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Local probe investigations of the electronic phase diagrams of iron pnictides and chalcogenides

Materne, Philipp 09 November 2015 (has links) (PDF)
In this work, the electronic phase diagrams of Ca1−xNaxFe2As2 and Fe1+yTe were investigated using muon spin relaxation and Mössbauer spectroscopy. Single crystals of Ca1−xNaxFe2As2 with x = 0.00, 0.35, 0.50, and 0.67 were examined. The undoped 122 parent compound CaFe2As2 is a semi metal and shows antiferromagnetic commensurate spin density wave order below 167 K. By hole doping via Na substitution, the magnetic order is suppressed and superconductivity emerges including a Na-substitution level region, where both phases coexist. Upon Na substitution, a tilting of the magnetic moments out of the ab-plane is found. The interaction of the magnetic and superconducting order parameter in this coexistence region was studied and a nanoscopic coexistence of both order parameters is found. This is proven by a reduction of the magnetic order parameter of 7 % in x = 0.50 below the superconducting transition temperature. This reduction was analysed using Landau theory and a systematic correlation between the reduction of the magnetic order parameter and the ratio of the transition temperatures, Tc/TN, for the 122 family of the iron pnictides is presented. The magnetic phase transition is accompanied by a tetragonal-to-orthorhombic phase transition. The lattice dynamics at temperatures above and below this magneto-structural phase transition were studied and no change in the lattice dynamics were found. However, the lattice for finite x is softer than for the undoped compound. For x = 0.67, diluted magnetic order is found. Therefore, the magnetism in Ca1−xNaxFe2As2 is persistent even at optimal doping. The superconducting state is investigated by measuring the temperature dependence of the magnetic penetration depth, where two superconducting gaps with a weighting of nearly 50:50 are obtained. A temperature independent anisotropy of the magnetic penetration depth γ_λ = 1.5(4) is obtained, which is much smaller compared to other 122 compounds indicating a more three-dimensional behaviour of Ca1−xNaxFe2As2. Powder samples of Fe1+yTe with y = 0.06, 0.12, 0.13, and 0.15 were examined. Fluctuating paramagnetic moments at room temperature were found, which are independent of the excess iron level y. Below 100 K, a magnetic precursor phase is observed, which is independent of y. Fe1.06Te shows a commensurate spin density wave phase below TN, while for y ≥ 0.13 an incommensurate spin density wave phase below TN is found. However, a slowing down of the magnetic fluctuations with decreasing temperature and static magnetic order at lowest temperature are observed. / In dieser Arbeit wurden die elektronischen Phasendiagramme von Ca1−xNaxFe2As2 and Fe1+yTe mit Hilfe der Myonspinrelaxations- und Mössbauerspektroskopie untersucht. Einkristalle von Ca1−xNaxFe2As2 mit x = 0.00, 0.35, 0.50 und 0.67 wurden untersucht. Das undorierte 122-System CaFe2As2 ist ein Halbmetal und zeigt eine antiferromagnetische Spindichtewelle unterhalb von 167 K. Substituiert man Ca durch Na, werden Löcher in das System eingebracht. Die magnetische Ordnung wird mit steigendem Na-Anteil unterdrückt und Supraleitung tritt auf. Dabei existiert ein Na-Substitutionslevelbereich, in welchem Magnetismus und Supraleitung koexistieren. Desweiteren wurde ein herausdrehen der magnetischen Momente aus der ab-Ebene als Funktion von x beobachtet. Die Wechselwirkung des magnetischen mit dem supraleitenden Ordnungsparameter in der Koexistenzregion wurde untersucht und