Nous avons étudié la création, manipulation et détection d’accumulation de spin hors-équilibre dans l’hétérostructure d’oxydes non-magnétique LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO), hôte d’un système d’électron quasi-bidimensionnel (q2DES). Combiné à des expériences d’injection de spin, nous employons l’effet Hanle (à 3 terminaux) pour sonder l’amplitude de l’accumulation de spin dans des jonctions tunnel Co/LAO/STO. Nous observons une large amplification du signal de spin, attribuée à des processus d’effet tunnel séquentiel préservant le spin via des états localisés avec des longs temps de vie de spin. Une importante modulation du signal de spin par effets de champ électrique atteste de la création d’accumulation de spin au sein même du q2DES. Nous avons utilisé la technique de pompage de spin en cavité, induite par résonance ferromagnétique d’une couche de permalloy, pour générer un courant de spin à l’interface LAO/STO, lequel est converti en un large courant de charge au sein du q2DES. Nous l’attribuons à un effet Edelstein inverse, dérivant d’une interaction spin-orbite de type Rashba. Lesquels sont efficacement modulés par effets de champ. Ainsi, nos résultats permettent d’étendre le champ d’intérêt depuis le transport de charge planaire vers l’exploration de phénomènes dépendant du spin dans un canal conducteur prototypique d’oxydes non-magnétique. Nous avons par ailleurs démontré que l’épaisseur critique pour l’observation d’un q2DES à l’interface LAO/STO peut être réduite à une monocouche de LAO en recourant à une variété de couches métalliques. Cela ouvre un nouveau champ d’investigation pour tenter d’identifier les potentiels mécanismes à l’origine de la formation du q2DES. / We investigated the generation, manipulation, and detection of non-equilibrium spin accumulation in the nonmagnetic LaAlO3/SrTiO3 (LAO/STO) oxide heterostructure, which is the host of a quasi-two-dimensional electron system (q2DES). In electrical tunneling spin injection experiments, we made use of the (three-terminal) Hanle effect to probe the magnitude of spin accumulation at Co/LAO/STO interfaces. We report on large amplification effects of the spin signal, ascribed to spin-conserving sequential tunneling processes via localized electronic states of enhanced spin lifetimes. A substantial modulation of the spin signal, by electrostatic field-effect, evidences the successful generation of spin accumulation inside the q2DES. We further resorted to ferromagnetic resonance experiments in a cavity to adiabatically pump a spin current from a permalloy layer toward the LAO/STO interface. We find that the generated spin current is converted into a sizeable planar charge current within the q2DES. This is attributed to an inverse Edelstein effect deriving from a Rashba-like spin-orbit interaction, both of which are efficiently modulated by electrostatic field-effect. Hence, our findings expand the general field of interest from planar charge transport to the exploration of spin-dependent phenomena in a prototypical nonmagnetic conducting oxide channel. Additionally, we have also demonstrated that the critical thickness threshold for the onset of a q2DES at LAO/STO interfaces can be reduced to a single unit cell of LAO when resorting to various metal capping layers. It opens up a new field of investigation to tentatively identify the potential mechanisms driving the formation of the q2DES.

L'étude des mécanismes fondamentaux qui contrôlent l'injection des électrons polarisés en spin à partir d'un métal ferromagnétique vers le silicium ainsi que l'interaction entre ces spins et l'aimantation d'une électrode ferromagnétique « collectrice » en spin, constitue le sujet de ce travail de thèse. Cette étude est basée sur l'analyse et la modélisation des caractéristiques électriques obtenues sur une structure « test » composée de deux électrodes ferromagnétiques servant respectivement à injecter et à collecter les électrons polarisés en spin. Une étude approfondie des propriétés électriques de la diode ferromagnétique/isolant/silicium (FMIS) est aussi réalisée. Le renversement sélectif de l'aimantation d'une des deux électrodes et la variation de la (magnéto-) résistance attendue fournissent un outil pour l'étude de l'injection de spins dans le silicium. Ce concept de mémoire magnétique intégrée sur silicium pourrait fournir à terme une solution alternative aux mémoires de type flash qui vont être de plus en plus confrontées au problème de rétention d'information.

