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Nonlinear THz spectroscopy on n-type GaAs

Gaal, Peter 20 November 2008 (has links)
In dieser Arbeit wird die ultraschnelle Dynamik von Leitungsbandelektronen in Halbleitermaterialien mit Hilfe nichtlinearer Terahertz-Spektroskopie erforscht. Insbesondere wird n-dotiertes Galliumarsenid bei mittleren Dotierdichten zwischen 10^(16) cm^(-3) und 10^(17) cm^(-3) untersucht. Für die Erzeugung intensiever THz Strahlung wurde eine neuartige Quelle entwickelt, die THz Transienten mit nur einer Oszillationsperiode und maximalen Feldamplituden von mehr als 400 kV/cm liefert. Diese THz-Quelle benutzt ultrakurze optische Laserpulse aus einem Ti:Saphir Oszillator. Zusätzlich wurde ein neuartiger zwei-Farben Anrege-Abtast Experimentierplatz aufgebaut, der zweidimensionale, zeitaufgelöste Messungen im mittleren und fernen Infrarotbereich ermöglicht. Feldionisation flacher, neutraler Störstellen im Galliumarsenid-Gitter mittels intensiver, ultrakurzer THz Impulse und die anschliessende kohärente, strahlende Rekombination von Elektronen in die Störstellen-Grundzustände bei Raumtemperatur wird gezeigt. Der superradiante Zerfall der nichtlinearen Polarisation führt zur Abstrahlung eines kohärenten Signals mit Lebensdauern von über einer Pikosekunde. Solche nichtlinearen Signale, die 10-fache Lebensdauern im Vergleich zum linearen Fall aufweisen, wurden in dieser Arbeit zum ersten Mal gemessen. Bei niedrigen Temperaturen und THz Feldstärken unter 5 kV/cm werden Rabi-Oszillationen an Übergängen in flachen Störstellen demonstriert. Zum ersten Mal konnte die polare Elektron-LO-Phonon Wechselwirkung im quantenkinetischen Regime direkt gemessen werden. Die quasi-instantane Beschleunigung von Leitungsbandelektronen im polaren Galliumarsenid-Gitter und die anschließende Messung der Transmission im mittleren Infrarot-Bereich, zeigen eine Modulation der Transmission entlang der Anrege-Abtast Verzögerung mit der Frequenz des LO Phonons. Diese Oszillation ist ein direktes Maß der relativen Phase zwischen der Elektronenbewegung und der umgebenden Phonon Wolke. Quantenkinetische Modellrechnungen reproduzieren vollständig die beobachteten Effekte. / In this thesis, the ultrafast dynamics of conduction band electrons in semiconductors are investigated by nonlinear terahertz (THz) spectroscopy. In particular, n-doped gallium arsenide samples with doping concentrations in the range of 10^16cm^(-3) to 10^17 cm^(-3) are studied. A novel source for the generation of intense THz radiation is developed which yields single-cycle THz transients with field amplitudes of more then 400 kV/cm. The THz source uses ultrashort optical laser pulses provided by a Ti:sapphire oscillator. In addition, a two-color THz-pump mid-infrared-probe setup is implemented, which allows for two-dimensional time-resolved experiments in the far-infrared wavelength range. Field ionization of neutral shallow donors in gallium arsenide with intense, ultrashort THz pulses and subsequent coherent radiative recombination of electrons to impurity ground states is observed at room temperature. The superradiant decay of the nonlinear polarization results in the emission of a coherent signal with picosecond lifetimes. Such nonlinear signals, which exhibit a lifetime ten times longer than in the linear regime are observed for the first time. At low temperatures and THz field strengths below 5 kV/cm, Rabi flopping on shallow donor transitions is demonstrated. For the first time, the polar electron-LO phonon interaction is directly measured in the quantum kinetic transport regime. Quasi-instantaneous acceleration of conduction band electrons in the polar gallium arsenide lattice by the electric field of intense THz pulses and subsequent probing of the mid-infrared transmission reveals a modulation of the transmission along the THz-mid-infrared delay coordinate with the frequency of the LO phonon. These modulations directly display the relative phase between the electron motion and its surrounding virtual phonon cloud. Quantum kinetic model calculations fully account for the observed phenomena.

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