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Orientador: Pascoal José Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-24T07:35:54Z (GMT). No. of bitstreams: 1 HolandaJunior_LinoMartinsde_D.pdf: 3936724 bytes, checksum: 5a1e9e5453184dac769d35041c7414d0 (MD5) Previous issue date: 2014 / Resumo: Nesta Tese de Doutorado desenvolvemos estudos de Ressonância de Spin Eletrônico (ESR) em compostos intermetálicos, incluindo os férmions pesados ?-YbAlB4, ?-YbAlB4 and ? -YbAlxFe1-xB4, os metais ?-LuAlB4, AlB2 e o isolante Kondo, FeSi. Nossas medidas foram feitas em um espectrômetro modelo ELEXSYS-CW Bruker usando uma cavidade ressonante do tipo TE102 para a faixa de frequência em banda X (?~ 9.4GHz). A técnica de Ressonância de Spin Eletrônico aplicada aos compostos Férmions pesados foi sempre um desafio devido a presença de fortes correlações eletrônicas que tendem a alargar as linhas de ESR. Porem, nos últimos anos essa técnica ganhou renovado interesse após a descoberta do sinal de ESR na rede Kondo YbRh2Si2. Após esse trabalho, ESR voltou a ser considerada uma técnica importante para explorar os elétrons 4f e suas interações microscópicas em compostos de terras raras, uma vez que ela sonda diretamente o íon no sitio da rede. A motivação desse trabalho e, portanto, usar a técnica de ESR para entender a dinâmica dos elétrons 4f pesados em uma rede de Kondo, para os novos compostos férmions pesados ?-YbAlB4, -YbAlB4 and ?-YbAlxFe1-xB4. Neste trabalho buscou-se utilizar a técnica de ESR nesses compostos para alcançar o entendimento microscópio dos critérios que permitem a observação de um sinal de ESR em férmios pesados. Alem do mais, quando o sinal e observado, a sonda de ESR e propícia para acompanhar a evolução dos elétrons 4f em altas temperaturas para quase-partículas pesadas em baixas temperaturas. Nossas observações nos permitiram propor um cenário qualitativo baseado na existência de um modo ressonante acoplado entre ons Kondo e os elétrons de condução. Nos discutimos as características físicas gerais para que compostos férmios pesados sejam candidatos a apresentarem tal sinal de ESR. Ainda neste trabalho, estudamos os compostos intermetálicos ?-LuAlB4, AlB2 e FeSi com propriedades estruturais ou eletrônicas similares as dos compostos ?-YbAlB4, ?-YbAlB4 and ?-YbAlxFe1-xB4 em busca de uma generalizac~ao mais abrangente do cenário proposto neste trabalho / Abstract: In this work, we have performed an Electron Spin Resonance (ESR) study in intermetallic compounds including the heavy fermions ?-YbAlB4, ?-YbAlB4 and ? -YbAlxFe1-xB4, the Fermi liquid metals ?-LuAlB4, AlB2 and the Kondo insulator, FeSi. Our measurements were made on a spectrometer Bruker CW-model ELEXSYS using a resonant cavity TE102 in X Band ( ?~ 9.4GHz). The Electron Spin Resonance technique applied to heavy fermions compounds was little explored due to difficulty in finding ESR signal of Kondo ions due to the large coupling between the resonating spins and conduction electrons. However, in recent years this technique has become focus of great attention especially after the discovery of the ESR signal in a Kondo lattice YbRh2Si2. In this context, ESR was brought to the scene as one of the main techniques to bring insights to this problem since it could probe directly the f electrons of Kondo ions and their interaction with the conduction electrons. The motivation of this work is to use the ESR technique to investigate new heavy fermions compounds and to understand when these systems can present an ESR signal. In these cases ESR can help to understand more deeply how localized f electrons at high-T evolve to itinerant heavy quasi-particles in a low-T metallic state. Our observations for ?-YbAlB4, -YbAlB4 and ?-YbAlxFe1-xB4, allowed us to make some qualitative speculations about this phenomenon and within this scenario, we propose some general characteristics for heavy fermions compounds to become candidates to present ESR signal. In this work we have also measured ?-LuAlB4, AlB2 and the Kondo insulator, FeSi, in an attempt to generalize the ESR results found for ?-YbAlB4, ?-YbAlB4 and ?-YbAlxFe1-xB4 to a more broad family of compounds / Doutorado / Física / Doutor em Ciências

