has been conducted to define their fluorescence properties and the characteristics of their scintillation under irradiation. Thirdly a proton beam has been used to simulate recoil protons to quantify under controlled laboratory conditions their specific energy deposition in a plastic scintillator with PSD properties. The fourth part of this thesis is devoted to the study of PSD efficiency of scintillators as a function of their molecular structure. This investigation has led to a plastic scintillator prepared in our laboratory with good PSD properties and a patent submission. Finally, photophysical experiments were performed using a femtosecond laser to simulate, purely optically, neutron/matter interactions giving rise to delayed fluorescence. This technique was chosen so as to examine the fundamental energy transfers involved. Overall this work led to an improved understanding and greater insight about the correlation between the chemical structure of organic scintillating materials and their n/g- discrimination properties. This will guide both applications and future materials development.

Dans le cadre de la mission de surveillance radiologique de l’environnement de l’Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN), le Laboratoire de Mesure de la Radioactivité dans l’Environnement (LMRE) réalise la mesure de la concentration en activité dans différentes matrices environnementales. Il s’agit de matrices biologiques (mousses aquatiques, algues, lait, légumes …), de sols, d’eaux ou encore de filtres de prélèvement d’aérosols.Les radionucléides artificiels recherchés sont en très faible proportion par rapport à certains radionucléides naturels : le potassium 40 dans les matrices biologiques ou encore les descendants particulaires du radon dans les filtres d’aérosols. L’important fond Compton induit par ces radionucléides naturels dans le spectre gamma complique la détermination des radionucléides présents au niveau trace.Un moyen de s’affranchir de ce fond Compton est de faire une mesure par spectrométrie $gamma$ en coïncidence en utilisant au moins deux détecteurs. La méthode a été développée sur un système existant, le système anti-Compton constitué d’un détecteur germanium entouré d’un scintillateur NaI(Tl), avec le développement d’un algorithme d’analyse et de l’étalonnage par simulation Monte Carlo si nécessaire. De plus, un nouveau système de mesure en coïncidence a été conçu par simulation Monte Carlo puis mis en service pour pallier les limites du système anti-Compton. Ce nouveau système de mesure, nommé Léda, est composé de deux détecteurs germanium face à face, entourés d’un scintillateur NaI(Tl) ; il possède plusieurs voies de mesure, chacune présentant une amélioration en termes de limite de détection pour tous les radionucléides mesurés. / The French Institute of Radiation Protection and Nuclear Safety (IRSN) is in charge of the radiological surveillance of the environment. In this framework the Laboratory of Environment Radioactivity Measurement (LMRE) measures the radioactivity concentrations in various environmental samples: biological matrices (aquatic moss, seaweed, milk, vegetables …), soils, waters or aerosol filters.Artificial radionuclides searched are in low proportion compared to natural radionuclides: potassium 40 in biological matrices or radon particular daughters in aerosol filters. The significant Compton continuum induced in the gamma spectrum makes difficult the identification and the quantification of radionuclides present at trace level.The use of two detectors enables to make coincident spectrometry in order to decrease this Compton background. This technique was developed with an existing system of the laboratory, the anti-Compton system, composed of a germanium detector surrounded by a NaI(Tl) scintillator. A data analysis algorithm was developed and also a Monte Carlo calibration if radionuclides measured are not available in standard source. Moreover a new coincident measurement system was designed by Monte Carlo simulation, called Leda consisting of two germanium detectors face to face surrounded by a NaI(Tl) scintillator. This new system overcomes the limits of the anti-Compton system. Different measurement channels improve the detection limits for all radionuclides measured in our laboratory.

