This thesis contains the research performed on novel magnetically ordered pseudocapacitive materials (MOPCs) which display interesting and unique capacitive properties. These properties are a result of the strong magneto-capacitive and magneto-electric coupling characteristics that MOPC materials possess at room temperature. The purpose of this research is to investigate the unique capacitive properties of NiFe2O4 (NFO) and SrFe12O19(SFO) by examining the effects that the high energy ball milling procedure, the addition of a charge transfer mediation and biomimetic dispersing agent called gallocyanine dye, and the formation of composite electrodes at varying mass ratios with pseudocapacitive conducting polypyrrole polymer have on the capacitance of NFO and SFO. / The enhanced cycle stability, cycle lifetime, capacitance retention, and power densities of electrochemical capacitors make them an increasingly attractive option for modern energy storage needs, including grid level energy storage systems, mobile electronics, heavy construction equipment, military communication devices, power tools, public transportation, electric vehicles and capacitive water deionization systems to name a few. Recently, materials that displayed magnetoelectric coupling phenomena leading to enhanced magneto-capacitive properties are of particular interest, specifically ferrimagnetic spinels and hexagonal ferrites. This thesis is aimed at improving the capacitive performance of NiFe2O4 (NFO) and SrFe12O19 (SFO) based magnetically ordered pseudocapacitor electrodes by elucidating the effects of various nanomaterials preparation techniques on capacitance. The nanomaterials preparation techniques explored in this body of work include the addition of biomimetic dispersing agents, application of high energy ball milling, and forming composites using n-doped conducting pseudocapacitive polypyrrole polymers. Project 1 explored how the addition of gallocyanine dye (GCD) dispersing agent affects the capacitance of NFO. Additionally, the effects of the high energy ball milling (HEBM) process on capacitance were explored and these results were combined with the optimized gallocyanine dye results. Lastly NFO composites with Tiron-doped PPy were prepared at varying mass ratios and combined with optimized HEBM results to achieve the best capacitance results. Project 2 utilized the optimized GCD mass ratios with HEBM to enhance the capacitance of SFO. Tiron doped PPy was used with HEBM SFO at varying mass ratios to achieve the best performing composite electrode. Lastly, the best electrode composition from project 2 was used as anode in an aqueous asymmetric cell using MnO2 as the cathode, proving to be a viable anode chemistry in practical electrochemical capacitor applications. / Thesis / Master of Applied Science (MASc) / The global power demand has been increasing rapidly since the advent of the industrial era, unfortunately human civilization has mostly relied upon fossil fuels to provide the necessary energy for the function of society resulting in vast quantities of greenhouse gases being released into the atmosphere, having a global warming effect on the planet. Recently renewable energy production technologies have been developed but many are intermittent in nature and require efficient energy storage devices to properly hold that energy. Additionally, with countless industries requiring varying quantities of energy or power, the solution for adequate energy storage is a complex multifaceted one that cannot be solved by one energy storage technology alone. For this reason, additional energy storage technology must be developed. The main goal of this work is to develop electrochemical capacitor (ECs) technology, an energy storage solution with greater capacitance retention, cycle stability and cycle lifetime attributes at high charge-discharge rates relative to current battery technology, meaning that ECs can outperform batteries in high power demand applications such as; regenerative breaking, hand-held power tools, heavy construction equipment and even the large energy fluctuations associated with grid level energy storage. Materials with novel magnetic properties were explored to be developed for high active mass loaded electrodes using advanced nano-materials preparation techniques to enhance capacitance. Doing so increased the performance of these energy storage devices drastically, overcoming the poor intercalation attributes associated with high active mass loaded electrodes, making them viable for practical energy storage applications.