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Second-order phase transitions involve critical fluctuations just below and above the transition temperature. Macroscopically, they manifest in the power-law behaviour of many physical properties such as the susceptibility and the specific heat. The power-laws are predicted to be universal, i.e. the same exponents are expected for a certain class of transitions irrespective of the microscopic details of the system. The underlying commonality of such transitions is the divergence of the correlation length ξ and the correlation time ξ_τ of the critical fluctuations at the transition temperature. Both ξ and ξ_τ can be directly observed by neutron scattering experiments, making them an ideal tool for the study of critical phenomena. At classical phase transitions, the critical fluctuations will be thermal in nature. However, if a second-order transition occurs at T = 0, thermal fluctuations are frozen, and the transition is driven by quantum fluctuations instead. This is called a quantum critical point. The quantum nature of the fluctuations influences observable properties, also at finite temperatures, and causes unusual behaviour in the vicinity of the quantum critical point or the existence of exotic phases, e.g. unconventional superconductivity. Heavy-fermion compounds are a class of materials that is well suited for the study of quantum criticality. They frequently show second-order transitions into a magnetically ordered state at very low temperatures, which can easily be tuned to T = 0 by the application of pressure, magnetic fields or element substitution. In this thesis, fluctuations near a quantum critical point are investigated for three heavy-fermion systems. CeCu2Si2 shows unconventional superconductivity close to an antiferromagnetic quantum critical point. Results from single-crystal neutron spectroscopy and thermodynamic measurements are discussed and some details are also given about the synthesis of large single crystals. The focus of the study is the comparison of the inelastic response of magnetic and superconducting samples, which are found to be very similar for ΔE > 0.2 meV. CePdAl has an antiferromagnetic state with partial magnetic frustration. The ordering temperature can be suppressed by Ni substitution towards a quantum critical point. Single-crystal neutron diffraction experiments of three members of the substitution series were analysed. They revealed several unusual effects of the frustrated state in the pure sample, and show that magnetic order and frustration persist in the substituted samples. YbNi4P2 is a rare example of a compound with ferromagnetic quantum criticality, which has only been studied in the last few years. The aim of the powder neutron spectroscopy experiments presented here was to obtain an overview of the relevant energy scales, i.e. the crystal electric field, local magnetic fluctuations and ferromagnetic fluctuations. Simulations using the program McPhase were performed for a thorough understanding of the crystal electric field.

[pt] Estudos no sistema pseudoternário CeCoGe(3-x)Six (com 0 = < x = < 3) mostraram que o sistema evolui continuamente de um estado antiferromagnético da rede de Kondo (CeCoGe(3) com ~21k) para um composto de valência intermediária (CeCoSi(3) com Tw ~230k). O sistema apresenta comportamento tipo não- líquido de Fermi (NLF) em torno do ponto crítico quântico (PCQ) na concentração crítica xC = 1,25. A substituição isoeletrônica dos átomos de por não aumenta o grau de desordem magnética, sendo ideal para o estudo de efeitos intrínsecos das variações das constantes de interação da rede Kondo. Estudamos este sistema em concentrações próximas à concentração crítica através de medidas de resistividade elétrica AC sob pressão (x=0,9) e campo magnético (x =1), em amostras policristalinas. Nossos resultados mostram que a ordem magnética de longo alcance presente na amostra CeCoGe(2,1)Si(0,9) é suprimida com o aumento da pressão e, para a pressão crítica PC ( aprox. 6,2 kbar) TN é aproximadamente zero. Para temperaturas inferiores a TN, as medidas de resistividade são bem descritas considerando um espalhamento de elétrons de condução por mágnons antiferromagnéticos anisotrópicos. Acima de PC observa-se o comportamento líquido de Fermi. Na região crítica o estado NLF foi observado. A análise do comportamento da linha crítica na proximidade do PCQ indica que as flutuações magnéticas relevantes são tipicamente bidimensionais. Por outro lado, no composto CeCoGe2Si, que apresenta ordem magnética de curto alcance com TN aproximadamente 2K, observa-se que a temperatura de ordenamento é reduzida com o aumento do campo magnético e, para campos acima de 3 T, surge o comportamento tipo líquido de Fermi. / [en] Studies on the pseudo ternary system CeCoGeSix (where 0 = < x = < ) have shown that