nanoskopische Koexistenz der beiden Ordnungsparameter wurde gefunden. Dies konnte durch eine Reduktion des magnetischen Ordnungsparameteres um 7 % in x = 0.50 unterhalb der supraleitenden Ordnungstemperatur gezeigt werden. Diese Reduktion wurde mit Hilfe der Landautheorie untersucht und es wurden systematische Korrelationen zwischen der Reduktion des magnetischen Ordnungsparamteres und dem Verhältnis der Übergangstemperaturen, Tc/TN, in der 122-Familie der Eisenpniktide gefunden. Der magnetische Phasenübergang wird von einem strukturellen Phasenübergang begleitet. Die Gitterdynamik wurde bei Temperaturen oberhalb und unterhalb dieses magneto-elastischen Phasenübergangs untersucht. Es wurden keine Änderungen in der Gitterdynamik festgestellt. Jedoch konnte festgestellt werden, dass das Gitter für endliche x weicher ist als für das undotierte System. Für x = 0.67 wurde festgestellt, dass der Magnetismus im Ca1−xNaxFe2As2-System auch noch bei optimaler Dotierung zu finden ist. In der supraleitenden Phase wurde die Temperaturabghängigkeit der magnetischen Eindringtiefe untersucht und es wurden zwei supraleitende Bandlücken gefunden. Die Anisotropie der magnetischen Eindringtiefe ist temperaturunabhängig und mit γ_λ = 1.5(4) wesentlich kleiner als in anderen 122- Verbindungen, was für eine erhöhte Dreidimensionalität in Ca1−xNaxFe2As2 spricht. Pulverproben von Fe1+yTe mit y = 0.06, 0.12, 0.13 und 0.15 wurden untersucht. Es wurden fluktuierende paramagnetische Momente bei Raumtemperatur gefunden, welche unabhängig vom Überschusseisenlevel y sind. Unterhalb von 100 K wurde eine magnetische Vorgängerphase gefunden, welche unabhängig von y ist. Mit fallender Temperatur wurde eine Verlangsamung der magnetischen Fluktuationen festgestellt, welche in einer statischen magnetischen Ordnung bei tiefen Temperaturen münden.
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Local probe investigations of the electronic phase diagrams of iron pnictides and chalcogenides

Materne, Philipp 24 September 2015 (has links)
In this work, the electronic phase diagrams of Ca1−xNaxFe2As2 and Fe1+yTe were investigated using muon spin relaxation and Mössbauer spectroscopy. Single crystals of Ca1−xNaxFe2As2 with x = 0.00, 0.35, 0.50, and 0.67 were examined. The undoped 122 parent compound CaFe2As2 is a semi metal and shows antiferromagnetic commensurate spin density wave order below 167 K. By hole doping via Na substitution, the magnetic order is suppressed and superconductivity emerges including a Na-substitution level region, where both phases coexist. Upon Na substitution, a tilting of the magnetic moments out of the ab-plane is found. The interaction of the magnetic and superconducting order parameter in this coexistence region was studied and a nanoscopic coexistence of both order parameters is found. This is proven by a reduction of the magnetic order parameter of 7 % in x = 0.50 below the superconducting transition temperature. This reduction was analysed using Landau theory and a systematic correlation between the reduction of the magnetic order parameter and the ratio of the transition temperatures, Tc/TN, for the 122 family of the iron pnictides is presented. The magnetic phase transition is accompanied by a tetragonal-to-orthorhombic phase transition. The lattice dynamics at temperatures above and below this magneto-structural phase transition were studied and no change in the lattice dynamics were found. However, the lattice for finite x is softer than for the undoped compound. For x = 0.67, diluted magnetic order is found. Therefore, the magnetism in Ca1−xNaxFe2As2 is persistent even at optimal doping. The superconducting