Actuellement, les lasers bleus et UV sont utilisés dans de nombreux domaines d'application (médecine, stockage optique de données, micro-usinage, etc.). La conversion de fréquence à l'aide de cristaux non-linéaires apparaît comme une bonne solution pour obtenir de telles sources de lumière cohérente à partir de lasers solides usuels émettant dans l'IR, aucun effet laser UV n’étant possible dans quelque cristal que ce soit. Dans ce cadre, nous avons étudié trois matériaux (K3Li2-xNb5+xO15+2x; Ca5(BO3)3F et Bi2ZnB2O7) qui possèdent des propriétés optiques non-linéaires prometteuses. Nous avons étudié dans cette thèse deux diagrammes de phase : K2O-Li2O-Nb2O5 et CaO-B2O3-CaF2 afin de déterminer et optimiser les conditions de croissance des cristaux correspondants. Nous avons montré que la micro-goutte pendante est une méthode appropriée pour la croissance de cristaux à fusion non congruente (CBF) ou de cristaux de solution solide (KLN). Les fibres cristallines obtenues étaient transparentes, homogènes en composition et de bonne qualité cristalline. L’étude de la croissance de fibres de KLN a montré qu'il est très difficile d'obtenir des cristaux orientés selon l'axe a avec la technique utilisée. En ce qui concerne CBF, la viscosité du liquide impose de déterminer le couple vitesse de tirage/diamètre du capillaire le plus adéquat afin d’obtenir des cristaux transparents. Quant à BZBO, la couleur jaune-rouge des fibres obtenues est probablement une conséquence de la présence d'une autre phase plus riche en bismuth / Blue and UV lasers are currently used for many applications as data storage, medicine, micromachining, etc. The frequency conversion by means of non-linear crystals appears as a good solution to obtain coherent light sources from usual solid lasers emitting in the IR, no UV laser effect can be produced in any crystal. In this frame, we studied three materials (K3Li2-xNb5+xO15+2x (KLN), Ca5(BO3)3F (CBF) and Bi2ZnB2O7 (BZBO)) which possess promising non-linear optical properties. In this work, we studied two phase diagrams: K2O-Li2O-Nb2O5 and CaO-B2O3-CaF2 in order to determine and optimize the growth conditions of the corresponding crystals.We showed that µ-PD is a good technique for growing non congruently melting crystals (CBF) and crystals originating from a solid solution (KLN). The obtained single crystal fibres were transparent, homogeneous in composition and had a good crystalline quality. The study of the growth of KLN fibers showed that it is very difficult to obtain crystals oriented along the a axis with the used technique. With regard to CBF, the viscosity of the liquid requires to determine the most appropriate couple pulling rate/capillary diameter to obtain transparent crystals. For BZBO, the yellow-red colour of the obtained fibres is probably a consequence of the presence of another phase richer in bismuth.

L’intérêt des systèmes laser UV compacts à solide ne cesse de s’accroître du fait de leurs nombreuses applications dans différents domaines : stockage optique d’information, micro-usinage, médecine, biologie, science des matériaux ... Cependant, dans les cristaux de type oxyde, l’obtention d’une lumière laser UV ne peut se faire que par conversion de fréquences d’un laser émettant dans le domaine infra-rouge. Dans ces conditions, les efforts de recherche s’orientent vers des cristaux à base de borates du fait de leurs performances, de leur transparence dans l’ultraviolet et de leur résistance à l’endommagement laser. Dans ce cadre, nous avons étudié trois matériaux à base de borate : Bi2ZnB2O7 (BZBO), LaBGeO5 (LBGO) et BaCaBO3F (BCBF). Des fibres cristallines de borate de zinc et bismuth BZBO ont été élaborées par la technique de la micro-goutte pendante dans différentes conditions afin de tenter de résoudre le problème de la coloration orange-rouge des fibres obtenues lors de travaux antérieurs. La croissance directe des fibres de LBGO à partir du liquide s’est révélée pratiquement impossible à cause de sa viscosité trop importante. La recherche d’un flux a donc été entreprise afin de diminuer la viscosité et permettre d’obtenir des cristaux de bonne qualité et de dimensions exploitables. Pour cela, le diagramme de phases LBGO-LiF a été étudié ainsi qu’une partie de la coupe isopléthique La2O3-LaBGeO5 dans le système ternaire La2O3-B2O3-GeO2 afin d’étudier les possibilités de « self flux ». Le tirage des fibres BCBF étant très difficile, la technique de la micro-goutte pendante n’est pas une méthode appropriée, dans sa version actuelle, pour la croissance de ce matériau / The growing interest in compact all-solid state laser sources based on non-linear optical crystals emitting in the UV range is explained by their numerous applications such as photolithography, marking, micromachining, cutting or surgery. The only way to generate an ultraviolet laser light from an oxide crystal is by frequency conversion of a near-infrared source. In these conditions, the research works focus towards borate crystals due to their performance, transparency and resistance to laser damage. In this context, we have studied three borate materials: Bi2ZnB2O7 (BZBO), LaBGeO5 (LBGO) and BaCaBO3F (BCBF). Several BZBO crystal fibers were pulled under different conditions by micro-pulling down technique, in order to solve the problem of the orange-red color of the obtained fibers in previous works. The direct growth of LBGO fibers from the melt is impossible because of its excessive viscosity. It was then necessary to find a flux to reduce viscosity and provide crystals with good quality and usable dimensions. So, the LBGO-LiF phase diagram was studied and also the isoplethal section La2O3- LaBGeO5 in the La2O3-B2O3-GeO2 ternary system to examine the possibility of "self-flux". The growth of BCBF fiber being very difficult, the micro-pulling down technique is not appropriate, in its present version, for the growth of this material