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High aspect ratio silicon etching used for DRAM manufacturing still remains as one of the biggest challenges in semiconductor fabrication, requiring well understood and characterized process fundamentals. In this study, physical and chemical interactions during etching silicon in capacitively coupled plasma discharges were investigated in detail for different HBr/NF3 mixed chemistries for single frequency as well as dual frequency operation and medium discharge pressures inside an industrial MERIE CCP reactor typically used for DRAM fabrication. Utilization of the dual frequency concept for separate control of ion energy and ion flux, as well as the impact on discharge properties and finally on etching at relevant substrate surfaces were studied systematically. The complex nature of multi frequency rf sheaths was both analyzed experimentally by applying mass resolved ion energy analysis, and from simulation of ion energy distributions by using a Hybrid Plasma Sheath Model. Discharge composition and etch processes were investigated by employing standard mass spectrometry, Appearance Potential Mass Spectrometry, Quantum Cascade Laser Absorption Spectroscopy, rf probe measurements, gravimetry and ellipsometry. An etch model is developed to explain limitations of silicon etching in HBr/NF3 discharges to achieve highly aniostropic etching. / Siliziumätzen mit hohen Aspektverhältnissen zur Herstellung von DRAM-Speicherstrukturen stellt nach wie vor eine der größten Herausforderungen in der Halbleiterherstellung dar und erfordert ein grundlegendes Prozessverständnis. Diese Studie beinhaltet eine umfassende und detaillierte Untersuchung physikalischer und chemischer Wechselwirkungen von Siliziumätzprozessen in kapazitiv gekoppelten HBr/NF3-Gasentladungen in einem kommerziellen, typischerweise für die DRAM-Fertigung eingesetzten MERIE CCP Reaktor mit Ein- und Zweifrequenzanregung bei mittleren Entladungsdrücken. Die Anwendung eines Zweifrequenzkonzeptes zur separaten Kontrolle von Ionenenergie und Ionenstromdichte, als auch deren Einfluss auf die Entladungseigenschaften und letztendlich auf das Ätzverhalten auf relevanten Substratoberflächen wurden systematisch untersucht. Die komplexe Natur von mehrfrequenzangeregten HF-Randschichten wurde sowohl experimentell über eine Anwendung von massenaufgelöster Ionenenergieanalyse als auch rechnerisch über Simulationen von Ionenenergieverteilungsfunktionen mit Hilfe eines hybriden Plasmarandschichtmodells analysiert. Gaszusammensetzungen verschiedener Entladungen und Ätzprozesse wurden mit Hilfe von Standard-Massenspektrometrie, Schwellwert-Massenspektrometrie, Quantenkaskaden-Laserabsorptionsspektroskopie, HF-Sondenmessungen, Gravimetrie und Ellipsometrie charakterisiert. Eine neuartige Modellvorstellung zum Siliziumätzen in HBr/NF3-Entladungsgemischen liefert eine plausible Erklärung für die Limitierung der Ätzrate zum Erreichen eines hoch anisotropen Ätzverhaltens.

High aspect ratio silicon etching used for DRAM manufacturing still remains as one of the biggest challenges in semiconductor fabrication, requiring well understood and characterized process fundamentals. In this study, physical and chemical interactions during etching silicon in capacitively coupled plasma discharges were investigated in detail for different HBr/NF3 mixed chemistries for single frequency as well as dual frequency operation and medium discharge pressures inside an industrial MERIE CCP reactor typically used for DRAM fabrication. Utilization of the dual frequency concept for separate control of ion energy and ion flux, as well as the impact on discharge properties and finally on etching at relevant substrate surfaces were studied systematically. The complex nature of multi frequency rf sheaths was both analyzed experimentally by applying mass resolved ion energy analysis, and from simulation of ion energy distributions by using a Hybrid Plasma Sheath Model. Discharge composition and etch processes were investigated by employing standard mass spectrometry, Appearance Potential Mass Spectrometry, Quantum Cascade Laser Absorption Spectroscopy, rf probe measurements, gravimetry and ellipsometry. An etch model is developed to explain limitations of silicon etching in HBr/NF3 discharges to achieve highly aniostropic etching. / Siliziumätzen mit hohen Aspektverhältnissen zur Herstellung von DRAM-Speicherstrukturen stellt nach wie vor eine der größten Herausforderungen in der Halbleiterherstellung dar und erfordert ein grundlegendes Prozessverständnis. Diese Studie beinhaltet eine umfassende und detaillierte Untersuchung physikalischer und chemischer Wechselwirkungen von Siliziumätzprozessen in kapazitiv gekoppelten HBr/NF3-Gasentladungen in einem kommerziellen, typischerweise für die DRAM-Fertigung eingesetzten MERIE CCP Reaktor mit Ein- und Zweifrequenzanregung bei mittleren Entladungsdrücken. Die Anwendung eines Zweifrequenzkonzeptes zur separaten Kontrolle von Ionenenergie und Ionenstromdichte, als auch deren Einfluss auf die Entladungseigenschaften und letztendlich auf das Ätzverhalten auf relevanten Substratoberflächen wurden systematisch untersucht. Die komplexe Natur von mehrfrequenzangeregten HF-Randschichten wurde sowohl experimentell über eine Anwendung von massenaufgelöster Ionenenergieanalyse als auch rechnerisch über Simulationen von Ionenenergieverteilungsfunktionen mit Hilfe eines hybriden Plasmarandschichtmodells analysiert. Gaszusammensetzungen verschiedener Entladungen und Ätzprozesse wurden mit Hilfe von Standard-Massenspektrometrie, Schwellwert-Massenspektrometrie, Quantenkaskaden-Laserabsorptionsspektroskopie, HF-Sondenmessungen, Gravimetrie und Ellipsometrie charakterisiert. Eine neuartige Modellvorstellung zum Siliziumätzen in HBr/NF3-Entladungsgemischen liefert eine plausible Erklärung für die Limitierung der Ätzrate zum Erreichen eines hoch anisotropen Ätzverhaltens.