state is investigated by measuring the temperature dependence of the magnetic penetration depth, where two superconducting gaps with a weighting of nearly 50:50 are obtained. A temperature independent anisotropy of the magnetic penetration depth γ_λ = 1.5(4) is obtained, which is much smaller compared to other 122 compounds indicating a more three-dimensional behaviour of Ca1−xNaxFe2As2. Powder samples of Fe1+yTe with y = 0.06, 0.12, 0.13, and 0.15 were examined. Fluctuating paramagnetic moments at room temperature were found, which are independent of the excess iron level y. Below 100 K, a magnetic precursor phase is observed, which is independent of y. Fe1.06Te shows a commensurate spin density wave phase below TN, while for y ≥ 0.13 an incommensurate spin density wave phase below TN is found. However, a slowing down of the magnetic fluctuations with decreasing temperature and static magnetic order at lowest temperature are observed. / In dieser Arbeit wurden die elektronischen Phasendiagramme von Ca1−xNaxFe2As2 and Fe1+yTe mit Hilfe der Myonspinrelaxations- und Mössbauerspektroskopie untersucht. Einkristalle von Ca1−xNaxFe2As2 mit x = 0.00, 0.35, 0.50 und 0.67 wurden untersucht. Das undorierte 122-System CaFe2As2 ist ein Halbmetal und zeigt eine antiferromagnetische Spindichtewelle unterhalb von 167 K. Substituiert man Ca durch Na, werden Löcher in das System eingebracht. Die magnetische Ordnung wird mit steigendem Na-Anteil unterdrückt und Supraleitung tritt auf. Dabei existiert ein Na-Substitutionslevelbereich, in welchem Magnetismus und Supraleitung koexistieren. Desweiteren wurde ein herausdrehen der magnetischen Momente aus der ab-Ebene als Funktion von x beobachtet. Die Wechselwirkung des magnetischen mit dem supraleitenden Ordnungsparameter in der Koexistenzregion wurde untersucht und nanoskopische Koexistenz der beiden Ordnungsparameter wurde gefunden. Dies konnte durch eine Reduktion des magnetischen Ordnungsparameteres um 7 % in x = 0.50 unterhalb der supraleitenden Ordnungstemperatur gezeigt werden. Diese Reduktion wurde mit Hilfe der Landautheorie untersucht und es wurden systematische Korrelationen zwischen der Reduktion des magnetischen Ordnungsparamteres und dem Verhältnis der Übergangstemperaturen, Tc/TN, in der 122-Familie der Eisenpniktide gefunden. Der magnetische Phasenübergang wird von einem strukturellen Phasenübergang begleitet. Die Gitterdynamik wurde bei Temperaturen oberhalb und unterhalb dieses magneto-elastischen Phasenübergangs untersucht. Es wurden keine Änderungen in der Gitterdynamik festgestellt. Jedoch konnte festgestellt werden, dass das Gitter für endliche x weicher ist als für das undotierte System. Für x = 0.67 wurde festgestellt, dass der Magnetismus im Ca1−xNaxFe2As2-System auch noch bei optimaler Dotierung zu finden ist. In der supraleitenden Phase wurde die Temperaturabghängigkeit der magnetischen Eindringtiefe untersucht und es wurden zwei supraleitende Bandlücken gefunden. Die Anisotropie der magnetischen Eindringtiefe ist temperaturunabhängig und mit γ_λ = 1.5(4) wesentlich kleiner als in anderen 122- Verbindungen, was für eine erhöhte Dreidimensionalität in Ca1−xNaxFe2As2 spricht. Pulverproben von Fe1+yTe mit y = 0.06, 0.12, 0.13 und 0.15 wurden untersucht. Es wurden fluktuierende paramagnetische Momente bei Raumtemperatur gefunden, welche unabhängig vom Überschusseisenlevel y sind. Unterhalb von 100 K wurde eine magnetische Vorgängerphase gefunden, welche unabhängig von y ist. Mit fallender Temperatur wurde eine Verlangsamung der magnetischen Fluktuationen festgestellt, welche in einer statischen magnetischen Ordnung bei tiefen Temperaturen münden.