Ce travail présente une étude de la dynamique interfaciale de gouttes oscillantes dans une plage étendue de fréquences, en particulier dans le domaine des hautes fréquences. Nous avons développé une méthode de caractérisation de la dynamique des oscillations de gouttes, en présence d’un forçage externe imposé, sous la forme de variations de volume périodiques de faible amplitude sur une goutte attachée à l’extrémité d’un capillaire. Cette méthode permet d’identifier les modes d’oscillation des gouttes et d’en mesurer les fréquences et les taux d’amortissement. Cette méthode a été appliquée à différents systèmes liquide-liquide, en l’absence ou en présence de surfactants. Dans ce dernier cas, elle permet d’évaluer l’effet du comportement viscoélastique des interfaces sur la dynamique des oscillations. Ainsi 3 types d’interfaces ont été identifiés. Pour les interfaces de premier type (heptane/eau sans ajout de surfactant), chaque mode propre est modélisé par un oscillateur linéaire peu amorti. Les fréquences propres et les taux d’amortissement sont bien prédits par la théorie linéaire. Les interfaces de types 2 et 3 sont obtenues en ajoutant du pétrole brut à la phase dispersée. Les surfactants naturellement présents dans le pétrole (asphaltènes, résines) s’adsorbent à l’interface et lui confèrent des propriétés viscoélastiques. Pour les interfaces jeunes (type 2, moins de 20 minutes de vieillissement), les fréquences propres mesurées restent bien prédites par la théorie, qui considère des interfaces non contaminées, tandis que les taux d’amortissement sont de loin supérieurs aux valeurs théoriques. D’autre part, les interfaces vieillies (type 3) présentent des modes propres différents avec des fréquences de résonance supérieures à celles des interfaces jeunes. Dans ce cas, la dynamique de l’interface à haute fréquence est régie par l’élasticité du réseau formé par les espèces amphiphiles du pétrole brut. Les oscillations libres d’une goutte en ascension dans une phase externe stagnante, pour un système liquide-liquide sans ajout de surfactants, ont été étudiées. Les valeurs mesurées de la fréquence d’oscillation des 4 premiers modes sont en adéquation avec la théorie linéaire. Cependant les valeurs mesurées du taux d’amortissement sont très élevées par rapport aux valeurs théoriques, pour une interface non contaminée. En effet, des espèces résiduelles adsorbées à l’interface provoquent l’apparition d’un gradient de tension interfaciale par effet Marangoni et par suite une production de vorticité plus intense dans les couches-limites, ce qui conduit à l’augmentation de l’amortissement des oscillations. / We present an experimental study of oscillating drop interfacial dynamics at a wide frequency range, especially at high frequency. A characterization method of drops oscillation dynamics has been developed. The oscillations are generated by imposing low amplitude periodic variation of volume to a drop which is attached to a capillary tip. The present method is based on the identification of the drop eigenmodes and the determination of their frequencies and damping rates. It has been applied to characterize several liquid-liquid systems. Three types of interface have been identified. For interfaces of type 1 (heptane/water without added surfactant), each eigenmode is modelled by a weakly damped linear oscillator. Eigenfrequencies and damping rates are well predicted by the linear theory. Interfaces of Types 2 and 3 are obtained by adding crude oil to the disperse phase. Oil native surfactants (asphaltenes, resins) adsorb on the drop interface and provide the latter with viscoelastic behaviour. For young interfaces (type 2 with aging time below 20 minutes), eigenfrequencies remain well predicted by the theory, which deals with non contaminated interfaces, whereas the measured damping rates are significantly higher than the theoretical values. On the other hand, aged interfaces (type 3) exhibit different eigenmodes, of which eigenfrequencies are much higher than the resonance frequencies measured for the young interfaces. At high frequency, the dynamics of aged interfaces are governed by the elasticity of the network constituted by the crude oil amphiphilic species, while the dynamics of young interfaces are governed by interfacial tension. Freely decaying oscillations of a rising drop in a liquid at rest without added surfactant were also considered. Measured frequencies for the first four eigenmodes are in good agreement with the linear theory. However, measured damping rates are much higher than the theoretical rates for non contaminated interfaces. In fact, residual adsorbed species at the heptane/water interface induce Marangoni effects and thus gradients of interfacial tension. Therefore, vorticity production within the boundary layers is enhanced, which explains the observed increase of the oscillation damping rates.