Ce mémoire illustre les recherches que j'ai menées pendant les sept dernières années. Depuis ma thèse, mon activité a visé à explorer le transport quantiques dans différents types de nanostructures hybrides. Dans ces structures, il s'agit de combiner des conducteurs comportant différents ordres électroniques ou bien différentes dimensionalités. Une des idées principales qui ont guidé mes recherches est d'implémenter des expériences de pensée de transport quantique en utilisant de tels systèmes. Mon travail s'est décliné autour de trois thématiques distinctes : la coexistence entre l'ordre ferromagnétique et l'ordre supraconducteur, l'électronique de spin moléculaire et l'effet Kondo dans les boîtes quantiques. Le premier chapitre a pour but de mettre en exergue la richesse des nanotubes de carbone pour l'élaboration de structures hybrides. Au chapitre 2, je présente l'expérience d'injection de spin dans les nanotubes et la replace dans son contexte général. Dans le chapitre 3, je détaille les expériences de mesures de bruit que j'ai menées récemment. Les chapitres 1, 2 et 3 sont indépendants. A la fin des chapitres 2 et 3, je détaille les développements immédiats des études présentées. Je conclue enfin en indiquant les perspectives de mon travail, essentiellement reliées à la mesure directe des aspect dynamiques de nano-circuits hybrides.

Le sujet de cette thèse est l'élaboration par épitaxie et la caractérisation de dispositifs pour l'électronique de spin, à savoir une jonction tunnel magnétique (FePt/MgO/FePt) et une hétérostructure hybride métal ferromagnétique / semiconducteur III-V (FePt/MgO/GaAs). L'approche retenue dans les deux cas a été l'utilisation d'une barrière isolante MgO et d'électrodes ferromagnétiques présentant une aimantation perpendiculaire au plan de la couche, réalisées en alliage ordonné FePt (phase L10) ; le choix de ce matériau a été adopté dans l'optique de créer des mémoires magnétiques, sa forte anisotropie permettant de stabiliser l'information magnétique.<br />Dans le cas des jonctions tunnel magnétiques, une singularisation des propriétés magnétiques de chacune des électrodes a été mise en évidence. Des caractérisations structurales du système en cours de croissance ont permis de relier ce phénomène aux contraintes épitaxiales des films minces. De façon apparemment surprenante, le découplage magnétique du dispositif n'est pas assuré dans le cas général, la forte aimantation des électrodes étant à l'origine d'un champ de fuite très important lors des renversements d'aimantation. Nous avons mis en évidence (expérimentalement et analytiquement) un effet d'épaisseur des couches influant sur le comportement magnétique général du système. Des mesures de dynamique de renversement d'aimantation ont souligné le rôle prépondérant du piégeage des parois de domaine lors des renversements d'aimantation.<br />Les systèmes hybrides FePt/MgO/GaAs ont été élaborés en tout-épitaxie en combinant différents bâtis de dépôt. Nous avons montré la faisabilité d'un système présentant de très bonnes propriétés structurales et magnétiques.