the system evolves continuously from a Kondo lattice antiferromagnetic state ( CeCoGe(3) with ) towards a mixed valent compound ( CeCoSi(3)with Tw ~230k ). The system displays a non-Fermi-liquid-type behavior (NFL) in the vicinity of the quantum critical point (QCP) at the critical concentration . Isoelectronic substitution of atoms for does not enhance the degree of magnetic disorder, rendering it ideal for the study of the Kondo lattice¡ s interaction constants intrinsic effects. We have studied this system in polycrystalline samples at concentrations close to the critical one through AC electrical resistivity under pressure (x= 0,9) and magnetic field (x=1) measurements. Our results show that the long range magnetic order present in the CeCoGe(2,1)Si(0,9) sample is suppressed as pressure is increased, and that for the critical pressure PC (aprox. 6,2 kbar), TN (aprox. zero) . For temperatures below TN, the resisitivity data are well described considering conduction electron scattering by anisotropic antiferromagnetic magnons. Above PC we observe the Fermi liquid behavior. At the critical region, a NFL state with exponents close to 1 was found. The analysis of the behavior of the critical line in the neighborhood of the QCP indicates that the relevant magnetic fluctuations are typically two-dimensional. On the other hand, the CeCoGe(2)Si compound displays short range order (TN ~ 2k). The ordering temperature is reduced under an increase of an applied magnetic field, and for magnetic fields above 3 T a Fermi liquid behavior arises.

[pt] Compostos férmions pesados se distinguem dos metais típicos em baixas temperaturas, onde fenômenos decorrentes da alta correlação entre os elétrons de condução e os elétrons f dos íons da rede se tornam evidentes. Fatores como uma massa eletrônica efetiva centenas de vezes maior que a massa do elétron livre e a coexistência de ordem magnética com um estado supercondutor atraem interesse crescente para estes materiais. A aplicação de pressão torna possível sintonizar a temperatura de transição antiferromagnética em alguns destes compostos até o zero absoluto, onde flutuações qüânticas se tornam relevantes e, dependendo do composto, um estado supercondutor não convencional pode se manifestar. Neste trabalho, resultados de medidas de resistência elétrica sob pressão realizadas nos compostos Ce2Rh1&#8722;xIrxIn8 são apresentados em diagramas de fases do tipo pressão-temperatura para cada valor de x estudado, e em diagramas do tipo composição- temperatura para algumas pressões representativas. Duas fases supercondutoras são identificadas nos compostos, uma delas induzida, e a outra suprimida pela pressão aplicada. A primeira das fases parece estar relacionada com flutuações magnéticas, enquanto a origem da segunda pode estar relacionada com flutuações de valência. Outras características interessantes podem ser observadas nos diagramas obtidos, como uma possível fase supercondutora reentrante em x = 0.25 e a brusca supressão de supercondutividade em valores de x maiores que 0,8. / [en] Heavy fermion compounds behave differently from typical metals at low temperatures, where the phenomena that arise due to the correlation between conduction electrons and the f ions of the lattice become evident. An increased effective electronic mass that can reach values as high as hundreds of times the free electron mass and the coexistence of magnetic order with a superconducting state attract growing interest to these materials. When external pressure is applied on some of those systems, the antiferromagnetic transition temperature can be tuned towards absolute zero, where quantum critical fluctuations become relevant and, depending on the compound studied, an unconventional superconducting state can manifest itself. In this work, measurements of electrical resistance were made on the compounds Ce2Rh1&#8722;xIrxIn8 and the results were expressed as pressure-temperature phase diagrams for each value of x studied. Temperature-composition phase diagrams for representative pressures were also built. Two superconducting phases can be identified on the Ce2Rh1&#8722;xIrxIn8 system, one of them induced and the other supressed by applied pressure. The first one seems to be related to magnetic spin fluctuations while the second one can be related to valence fluctuations. Other interesting features can be observed on the obtained diagrams, like a possible reentrant superconducting phase at x = 0.25 and the abrupt supression of supercunductivity on values above x = 0.8.

