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This thesis presents results from two strands of work towards realizing a free-electron laser (FEL) driven by electron bunches generated by a laser-wakefield accelerator (LWFA). The first strand focuses on selecting operating parameters for such a light source, on the basis of currently achievable bunch parameters as well as near-term projections. The viability of LWFA-driven incoherent undulator sources producing nanojoule-level pulses of femtosecond duration at wavelengths of 5 nm and 0.5 nm is demonstrated. A study on the prospective operation of an FEL at 32 nm is carried out, on the basis of scaling laws and full 3-D time-dependent simulations. A working point is selected, based on realistic bunch parameters. At that working point saturation is expected to occur within a length of 1.6 m with peak power at the 0.1 GW-level. This level, as well as the stability of the amplification process, can be improved significantly by seeding the FEL with an external radiation source. In the context of FEL seeding, we study the ability of conventional simulation codes to correctly handle seeds from high-harmonic generation (HHG) sources, which have a broad bandwidth and temporal structure on the attosecond scale. Namely, they violate the slowly-varying envelope approximation (SVEA) that underpins the governing equations in conventional codes. For this purpose we develop a 1-D simulation code that works outside the SVEA. We carry out a set of benchmarks that lead us to conclude that conventional codes are adequately capable of simulating seeding with broadband radiation, which is in line with an analytical treatment of the interaction. The second strand of work is experimental, and focuses on on the use of coherent transition radiation (CTR) as an electron bunch diagnostic. The thesis presents results from two experimental campaigns at the MPI für Quantenoptik in Garching, Germany. We present the first set of single-shot measurements of CTR over a continuous wavelength range from 420 nm to 7 μm. Data over such a broad spectral range allows for the first reconstruction of the longitudinal profiles of electron bunches from a laser-wakefield accelerator, indicating full-width at half-maximum bunch lengths around 1.4 μm (4.7 fs), corresponding to peak currents of several kiloampères. The bunch profiles are reconstructed through the application of phase reconstruction algorithms that were initially developed for studying x-ray diffraction data, and are adapted here for the first time to the analysis of CTR data. The measurements allow for an analysis of acceleration dynamics, and suggest that upon depletion of the driving laser the accelerated bunch can itself drive a wake in which electrons are injected. High levels of coherence at optical wavelengths indicate the presence of an interaction between the bunch and the driving laser pulse.

Cette étude a pour objectif principal d'évaluer la cohésion et l'adhésion des tissus périphériques du grain de blé natif. Pour ce faire, de nouvelles méthodologies ont été développées. Dans un premier temps, des grains de blé (variétés : Crousty et Tiger) ont été soumis au rayonnement d'un laser impulsionnel (ArF 193 nm , 15 ns). Une interaction photochimique a été observée induisant une ablation progressive des différents tissus périphériques sans modification des tissus sous-jacents. Le taux d'ablation est inversement corrélé à la cohésion des tissus. Par ailleurs, le couplage de l'analyse du plasma émis par spectroscopie (LIBS) et des techniques d'analyse de données multivariées ont permis de suivre l'ablation progressive des tissus in situ et de quantifier l'efficacité d'ionisation de certains minéraux, elle-même reliée à la cohésion tissulaire. Les résultats du taux d'ablation et de l'efficacité d'ionisation ont été cohérents avec les propriétés mécaniques mesurées sur des tissus isolés manuellement. Cette méthode semble prometteuse pour évaluer, de manière indirecte, la cohésion du péricarpe, du testa et de la couche à aleurone sur grain natif, et ouvre la voie au criblage de cultivars. En revanche les interfaces ne sont pas sollicitées. C'est pourquoi, un système mécanique original basé sur le test de pelage en T' (à force ou vitesse imposées) a été ensuite développé afin d'évaluer les énergies nécessaires à la séparation spécifique de ces systèmes multicouches. L'interface ciblée est située entre la couche à aleurone et le reste des enveloppes périphériques sur des échantillons isolés manuellement. Laforce de pelage mesurée à des vitesses lentes traduit l'adhérence entre les tissus. Sa variabilité au sein d'un grain a été reliée à sa morphologie. L'influence de