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В настоящей работе объектом исследования является магнитомягкий аморфный сплав системы Fe-Si-Nb-Cu-Mo-B из группы материалов Finemet. Образец выполнен в виде ленты толщиной 20…30 мкм методом быстрой закалки (спиннингованием). Для определения температурных интервалов фазовых и структурных превращений в исходно аморфном сплаве были использованы методы калориметрии, дилатометрии, терморентгеновского фазового анализа. При скоростях нагрева 0,3…0,5 o/сек установлен температурный диапазон существования данного сплава в нанокристаллическом состоянии. / The research object in that work is magnetically soft amorphous Fe-Si-Nb-Cu-Mo-B alloy. That and same alloy systems was named as Finemet material. The sample is an amorphous ribbon, which has thickness of 20…30 μm, it was producing by melt spinning method. The samples were studied using methods of calorimetry, dilatometry and non-ambient x-ray diffraction analysis. The alloy was heat treated. Data about thermal effects, changes in geometric dimensions, changes in the phase composition, and about critical points are obtained. Interval of nanocrystallic state existence for heating rate 0.3…0.5 o/sec was determined.

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Die intermetallischen Verbindungen der RCu2-Serie (R = Seltenerd-Elemente) zeigen eine ungewöhnliche Vielfalt von magnetischen Strukturen in Abhängigkeit von Temperatur und äußerem Magnetfeld. Diese Vielfalt ist verursacht durch das Wechselspiel von indirekter Austauschwechselwirkung und anisotropem kristallelektrischen Feld. Die RCu2-Verbindungen kristallisieren in der CeCu2-Struktur, welche als orthorhombische Verzerrung der hexagonalen AlB2-Struktur verstanden werden kann. Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, RCu2-Verbindungen mit magnetischer Röntgenbeugung bzw. resonanter magnetischer Röntgenstreuung zu untersuchen, teilweise ergänzt durch Neutronenbeugungsexperimente. Dem zur Neutronenbeugung komplementären Charakter der Röntgenmethoden entspricht es, dass dabei spezielle Details der magnetischen Strukturen untersucht werden. Zusätzlich zur Untersuchung der magnetischen Eigenschaften und Strukturen und zur Suche nach den Ursachen für die auftretenden Phasenübergänge werden magnetoelastische Kopplungen in der pseudohexagonalen Substanzgruppe betrachtet (R = Nd, Gd, Tb, Dy). Der Zusammenhang von kristalliner und magnetischer Struktur wird auch unter Variation und Mischung der Elemente auf dem Seltenerd-Platz erforscht (Tb(1-x)DyxCu2, Tb(1-x)PrxCu2, Dy(1-x)YxCu2). Für die Untersuchung des elementspezifischen Magnetismus bei Vorhandensein mehrerer magnetischer Atomsorten in einem Kristall ist dabei die resonante magnetische Röntgenstreuung die einzig verfügbare Methode. Im Tb0.5Dy0.5Cu2 wird dabei ein unerwartetes Verhalten im Temperaturverlauf der magnetischen Strukturen beobachtet. Ergebnisse aus ergänzenden Neutronenbeugungsexperimenten werden ebenfalls vorgestellt und mittels Rietveld-Verfeinerung der kristallinen und magnetischen Strukturen ausgewertet. Im Ergebnis der Arbeit sind die untersuchten magnetischen Strukturen näher bekannt. Magnetoelastische Wechselwirkungen werden unter Verwendung von Beugungsmethoden neuartig gemessen. / The intermetallic compounds of the RCu2 series (R = rare earths) show a large variety of magnetic structures depending on temperature and external field, mainly caused by the interplay of an indirect exchange interaction and the anisotropy of the crystalline electric