Les spectres des rayons γ prompt de fission sont des données nucléaires importantes pour la physique des réacteurs, en tant qu'entrée pour les calculs de chauffage gamma, puisque l'effet de chauffage gamma peut être sous-estimé jusqu'à ~28% avec les données nucléaires actuelles. De plus, les nouvelles informations sur les rayons γ prompts de fission seront utiles du point de vue de la physique fondamentale, où les résultats peuvent être comparés à de nombreuses prédictions théoriques concurrentes pour affiner les modèles du processus de fission. Les spectres des rayons γ prompts de fission ont été mesurés pour la fission induite par neutrons rapides de ²³⁸U et de ²³⁹Pu, en utilisant des neutrons rapides générés à partir de la source LICORNE. Le dispositif expérimental se composait d'une chambre d'ionisation et de différents types de détecteurs à scintillation, dont les détecteurs LaBr₃ et PARIS phoswich. Une procédure d'analyse, comprenant le unfolding et la simulation de la réponse aux rayons γ dans les détecteurs à scintillation, est mise au point pour extraire le spectre des rayons γ prompts de fission et les caractéristiques spectrales correspondantes. Les résultats expérimentaux sont comparés aux codes de modélisation de fission GEF et FREYA. Cette comparaison révèle que les caractéristiques spectrales sont liées aux conditions énergétiques, aux rendements isotopiques et au moment angulaire des fragments de fission. La dépendance énergétique des caractéristiques spectrales montre que l'émission des rayons γ est tout à fait insensible à l'énergie neutronique incidente. Toutefois, on observe une forte dépendance à l'égard du système fissionnant particulier. / Prompt fission γ-ray spectra are important nuclear data for reactor physics, as an input for gamma heating calculations, since the gamma heating effect can be under-estimated by up to ~28% with present nuclear data. Furthermore the new prompt fission γ-ray information will be useful from a fundamental physics point of view, where results can be compared with many competing theoretical predictions to refine models of fission process. Prompt fission γ-ray spectra have been measured for the fast-neutron-induced fission of ²³⁸U and ²³⁹PuPu, using fast neutrons generated from the LICORNE source. The experimental setup consisted of an ionization chamber and different types of scintillation detectors, including LaBr₃ and PARIS phoswich detectors. An analysis procedure, including unfolding and recovering the γ-ray response in the scintillation detectors, is developed to extract the prompt fission γ-ray spectrum and corresponding spectral characteristics. The experimental results are compared to the fission modeling codes GEF and FREYA. This comparison reveals that the spectral characteristics are related to the energetic conditions, isotopic yields and angular momentum of the fission fragments. The energy dependence of the spectral characteristics shows that the prompt γ-rays emission is quite insensitive to the incident neutron energy. However, a strong dependence on the particular fissioning system is observed.

Fast neural oscillations known as beta (12-30Hz) and gamma (30-100Hz) rhythms are recorded across several brain areas of various species. They have been linked to diverse functions like perception, attention, cognition, or interareal brain communication. The majority of the tasks performed by the brain involves communication between brain areas. To efficiently perform communication, mathematical models of brain activity require representing neural oscillations as sustained and coherent rhythms. However, some recordings show that fast oscillations are not sustained or coherent. Rather they are noisy and appear as short and random epochs of sustained activity called bursts. Therefore, modeling such noisy oscillations and investigating their ability to show interareal coherence and phase synchronization are important questions that need to be addressed. In this thesis, we propose theoretical models of noisy oscillations in the gamma and beta bands with the same properties as those observed in in \textit{vivo}. Such models should exhibit dynamic and statistical features of the data and support dynamic phase synchronization. We consider networks composed of excitatory and inhibitory populations. Noise is the result of the finite size effect of the system or the synaptic inputs. The associated dynamics of the Local Field Potentials (LFPs) are modeled as linear equations, sustained by additive and/or multiplicative noises. Such oscillatory LFPs are also known as noise-induced or quasi-cycles oscillations. The LFPs are better described using the envelope-phase representation. In this framework, a burst is defined as an epoch during which the envelope magnitude exceeds a given threshold. Fortunately, to the lowest order, the envelope dynamics are uncoupled from the phase dynamics for both additive and multiplicative noises. For additive noise, we derive the mean burst duration via a mean first passage time approach and uncover an optimal range of parameters for healthy rhythms. Multiplicative noise is shown theoretically to further synchronize neural activities and better explain pathologies with an excess of neural synchronization. We used the stochastic averaging method (SAM) as a theoretical tool to derive the envelope-phase equations. The SAM is extended to extract the envelope-phase equations of two coupled brain areas. The goal is to tackle the question of phase synchronization of noise-induced oscillations with application to interareal brain communication. The results show that noise and propagation delay are essential ingredients for dynamic phase synchronization of quasi-cycles. This suggests that the noisy oscillations recorded in \textit{vivo} and modeled here as quasi-cycles are good candidates for such neural communication. We further extend the use of the SAM to describe several coupled networks subject to white and colored noises across the Hopf bifurcation ie in both quasi-cycle and limit cycle regimes. This allows the description of multiple brain areas in the envelope-phase framework. The SAM constitutes an appropriate and flexible theoretical tool to describe a large class of stochastic oscillatory phenomena through the envelope-phase framework.