traitements oxydants a été évaluée la cohésion et l'adhésion tissulaire. La cohésion de la couche à aleurone tend à augmenter ainsi que l'adhérence des tissus. Le traitement a modifié le profil des composés phénoliques, sans détecter la formation d'oligomères d'acide férulique. Toutefois l'implication de phénomènes physiques dans l'adhésion tissulaire ne peut être éliminée. Le test de pelage est un outil de choix pour établir des bases physico-chimiques à l'interface des tissus du grain de blé / The aim of this study was to determine the cohesion and adhesion of wheat outer tissues on thenative grain. New methodologies were then developed. First, wheat grains (cultivars : Croustyand Tiger) underwent a pulsed laser (ArF 193 nm , 15 ns). A photochemical interaction wasobserved inducing the gradual ablation of outer tissues without modification of neighbouringlayers. The ablation rate was inversely related the tissue cohesion. Moreover, LIBS used inconjunction with multivariate analysis was an interesting technique to follow tissue gradualablation and to estimate tissue cohesion by the ionization effectiveness. The results of theablation rate and ionization effectiveness were coherent with the mechanical properties measuredusing hand-isolated tissues. This methodology could be appropriate to estimate, even thoughindirectly, the cohesion of the pericarp, the seed coat, and the aleurone layer, directly on thenative grain, and to carry out the screening of cultivars. On the other hand, interface propertieswere not determined. In this manner, a classical T' peel test was developed and adapted in orderto evaluate the adherence of this multilayered system. The studied interface was between thealeurone layer and the other external tissues on hand-isolated samples. Peel force at minimal peelrates could be related to tissue adherence. The variability of this force was related to grainmorphology. The effect of oxidative treatments in the tissue cohesion and adherence wasinvestigated. Using an oxidative treatment, either the cohesion or the adherence of wheat tissuestend to increase. This treatments modified the phenolic profile, without being able to specificallydetect any formation in the ferulic acid oligomerization. However, physical changes at theinterface properties could be neglected. The peel test could be an appropriate methodology tounderstand better the physico-chemical bases at the interface of wheat outer tissues

Ce projet de recherche a permis d'étudier l'émission d'un rayonnement térahertz (THz) par des antennes photoconductrices (PC) émettrices de type micro-ruban coplanaire. Ces antennes sont fabriquées sur substrats d'arséniure de gallium semi-isolant (GaAs-SI) ou sur ce même substrat ayant subit un traitement d'implantation ionique aux protons suivi d'un recuit thermique (GaAs:H). L'influence de ce procédé de fabrication sur les propriétés du matériau photoconducteur et sur les caractéristiques de l'antenne émettrice a été étudiée. Des mesures de photoconductivité résolue en temps effectuées sur les deux types de substrat montrent que le procédé d'implantation/recuit a eu pour effet de diminuer le temps de vie des photoporteurs de 630 ps à environ 4 ps, tandis que la mobilité n'est réduite que d'un facteur maximum de 1,6. Cette valeur de la mobilité des photoporteurs a par ailleurs été estimée à environ 100 cm$^2$/(V.s) pour le substrat GaAs:H. Les mesures électriques effectuées sur les antennes fabriquées sur les deux types de substrat montrent que le procédé d'implantation/recuit permet d'augmenter la résistivité de la couche active du dispositif d'un facteur 10 (elle passerait de 10$^{8}$ $\Omega$.cm pour le GaAs-SI à 10$^9$ $\Omega$.cm pour le GaAs:H). Les courbes courant-tension, en obscurité et sous illumination, de ces antennes suggèrent également que la densité de pièges profonds est fortement augmentée suite au traitement d'implantation/recuit. L'étude des caractéristiques des diverses antennes a permis de montrer l'intérêt de ce procédé de fabrication. Pour les antennes fabriquées sur GaAs:H, la largeur de bande est améliorée (elle atteint environ 3 THz) et l'amplitude du champ THz émis est augmentée par un facteur 1,4 (dans les mêmes conditions expérimentales). Le rapport signal/bruit des traces THz mesurées sur les antennes les plus performantes est $>$ 200. Une plus grande résistivité et une densité de pièges profonds plus élevée, permet d'appliquer de plus fortes tensions de polarisation sur ces antennes GaAs:H. Finalement, nos résultats ont montré que les améliorations des caractéristiques d'émission de ces antennes THz sont corrélées à la présence d'un champ électrique local plus élevé du coté de l'anode du dispositif.