Cette thèse est dédiée à l'extension du Tracé de Rayons Vectoriels Complexes (TRVC) développé au laboratoire et son application à la caractérisation des particules non-sphériques. Dans divers domaines de recherche, tels que la mécanique des fluides et la combustion, nous devons mesurer les caractéristiques des particules. Parmi les différents types de techniques de mesure, la métrologie optique est largement utilisée grâce à sa précision et sa fiabilité. Cependant, la forme des particules est souvent considérée comme sphérique principalement à cause du manque de moyens pour prédire avec précision l'interaction de la lumière avec de grandes particules non-sphériques. TRVC a été développé pour répondre à ces besoins. Il est basé sur le modèle de rayons mais une amélioration radicale a été apportée dans ce nouveau modèle par l'introduction d'une nouvelle propriété dans la notion de rayons lumineux - la courbure de front d'onde. Dans cette thèse, le modèle est appliqué à réexaminer la théorie d'Airy. Il a été montré que TRVC prédit mieux les intensités et les positions des lobes secondaires dans les arcs-en-ciel d'une particule sphérique que la théorie d'Airy. Ensuite, TRVC est appliqué à l'étude des propriétés des arcs-en-ciel formés par les ellipsoïdes allongé et aplati. Il est montré que TRVC peut prédire analytiquement les positions et les intensités de lobes secondaires dans les arcs-en-ciel d’une particule sphéroïdale lorsqu’elle est éclairée par une onde plane dans le plan symétrique. Les pics dus à l'effet focal d'une particule sphéroïdale aplatie ont également été évalués analytiquement en utilisantle facteur de divergence de TRVC. Un système de mesure est aussi mis en place dans le laboratoire pour la diffusion de la lumière par des gouttes pendantes. Il a été montré que le rapport des intensités des deux premiers arcs-en-ciel est sensible à l'ellipticité d'un sphéroïde équivalent. Ceci ouvre un champ d'application potentiel pour caractériser la déformation d'une goutte pendante. / This thesis is dedicated to the extension of Vectorial Complex Ray Model (VCRM)developed in the laboratory and its application in the characterization of large nonspherical particles. In various research domains, such as the uid mechanics and the combustion field, we need to measure the characteristics of the particles. Among di_erent kinds of measurement techniques, the optical metrology is largely employed due to its advantage of being accurate, reliable and non-intrusive. However, in many optical techniques, the shape of the particles is assumed to be spherical. The main reason of this limit is due to the lack of theoretical model to describe with precision the interaction of light with large non-spherical particles. The Vectorial Complex Ray Model has been developed to reply this demand. It is based on the ray model but a radical improvement has been done by introducing a new property the wave front curvatures in the ray model. In this thesis, the model is firstly applied to reexamine the Airy theory. It is shown that even in the case of spherical particle VCRM predicts better the intensity and positions of supernumerary bows of rainbow than the Airy theory. Then VCRM is applied to investigate the properties of the rainbows formed by a spheroidal (prolate or oblate) particle. It is shown that VCRM can predict analytically the positions and the intensity of supernumerary bows and the peaks due to the focal effect when it is illuminated by a plane wave in the symmetrical plane.The theoretical research results have been also applied to the experimental characterization of a pendant drop. The intensity ratio of the two first orders of rainbow is shown sensible to the aspect ratio of the equivalent spheroid and it opens a potential to develop a measurement technique to characterize the deformation of pendant drop.

La première partie de cette thèse est une étude expérimentale de l'adsorption de complexes polyélectrolytes/tensioactifs de charge opposée à l'interface eau-air à l'aide la tensiométrie, l'ellipsométrie et l'observation de drainage de films de savon. Ces complexes peuvent former des globules hydrophobes s'adsorbant en des couches épaisses et hétérogènes, aux temps de réarrangement très longs. La structure et l'épaisseur des couches dépend fortement du ratio des concentrations tensioactif/polyélectrolyte et de l'hydrophobie du tensioactif, qui permettent de modifier l'affinité des complexes pour la surface. De plus, la masse moléculaire du polyélectrolyte contrôle la taille des complexes formés. La deuxième partie traite de la rhéologie de surface en cisaillement et en dilatation de ces couches de complexes. Les mesures montrent la formation de gels physiques mous de surface. Enfin, nous présentons les détails de la construction d'un viscosimètre magnétique de surface.