Les modèles théoriques qui prônent l’existence d’un filtrage en symétrie dans les électrodes ferromagnétiques n’ont jamais souffert d’autre justification que leur potentiel à éclairer les résultats expérimentaux. En la matière, les jonctions tunnel magnétiques Fe/MgO/Fe(001) apparaissent être un outil approprié pour confronter expérience et théorie de par leur haute qualité cristalline, cette dernière étant essentielle pour se rapprocher au plus près des considérations théoriques. Les premières mesures de bruit basse fréquence réalisées sur ce système en démontrent la qualité remarquable, paramètres primordiaux au bon déroulement des mécanismes de transport tunnel. L’étude de la dynamique du courant a permis de montrer l’existence d’un mode de transport tunnel direct d’une électrode à l’autre et d’invalider un mode de transport séquentiel via des défauts dans la barrière. L’intégration de films minces de Cr(001) dans ce système idéal a permis de valider de façon non ambigüe l’existence effective du filtrage en symétrie suite à l’apparition d’états de puits quantiques pour une seule symétrie électronique dans des jonctions Fe/Cr/Fe/MgO/Fe. Ce résultat phare met aussi en évidence un mode de transport tunnel cohérent et balistique. La validation de ces concepts autorise l’étude de l’injection de spin dépendant des symétries dans des matériaux plus complexes, comme des films minces de Fe3O4(001). Ces derniers ont fait l’objet d’une étude structurale approfondie et ont amené à des résultats de magnéto-transport encourageants suite à leur intégration dans des dispositifs tunnel à base de MgO(001). / The symmetry-filtering into the ferromagnets as predicted by the theoreticians has never suffered of any other justification than its ability to shed the light on the experimental observations. Fe/MgO/Fe(001) junctions are then an appropriate tool to test its validity thanks to their high crystallinity. The first performed low frequency noise measurements have proved the well-suited quality of this kind of junctions and the study of the current’s dynamic through the system, its pure direct tunneling. By using Cr(001) thin films, the symmetry-filtering has been unambiguously highlighted with the occurrence of quantum-well states only for one specific electronic symmetry in Fe/Cr/Fe/MgO/Fe(001). Thus, the validity of the theoretical concepts allows investigating the symmetry-dependent spin-injection into more complex systems such as Fe3O4(001) thin films which have revealed theirselves as promising to integrate into MgO(001)-based tunnel devices.

Cette thèse de doctorat propose d'explorer un nouveau paradigme de propagation de l'information de spin sur de très longues distances après encodage sur la polarisation de lumière cohérente. L'objectif principal de ce manuscrit est de fournir une étude détaillée de l'injection de spin dans des composants optoélectroniques III-V à géométrie verticale. Pour atteindre cet objectif, nous nous concentrons sur l'étude de l'injection optique et électrique de spin dans des structures « Light Emitting Diodes » (LEDs) et des structures « Vertical External Cavity Surface Emitting Lasers » (VECSELs) à base de semiconducteurs III-V. Nos investigations et résultats sont présentés suivant trois axes majeurs.La première partie regroupe un état de l'art sur l'injection de spin dans les composants optoélectroniques III-V et se concentre sur les phénomènes physiques engagés dans la conversion d'une accumulation de spin en information de polarisation lumineuse. Une discussion sur l'injection et le transport de spin dans des structures semi-conductrices est suivie par une analyse orientée-composant sur l'injection de spin dans les LEDs et les VCSELs.La deuxième axe s'articule autour de notre travail expérimental sur le développement et l'optimisation sur LEDs III-V d'un injecteur de spin MgO/CoFeB/Ta ultra-fin présentant une aimantation perpendiculaire à la rémanence magnétique. Nous nous focalisons en premier lieu sur l'optimisation de la barrière tunnel MgO pour maximiser l'injection de porteurs polarisés en spin et détaillons par la suite le développement et la caractérisation d’un injecteur de spin possédant une aimantation perpendiculaire à la rémanence magnétique.La troisième partie contient le travail principal de cette thèse de doctorat. Elle est entièrement consacrée à notre recherche expérimentale sur l'injection de spin dans les structures « Vertical External Cavity Surface Emitting Lasers ». Nous commençons par introduire un model vectoriel permettant la compréhension théorique de la sélection de polarisation dans les structures VECSELs injectées en spin. Nous