Referat: Starre und flexible Endoskopien gehören heutzutage zu den Standarduntersuchungen in der HNO-Heilkunde. Mit der Weiterentwicklung und vermehrten Anwendung von TLM (transoral surgery) und TORS (transoral robotic surgery), gewinnt die präoperative Vermessung von Befunden an Wichtigkeit. Trotz mehrerer wissenschaftlicher Studien konnte bisher noch keine befriedigende standardisierte Methode zur endoskopischen Vermessung der oberen Atemwege gefunden werden. Bisher ließen optische und technische Umstände eine objektive endoskopische Vermessung nicht zu. Ziel dieser Studie ist es, transorale Vermessungen mittels Multipoint-Laser-Endoskop auf Genauigkeit und Anwendbarkeit zu überprüfen. In der vorliegenden Studie wurde ein Multipoint-Laser-Endoskop verwendet, das 49 Laserpunkte (Wellenlänge 639 nm, Leistung < 5 mW) in die optische Achse des Endoskopbildes projiziert. Durch die Erstellung eines 3D-Koordinatensystems können im Endoskopbild sowohl Strecken-, als auch Tiefen- und Flächenmessungen in Echtzeit vorgenommen werden. Nach einem Modellversuch erfolgten endoskopische Vermessungen an neun Leichenpräparaten im Bereich von Larynx und Trachea, die im Anschluss mit CT-Vermessungen verglichen wurden. Sieben der neun Leichenpräparate konnten für die Auswertung genutzt werden. Dabei ergab sich ein optimaler Messabstand von Endoskopspitze zu untersuchtem Objekt von 5-6 cm. Der durchschnittliche Messfehler lag bei 3.26 % ± 2.53 %. Der Vergleich mit den CT-Vermessungen ergab hervorragende Spearman-Korrelationskoeffizienten von 0.95 (p = 0.01) für die Larynxvermessung und 0.93 (p < 0.01) für die Trachealvermessung. Zusammenfassend lässt sich die Multipoint-Laser-Vermessung als eine vielversprechende Methode für den täglichen Einsatz in der diagnostischen und chirurgischen HNO einschätzen.

Laser surface modification involves rapid melting and solidification is an elegant technique used for locally tailoring the surface morphology of alumina in order to enhance its abrasive characteristics. COMSOL Multiphysics® based heat transfer modeling and experimental approaches were designed and used in this study for single and multiple laser tracks to achieve densely-packed multi-facet grains via temperature history, cooling rate, solidification, scanning electron micrographs, and wear rate. Multi-facet grains were produced at the center of laser track with primary dendrites extending toward the edge of single laser track. The multiple laser tracks study indicates the grain/dendrite size increases as the laser energy density increases resulting in multiplying the abrasive edges which in turn enhance the abrasive qualities.

This thesis presents detailed investigation of UV inscribed fibre grating based devices and novel developments in the applications of such devices in optical sensing and fibre laser systems. The major contribution of this PhD programme includes the systematic study on fabrication, spectral characteristics and applications of different types of UV written in-fibre gratings such as Type I and IA Fibre Bragg Gratings (FBGs), Chirped Fibre Bragg Gratings (CFBGs) and Tilted Fibre Gratings (TFGs) with small, large and 45º tilted structures inscribed in normal silica fibre. Three fabrication techniques including holographic, phase-mask and blank beam exposure scanning, which were employed to fabricate a range of gratings in standard single mode fibre, are fully discussed. The thesis reports the creation of smart structures with self-sensing capability by embedding FBG-array sensors in Al matrix composite. In another part of this study, we have demonstrated the particular significant improvements made in sensitising standard FBGs to the chemical surrounding medium by inducing microstructure to the grating by femtosecond (fs) patterning assisted chemical etching technique. Also, a major work is presented for the investigation on the structures, inscription methods and spectral Polarisation Dependent Loss (PDL) and thermal characteristics of different angle TFGs. Finally, a very novel application in realising stable single polarisation and multiwavelength switchable Erbium Doped Fibre Lasers (EDFLs) using intracavity polarisation selective filters based on TFG devices with tilted structures at small, large and exact 45° angles forms another important contribution of this thesis.