Orientador: Pascoal José Giglio Pagliuso / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-09-24T15:46:53Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Adriano_Cris_D.pdf: 6784336 bytes, checksum: d7c200af40255398764228130bc8b93d (MD5) Previous issue date: 2009 / Resumo: Este trabalho apresenta estudos sistemáticos das propriedades magnéticas dos compostos Ce2MIn8 (M = Rh, Ir) dopados com Cd, Sn e Ga no sítio cristalográfico do In. Foram utilizadas as técnicas de medidas macroscópicas de susceptibilidade magnética, calor específico e resistividade elétrica, além de medidas de caracterização estrutural pelo método de difração de pó de raios-x e medidas microscópicas da determinação da estrutura magnética usando a técnica de espalhamento magnético de raios-x e nêutrons para os compostos dopados com Cd. Os compostos Ce2MIn8 (chamados de 218) são tetragonais (grupo espacial P4/mmm) e são a versão bi-camada da família de férmions pesados supercondutores Cem MnIn3m+2n(M = Co, Rh, Ir; m = 1,2; n = 0,1), na qual os compostos do tipo CeMIn5 (chamados de 115) foram muito estudados por apresentarem uma variedade de propriedades físicas interessantes, tais como efeito Kondo, supercondutividade não convencional, ordenamento magnético, comportamento non-Fermi-Liquid, e ocorrência de pontos críticos quânticos. Mais interessante ainda é o fato de que estas propriedades podem ser controladas por dopagem, pressão externa e/ou campo magnético gerando diagramas de fases bastante interessantes. O objetivo de se estudar os parentes Ce2MIn8 é entender o papel da dimensionalidade nas propriedades físicas destes compostos e comparar os resultados encontrados com aqueles observados para os 115. Foram construídos os diagramas de fase inéditos para as séries de Ce2RhIn8-xCdx, Ce2IrIn8-xCdx, C e2Rh0.5Ir0.5In8-xC dx, Ce2RhIn8-xSnx e Ce2RhIn8-xGax a partir de dados obtidos utilizando as técnicas mencionadas acima. Foi visto que a dopagem de Cd nos compostos Ce2MIn8 favorece o AFM através do aumento da TN em função da concentração de Cd. Os resultados sugerem que o Cd está agindo de modo a diminuir a densidade de carga local e isso está favorecendo o ordenamento magnético. Porém, resultados da variação da temperatura do máximo da resistividade elétrica em função da concentração de Cd, sugerem que efeitos de campo cristalino também estão presentes nestes compostos. A estrutura magnética dos compostos de Ce2RhIn8-xCdx e C e2IrIn8-xCdx dopados com x = 2.6 % de Cd foram estudados em baixas-T e encontrou-se um vetor de propagação do tipo (½ ½ 0) consistente com ordenamento AFM abaixo de TN. Verificou-se que a orientação do momento magnético tende a ir na direção do plano-ab com dopagem de Cd nestes compostos. A substituição de In por Sn nos compostos de Ce2MIn8 mostrou que esta dopagem está desfavorecendo o ordenamento magnético através da diminuição do valor da TN em função da concentração de Sn. Os resultados sugerem que o Sn está favorecendo o efeito Kondo e que efeitos de campo cristalino são menos observáveis nos compostos dopados com Sn. Foi visto que a dopagem com Ga no sítio do In igualmente diminui a temperatura de ordenamento magnético e favorece o efeito Kondo. Porém, os resultados sugerem que efeitos de campo cristalino estão presentes pela variação não usual da temperatura do máximo das curvas de resistividade elétrica em função da dopagem com Ga. Neste trabalho também são apresentados estudos da evolução do magnetismo dos elétrons 4f, em compostos relacionados que não são férmions pesados para R2CoGa8, para R = Gd, Tb, Dy, Ho, Er e Tm. Nestes compostos podemos observar a evolução do magnetismo e dos efeitos de campo cristalino sem a presença do efeito Kondo / Abstract: This thesis describes the investigation of the physical properties of the (Cd, Sn, Ga)-doped Ce2MIn8 (M = Rh, Ir) intermetallic compounds. Temperature dependent magnetic susceptibility, heat capacity and electrical resistivity measurements were performed to characterize the macroscopic properties of the synthesized compounds. X-ray powder diffraction were used to determine their phase purity and crystal structure and X-ray and neutron magnetic scattering techniques were used to study the microscopic magnetic structure in low temperature. The Ce2MIn8 (M = Rh, Ir) compounds belong to the family of the heavy-fermions Ce-based compounds CenMIn3n+2 (M = Co, Rh, Ir; n = 1, 2), where the occurrence of unconventional superconductivity (USC) in many of its members has been motivating intense work in past few years. In particular these compounds present a wide range of interesting properties as Kondo effect, USC, magnetism, non Fermi liquid and Fermi liquid behavior and the occurrence of quantum critical points. Particularly interesting is the tunability of their ground state by pressure and chemical doping that revealed very interesting and rich phase diagrams with properties that are unprecedented for this class of compounds. Indeed the study of the 218 parent compounds is a great opportunity to further study the relationship between magnetism, USC and crystal structure in this family. We report in this work five unpublished phase diagrams of this family: Ce2RhIn8-xCdx, Ce2IrIn8-xCdx, Ce2Rh0.5Ir0.5 In8-xCdx, Ce2RhIn8-xSnx e Ce2RhIn8-xGax. Our results revealed that Cd-doping Ce2MIn8 enhances the antiferromagnetic ordering temperature as a function of the Cd concentration. The results suggest that the Cd-doping in these compounds is inducing an electronic tuning by locally decreasing the Ce 3+ density of states and this is favoring the AFM ordering according com a Doniach-like scenario. However the evolution of the maximum in the resistivity as a function of the Cd concentration and the small variation of the magnetic moment orientation of the doped compounds suggest that Cd-doping is also changing the crystal field (CEF) parameters in these compounds. The magnetic structure studied by X-ray and neutron magnetic scattering showed the Cd-doped samples present just below TN a commensurate antiferromagnetic structure with a propagation vector (½ ½ 0). The magnetic structure determination indicates that the magnetic moment orientation of the Cd doped samples tend going to the ab-plane. The Sn chemical substitution in Ce2MI n8 (M = Rh, Ir) showed Sn-doping is decreasing the magnetic order by favoring the Kondo effect. This is the opposite of the Cd-doping effect because Sn is now increasing the local density of states of the Ce3+ions. As Sn-doping drives 4f to a more itinerant character the CEF effect are less important for this compounds. On the other hand, the Ga-doped Ce2RhI n8 similarly show a decreasing of the magnetic order due to the enhancement of the Kondo effect by chemical pressure. However the unexpected evolution of the maximum in the resistivity as a function of the Ga suggests in this dopant is changing the crystal field is still an important effect in this compound. Finally we present the 4f magnetism evolution studies on the series of the Ga-based R2CoGa8 for R = Gd ¿ Tm compounds, where one can follow the evolution of the magnetism and the CEF parameters without the presence of the Kondo effect / Doutorado / Física da Matéria Condensada / Doutor em Ciências