rapportons ensuite la mesure de biréfringence d'une structure VECSEL designée pour le pompage optique en utilisant une technique expérimentale originale basée sur la mesure du décalage en fréquence entre les deux modes de polarisation orthogonaux TE et TM. Ultérieurement, nos observations et résultats sur l'injection optique de spin dans les VECSELs sont détaillés, analysés et commentés. L'étude est étendue à l'estimation des temps de vie caractéristiques du système par mesures de Photoluminescence résolues en temps afin d'évaluer l'efficacité de conversion de l'information de spin. Pour finir, les résultats préliminaires sur l'injection électrique de spin dans les VECSELs sont présentés. / This Ph.D Thesis proposes to explore a new paradigm of spin-information propagation over very long distances after encoding on coherent light polarization. The main objective of this manuscript is to provide a detailed study of spin-injection into III-V semiconductor based opto-electronic devices with vertical geometries. To achieve this goal, we focus on the study of optical and electrical spin-injection in III-V semiconductor based Light Emitting Diodes (LEDs) and Vertical External Cavity Surface Emitting Lasers (VECSELs). Our investigations and results are presented on three axes.The first part regroups a state-of-the-art of spin-injection into semiconductors optoelectronic devices and focuses on the physical phenomena engaged in the conversion of a spin accumulation into light polarization information. A discussion on spin-injection and spin-transport into III-V semiconductor structures is followed by a more device-oriented review on spin-injection in LEDs and VCSELs.The second axis is articulated around our experimental work on the development and the optimization on III-V semiconductors LEDs of an ultra-thin MgO/CoFeB/Ta spin-injector with perpendicular magnetization at magnetic remanence. We focus on the MgO tunnel barrier optimization for maximizing the spin-injection efficiency and further detailed the development and the characterization of the spin-injector with perpendicular magnetization at remanence.Finally, the third part contains the main work of this Ph.D thesis. It is fully dedicated to our experimental research on spin-injection in Vertical External Cavity Surface Emitting Laser structures. A vectorial model allowing the theoretical understanding of polarization selection in spin-injected VECSELs is first introduced. Next, we report the birefringence measurement of a VECSEL designed for optical pumping using an original frequency detuning measurement between the two orthogonal TE- and TM-modes. Afterward, our observations and results on optical spin-injection in VECSELs are displayed, analyzed and commented. The study is farther extended to the measurement of the system's characteristic lifetimes using Time Resolved Photo-Luminescence in order to evaluate the spin-information conversion efficiency. Finally the preliminary results on electrical spin-injection experiment are presented.

Les modèles théoriques qui prônent l'existence d'un filtrage en symétrie dans les électrodes ferromagnétiques n'ont jamais souffert d'autre justification que leur potentiel à éclairer les résultats expérimentaux. En la matière, les jonctions tunnel magnétiques Fe/MgO/Fe(001) apparaissent être un outil approprié pour confronter expérience et théorie de par leur haute qualité cristalline, cette dernière étant essentielle pour se rapprocher au plus près des considérations théoriques. Les premières mesures de bruit basse fréquence réalisées sur ce système en démontrent la qualité remarquable, paramètres primordiaux au bon déroulement des mécanismes de transport tunnel. L'étude de la dynamique du courant a permis de montrer l'existence d'un mode de transport tunnel direct d'une électrode à l'autre et d'invalider un mode de transport séquentiel via des défauts dans la barrière. L'intégration de films minces de Cr(001) dans ce système idéal a permis de valider de façon non ambigüe l'existence effective du filtrage en symétrie suite à l'apparition d'états de puits quantiques pour une seule symétrie électronique dans des jonctions Fe/Cr/Fe/MgO/Fe. Ce résultat phare met aussi en évidence un mode de transport tunnel cohérent et balistique. La validation de ces concepts autorise l'étude de l'injection de spin dépendant des symétries dans des matériaux plus complexes, comme des films minces de Fe3O4(001). Ces derniers ont fait l'objet d'une étude structurale approfondie et ont amené à des résultats de magnéto-transport encourageants suite à leur intégration dans des dispositifs tunnel à base de MgO(001).