L’élaboration de sources laser compactes à impulsions ultracourtes et de fortes puissancesmoyennes est primordiale pour le développement d’applications industrielles variéeset pour la poursuite de travaux de recherches fondamentales sur l’interaction laser matière.Aussi, des efforts considérables sont mis en oeuvre pour développer de nouvelles architecturesde sources laser à impulsions ultracourtes et à très hautes cadences basées sur lesamplificateurs à fibres optiques dopées aux ions Ytterbium. La géométrie de ce type de milieuamplificateur lui confère des facultés de dissipation de l’énergie thermique propices àla délivrance de très fortes puissances moyennes. En revanche, le fort confinement des impulsionslumineuses dans le coeur de la fibre, combiné aux grandes longueurs d’interaction,favorise l’accumulation de phénomènes non-linéaires et dispersifs. Ces deux effets sont enprincipe préjudiciables et induisent de fortes distorsions sur les impulsions amplifiées. Celalimite les performances de ce type d’amplificateur. Le développement de stratégies novatricesde gestion des non-linéarités et des effets dispersifs est au coeur des travaux menésdurant cette thèse.L’accumulation d’auto-modulation de phase lors de l’amplification d’impulsions à spectreslarges initialement étirées à l’aide d’une dérive de fréquence négative est d’abord utiliséepour générer des impulsions picoseconde de puissances crêtes records à très hautes cadencesavec une largeur spectrale proche de la limite de Fourier. Par la suite, l’étude des limitationsde la stratégie d’amplification directe d’impulsions femtoseconde en régime parabolique, apermis de repousser significativement les performances de ces architectures. En prenant encompte les effets coopératifs de l’auto-modulation de phase, de la dispersion, de l’extensionfinie de la bande de gain du milieu amplificateur, nous avons pu générer des impulsionssub-100 fs avec des puissances crêtes records à des cadences très élevées. Enfin, nous avonsdéveloppé au cours de ces travaux une stratégie originale d’amplification à dérive de fréquenceen régime non-linéaire fondée sur l’utilisation de systèmes désaccordés de gestionde la dispersion. Cela nous a permis de compenser la phase non-linéaire induite durantl’amplification. Des impulsions de très fortes énergies et dotées d’une très bonne qualité177178 CHAPITRE 6. CONCLUSIONtemporelle ont été générées permettant ainsi d’établir de nouveaux records d’énergie et depuissance crête pour ce type d’architecture.Les résultats expérimentaux ont abouti à la rédaction de onze articles et ont conduitau dépôt de deux brevets. Par ailleurs, ces résultats ont été présentés dans trente-quatreconférences (dont six conférences invitées). Enfin, ils ont permis à la société AmplitudeSystemes de procéder à la mise sur le marché de deux nouvelles gammes de produits :TANGERINE et SATSUMA / The elaboration of high power compact laser sources of ultrashort pulses is paramountfor the development of various industrial applications and for carrying on fundamental researcheson laser-matter interaction. Therefore, considerable efforts are implemented todevelop new architectures of ultrafast laser sources at very high repetition rate based onYtterbium-doped fiber laser amplifiers. The geometry of this gain medium allows for aneasy dissipation of the thermal load, propitious to the extraction of very high average power.On the other hand, the tight confinement of the ultrashort pulses in the core of thefiber, combined with the long interaction length, favours the accumulation of non-linearand dispersive phenomena. In principal, these two effects are prejudicial and induce largedistortions on the amplified pulses, limiting the performances of this kind of amplifiers.The development of new strategies of non-linearity and dispersive effects management aretherefore central in this thesis.First, the accumulation of self-phase modulation during the amplification of ultrashortpulses with large spectra, which are initially stretched in time owing to negative chirp, isused to generate record peak power picosecond pulses at very high repetition rate with anamplified spectral bandwidth close to the Fourier limit. Afterwards, the study of the limitationsof the direct amplification of femtosecond pulses in the parabolic regime allows tosignificantly pushing the limitations of this kind of architecture forward. By taking into accountthe interplay between self-phase modulation, dispersion and the finite gain bandwidthof the amplification medium, we generated sub-100 fs pulses with record peak power at veryhigh repetition rate. Finally, we developed an original chirped pulse amplification strategybased on the management of non-linearities thanks to the implementation of mismatcheddispersion units. It allows for the compensation of a large quantity of non-linear phase shiftsgenerated during the amplification. We, thus, demonstrated the generation of high energy,high temporal quality ultrashort pulses while setting new records of peak power.The experimental results led to the writing and the publication of eleven articles andthe filling of two patents. Moreover, these results were presented in thirty four conferences179180 CHAPITRE 6. CONCLUSION(including six invited conferences). As a result Amplitude Systemes has launched into themarket two new lines of products : TANGERINE and SATSUMA.