Orientador: Pascoal José Giglio Pagliuso / Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-14T11:11:25Z (GMT). No. of bitstreams: 1 HolandaJunior_LinoMartinsde_M.pdf: 2170608 bytes, checksum: 3abed7533be911b023d90094d4aa28f4 (MD5) Previous issue date: 2009 / Resumo: Nesta Dissertação desenvolvemos estudos de Ressonância de Spin Eletrônico (ESR) em monocristais dos compostos tipo férmions pesados YbR h2Si2 e YbAlB4. No caso do sistem YbRh2Si2, exploraramos os experimentos de ESR para três bandas de frequência existentes em nosso laboratório (n = 4,1 GHz (Banda-S), n = 9,4 GHz (Banda-X) e n = 34,0 GHz (Banda-Q)), o que situa o campo de ressonância da linha de ESR em diferentes regimes do diagrama de fase do YbRh2Si2, onde as fases antiferromagnética (AFM), líquido de Fermi (FL) e não-líquido de Fermi (NFL) podem ser encontradas. Foram investigados efeitos de campo cristalino e mudanças da dinâmica de spin dos elétrons 4¦ do Yb, para as diferentes bandas, e também para monocristais de YbR h2Si2 dopados com Lu e crescidos em uxo de Zn. Nossos resultados sugerem que o sinal de ESR observado em YbRh2Si2 consiste em um modo acoplado entre os 4f do Yb3+ e os elétrons de condução, em um regime tipo bottleneck com presença de interações antiferromagnéticas. Para o sistema YbAlB4, realizamos experimentos de ESR em banda-X nas duas fases iso-estequiométricas b -YbAl B4 e - a -YbAlB4. Para as amostras de b - YbAlB4 encontramos um comportamento interessante do sinal de ESR que apresenta características de uma ressonância de elétrons de condução (CESR) a altas temperaturas e adquire propriedades do íon de Yb3+ a baixas temperaturas. Tal dualidade não foi observada na fase a - YbAlB4. Nós discutiremos uma possível correlação entre o espectro de ESR observado nos dois sistemas férmions pesados que se situam em lados opostos de um ponto crítico quântico (Quantum Critical Point - QCP) em seus diagramas de fase. Essa correlação permitiu uma especulação sobre origem desse sinal de ESR em compostos férmions pesados, na qual a proximidade ao QCP desenvolve um papel crucial para o comportamento do espectro de ESR observado nessa classe de compostos. / Abstract: In this work we have performed Electron Spin Resonance (ESR) experiments on single crystals of YbR h2Si2 and YbAlB4 heavy fermion compounds. For YbRh2Si2, we explore the ESR measurements at three frequency bands (n = 4,1 GHz (S-Band), n = 9,4 GHz (X-Band) e n = 34,0 GHz (Q-Band)) which places the ESR resonance field within different regimes in the phase diagram of YbRh2Si2 where antiferromagnetic (AFM), Fermi liquid (FL) and non Fermi liquid (NFL) phases could be found. We have also explored the effects of crystal field and spin dynamics of Yb3+ for these different bands and also as a function of Lu-doping and single crystal growth methods. Our results indicate that the ESR signal found YbRh2Si2 behave such a Kondo coupled mode in a bottleneck-like regime with the presence of antiferromagnetic interactions. For YbAlB4, we have performed X-band experiments for single crystals the two different phases b -YbAl B4 and a -YbAlB4. For b -YbAlB4, we found a remarkable ESR signal that behaves as a conduction electron spin resonance (CESR) at high temperatures and acquires characteristics of the Yb3+ local moment ESR at low temperature. This behavior was not found in the a -YbAlB4. The striking and unique dual behavior observed in the same ESR spectra of b -YbAl B4 - a -YbAlB4 associated to the ESR results found for a -YbAlB4, YbRh2Si2 allow us to propose a qualitative scenario that may explain the origin of the ESR signal in HF systems. We speculate that for HF systems a strongly coupled 4¦ and ce give origin to Kondo coupled ESR modes with may behave as CESR or LM ESR, depending on the strength of Jfs. Moreover, HF systems near a QCP may have propitious conditions to present such a signal. / Mestrado / Física da Matéria Condensada / Mestre em Física

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(理学) / 甲第22238号 / 理博第4552号 / 新制||理||1654(附属図書館) / 京都大学大学院理学研究科物理学・宇宙物理学専攻 / (主査)教授 松田 祐司, 教授 石田 憲二, 教授 寺嶋 孝仁 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DFAM

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