This thesis experimentally demonstrates four approaches of frequency control of magnetic auto-oscillations in spin Hall nano-oscillators (SHNOs). The frequency can be changed in the GHZ-range by external magnetic fields as shown in this work. This approach uses large electromagnets, which is inconvenient for future applications. The nonlinear coupling between oscillator power and frequency can be used to control the latter one by changing the applied direct current to the SHNO. The frequency can be controlled over a range of several 100 MHz as demonstrated in this thesis. The first part of the experimental chapter demonstrates the synchronization (injection-locking) between magnetic auto-oscillations and an external microwave excitation. The additionally applied microwave current generates a modulation of the effective magnetic field, which causes the interaction with the auto-oscillation. Both synchronize over a range of several 100 MHz. In this range, the auto-oscillation frequency can be controlled by the external stimulus. An increase of power and a decrease of line width is achieved in the synchronization range. This is explained by the increased coherence of the auto-oscillations. A second approach is the synchronization of auto-oscillations to an alternating magnetic field. This field is generated by a freestanding antenna, which is positioned above the SHNO. The second part of the experimental chapter introduces a bipolar concept of SHNOs and its experimental demonstration. In contrast to conventional SHNOs, bipolar SHNOs generate auto-oscillations for both direct current polarities and both directions of the external magnetic field. This is achieved by combining two ferromagnetic layers in an SHNO. The combination of two different ferromagnetic materials is used to switch between two frequency ranges in dependence of the direct current polarity since it defines the layer showing auto-oscillations. This approach can be used to change the frequency in the GHz-range by switching the direct current polarity. / Diese Arbeit demonstriert experimentell vier verschiedene Methoden der Frequenzkontrolle magnetischer Auto-Oszillationen in Spin Hall Nano-Oszillatoren (SHNOs). Durch externe magnetische Felder kann die Frequenz im GHz-Bereich geändert werden, wie es in dieser Arbeit gezeigt wird. Dies erfordert jedoch große Elektromagneten, deren Nutzung für zukünftige Anwendungen der SHNOs nicht geeignet sind. Aufgrund der nichtlinearen Kopplung zwischen Oszillatorleistung und Oszillatorfrequenz, lässt sich letztere durch den Versorgungsstrom beeinflussen. Dies ist typischerweise in einem Bereich von mehreren 100 MHz möglich, wie es an mehreren Stellen dieser Arbeit gezeigt wird. Im ersten Abschnitt des Ergebnisteils wird die Synchronisation der magnetischen Auto-Oszillationen zu einer externen Mikrowellenanregung demonstriert. Der zusätzlich eingespeiste Mikrowellenstrom erzeugt eine Modulation des effektiven Magnetfelds, was zur Wechselwirkung mit den Auto-Oszillationen führt. Diese synchronisieren über eine Frequenzdifferenz von mehreren 100 MHz. In diesem Bereich lässt sich die Frequenz der Auto-Oszillation mit der äußeren Frequenz steuern. Innerhalb des Synchronisationsbereichs wird außerdem eine Erhöhung der Leistung und eine Verringerung der Linienbreite der Auto-Oszillationen festgestellt. Dies wird mit einer Erhöhung der Kohärenz der Auto-Oszillationen erklärt. Neben der zusätzlichen Einspeisung eines Mikrowellenstroms können die Auto-Oszillationen auch zu einem magnetischen Wechselfeld synchronisieren, welches von einer frei beweglichen Antenne erzeugt wird, die über dem SHNO positioniert wird. Im zweiten Abschnitt des Ergebnisteils wird ein bipolares Konzept eines SHNO vorgestellt und seine Funktionsfähigkeit experimentell nachgewiesen. Im Vergleich zu konventionellen SHNOs erzeugen bipolare SHNOs Auto-Oszillationen für beide Polaritäten des elektrischen Versorgungsstroms und beide Richtungen des externen Magnetfelds. Dies wird durch die Kombination zweier ferromagnetischer Lagen in einem SHNO erreicht. Die Kombination unterschiedlicher ferromagnetischer Materialien kann genutzt werden, um die Mikrowellenfrequenz in Abhängigkeit der Stromrichtung zu ändern, da diese bestimmt in welcher Lage die Auto-Oszillationen erzeugt werden können. Durch eine geeignete Materialkombination kann die Frequenz im GHz-Bereich geändert werden, wenn die Strompolarität umgekehrt wird.