Through the use of laser flash photolysis and product studies, the photochemistry of dibenzyl ketone and its derivatives in SDS micelles shows that these aggregates impart some constraint on the dynamics of benzylic radical pairs. The enhancement of the geminate/cross-termination product occurring within the micellar interior is termed the geminate cage effect. Under conditions where all radicals exit from the supramolecular system, a substantial amount of the cross-termination product is observed in the product studies. This experimental evidence cannot be explained with conventional models, and a new proposal is put forth which suggests that some of the cross-termination product arises from radicals that exit the micelle and then recombine upon re-entry. This new approach is based on the binding of solutes to the micelle and is called the partition effect. Two sizes of DODAC vesicles were investigated. In small unilamellar vesicles with a diameter of 30 nm, the cage effect derived from product studies showed a significant enhancement of the cross-termination product. Time-resolved experiments showed that all radicals separate, which implies that all of the enhanced cross-termination reactions from the product studies are derived from random radical encounters. Product studies in large vesicles (∼150 nm diameter) demonstrated that the cross-termination product is enhanced, but not to the same extent as for SDS micelles or small vesicles. Calculations reveal that a significant proportion of the random encounters occur in the bulk aqueous phase. The proposed model suggests that it is not necessary to generate a triplet radical pair in order to observe a magnetic field effect on product distribution. In summary, this new proposal predicts that magnetic field effects in biological systems can be observed as long as mobility between different solubilization sites occurs. / Graduate

Les radicaux OH et HO2 jouent un rôle essentiel dans beaucoup de processus d'oxydation dans l'atmosphère. La dégradation d’espèces chimiques dans les conditions troposphériques est généralement initiée par la réaction avec les radicaux OH, suivie par la réaction avec l'oxygène. Dans le cadre de cette thèse, deux techniques optiques de détection d’OH et HO2 ont été appliquée à des études cinétiques et spectroscopiques. Pour cela, nous utilisons un système expérimental de photolyse laser couplée à des techniques de détection par continuous wave Cavity Ring-Down Spectroscopy (cw-CRDS, pour HO2) et Fluorescence Induite par Laser (FIL, pour OH). Ce couplage permet de mesurer les cinétiques des radicaux OH et HO2 simultanément, résolues dans le temps pour l’étude des mécanismes réactionnels. Différents systèmes chimiques ont été étudiés en utilisant ce dispositif expérimental: 1) les cinétiques de la réaction d'OH avec CH3OH et CD3OD, 2) le rendement de HO2 dans l’oxydation de SO2 initiée par OH et 3) la formation des radicaux HO2 par photoexcitation (à 248 nm) de différents hydrocarbures aromatiques (benzène, toluène, xylene et triméthyl benzène) en présence d’oxygène. Des applications spectroscopiques de la cw-CRDS pour mesurer les sections efficaces de H2O2, HONO, HO2 et DO2 dans le proche Infrarouge ont également été réalisées. / OH and HO2 radicals play a vital role in many oxidation processes in the atmosphere. The degradation of volatile organic compounds under tropospheric conditions is generally induced by the reaction with hydroxyl radicals, followed by reaction with oxygen. This thesis involved the study of the mechanisms and reaction pathways of some of these reactions using an experimental system of laser photolysis coupled to Laser Induced Fluorescence (LIF, for OH) and continuous wave Cavity Ring-Down Spectroscopy (cw-CRDS, for HO2) detection techniques. The coupling of these detection techniques allowed studying the simultaneous, time resolved kinetics of OH and HO2 radicals and spectroscopic measurements for different species by the cw-CRDS technique. Different chemical systems studied using the above experimental technique include: 1) kinetics of the reaction of OH radicals with CH3OH and CD3OD, 2) HO2 yield in the OH-initiated oxidation of SO2, 3) an energy dependence study on the direct formation of HO2 radicals from the photoexcitation (at 248 nm) of various aromatic hydrocarbons (benzene, toluene, xylene or mesitylene) in the presence of oxygen. In addition the spectroscopic applications of the cw-CRDS technique have been used to measure the absorption cross-sections of selected absorption lines of H2O2, HONO, HO2 and DO2 in the near infrared region.