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Fabrication d'une sonde pour le champ proche optique en technologie sol-gel / Manufacturing of near-field optics probe using sol-gel technology

Mourched, Bachar 07 December 2012 (has links)
L'utilisation de la microscopie de champ proche optique SNOM reste très limitée dû aux difficultés de mise en œuvre instrumentale. La sonde de champ proche est le cœur du microscope et la maîtrise de son utilisation (suppression d'un certain nombre de réglages optiques) constitue la clé technique de l'accès de cette méthode à un plus grand nombre d'utilisateurs. Ces travaux de thèse s'effectuent dans le contexte d'un projet qui consiste à réaliser la preuve de concept d'une sonde novatrice en matériau hybride organique/minéral, de type levier, intégrant une fonction optique. Dans la première partie, une étude bibliographique retrace l'historique des microscopies et donne le principe du champ proche optique. Ensuite, les différentes sondes commerciales de type fibre optique ou cantilever, à ouverture ou sans ouverture, ou autre, leurs avantages et inconvénients, leurs techniques de fabrication et les principaux matériaux utilisés sont présentés. En se basant sur cette étude bibliographique, on propose une nouvelle sonde à pointe pleine en matériau hybride qui associe les avantages de chaque type de sonde. Les raisons du choix du matériau hybride comme matériau de base de la sonde et ses caractéristiques sont aussi présentées dans cette partie. Dans une deuxième partie on détaille le procédé de fabrication du matériau (synthèse) ainsi que le rôle des différentes étapes dans ce procédé et les changements réalisées suite à des modifications des paramètres de la synthèse. Une caractérisation de ce matériau est aussi réalisée dans cette partie en mesurant son indice de réfraction et son module d'Young. La troisième partie est consacrée à la détermination des dimensions de la sonde qui permettent de maximiser le transfert de puissance optique en émission et réception. Ceci est fait en se basant sur une étude plus théorique au travers de simulations. L'effet de plusieurs paramètres sur la propagation de la lumière dans la sonde est étudié (longueur, largeur, épaisseur et raideur du levier ainsi qu'ouverture à l'extrémité de la pointe). La quatrième partie est dédié à la réalisation des sondes "micropoutres sol-gel" et aux caractérisations mécaniques et optiques associées. Elle présente le procédé de fabrication optimisé de sondes optiques couplant la définition des sondes par méthode de masquage et leur libération par gravure réactive ionique et gravure au fluorure de xénon "DRIE + XeF2". A partir de ce procédé, des guides d'ondes optiques ont été réalisés et caractérisés permettant la détermination des pertes optiques et donc du coefficient d'absorption du matériau hybride développé. La conclusion présente les perspectives ouvertes et en cours de ce travail dans le cadre d'un projet plus global. . / .The use of near-field optical microscopy SNOM is still very limited due to difficulties in instrumental work. The probe is the heart of the microscope and control its use (removal of optical settings number) is the technique key to access this method to a larger number of users. This thesis work is realized in the context of a project to achieve a concept proof for an innovative probe organic / inorganic hybrid material, lever type, incorporating an optical function. In the first part, the history of microscopy and the principle of the optical near field are described in a literature study. Then, the various commercial probes of optical fiber or cantilever type, with aperture or apertureless, or otherwise, their advantages and disadvantages, their manufacturing techniques and the main materials used are presented. Based on this literature study, we propose a new probe full tip hybrid material that combines the advantages of each type of probe. The choice reasons of the hybrid material as base material of the probe and its characteristics are also presented in this part. In the second part we detail the manufacturing process of the material (synthesis) as well as each step role in this process and changes made in response to changes in the synthesis parameters. Characterization of this material is also carried out in this part by measuring its refractive index and its Young's modulus. The third part is devoted to the determination of the probe dimensions to maximize the optical transmission and collection power based on a theoretical study through simulations. Several parameters effect on the light propagation in the probe is also studied (length, width, thickness and stiffness of the lever and aperture towards the end of the tip). The fourth part is dedicated to the probe achievement in hybrid material and associated mechanical and optical characterizations. It presents the manufacturing optimized process of optical probes coupling masking defining method probes and releasing method by reactive ion etching and etching xenon fluoride "DRIE + XeF2". Using this process, optical waveguides were realized and characterized for the determination of optical losses and therefore the absorption coefficient of the developed hybrid material. The conclusion presents open perspectives as part of a larger project.

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