field. The RCu2 compounds crystallize in the CeCu2 structure, which can be described as an orthorhombic distortion of the hexagonal AlB2 structure. The aim of the present work is the investigation of RCu2 compounds by using resonant and nonresonant magnetic x-ray scattering, supplemented by neutron scattering. Because of the complementarity of magnetic x-ray and neutron scattering this investigation reveals new details of the magnetic structures of the studied compounds. Magnetic properties and magnetic structures are investigated as well as magnetic phase transitions and magneto-elastic coupling in the pseudohexagonal compounds. The correlation between the crystallographic structure and the magnetic structures is studied for different rare earths (R = Nd, Gd, Tb, Dy) but also for partial substitution of magnetic rare earths by magnetic or nonmagnetic ions on the rare earth site (Tb(1-x)DyxCu2, Tb(1-x)PrxCu2, Dy(1-x)YxCu2). Resonant magnetic x-ray scattering is the only method available to investigate the element specific magnetism in crystals with different magnetic ions. By the study of the Tb resonance and the Dy resonance on Tb0.5Dy0.5Cu2 an unexpected developement of the magnetic structures with temperature is observed. The results of supplementary neutron scattering experiments are presented and analyzed by Rietveld refinement of the crystallographic and magnetic structures, mainly focussed on TbCu2. In summary, new insights into the different magnetic structures of RCu2 compounds are gained. The strong magneto-elastic coupling is studied by different scattering methods applied to this problem for the first time.

Die intermetallischen Verbindungen der RCu2-Serie (R = Seltenerd-Elemente) zeigen eine ungewöhnliche Vielfalt von magnetischen Strukturen in Abhängigkeit von Temperatur und äußerem Magnetfeld. Diese Vielfalt ist verursacht durch das Wechselspiel von indirekter Austauschwechselwirkung und anisotropem kristallelektrischen Feld. Die RCu2-Verbindungen kristallisieren in der CeCu2-Struktur, welche als orthorhombische Verzerrung der hexagonalen AlB2-Struktur verstanden werden kann. Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, RCu2-Verbindungen mit magnetischer Röntgenbeugung bzw. resonanter magnetischer Röntgenstreuung zu untersuchen, teilweise ergänzt durch Neutronenbeugungsexperimente. Dem zur Neutronenbeugung komplementären Charakter der Röntgenmethoden entspricht es, dass dabei spezielle Details der magnetischen Strukturen untersucht werden. Zusätzlich zur Untersuchung der magnetischen Eigenschaften und Strukturen und zur Suche nach den Ursachen für die auftretenden Phasenübergänge werden magnetoelastische Kopplungen in der pseudohexagonalen Substanzgruppe betrachtet (R = Nd, Gd, Tb, Dy). Der Zusammenhang von kristalliner und magnetischer Struktur wird auch unter Variation und Mischung der Elemente auf dem Seltenerd-Platz erforscht (Tb(1-x)DyxCu2, Tb(1-x)PrxCu2, Dy(1-x)YxCu2). Für die Untersuchung des elementspezifischen Magnetismus bei Vorhandensein mehrerer magnetischer Atomsorten in einem Kristall ist dabei die resonante magnetische Röntgenstreuung die einzig verfügbare Methode. Im Tb0.5Dy0.5Cu2 wird dabei ein unerwartetes Verhalten im Temperaturverlauf der magnetischen Strukturen beobachtet. Ergebnisse aus ergänzenden Neutronenbeugungsexperimenten werden ebenfalls vorgestellt und mittels Rietveld-Verfeinerung der kristallinen und magnetischen Strukturen ausgewertet. Im Ergebnis der Arbeit sind die untersuchten magnetischen Strukturen näher bekannt. Magnetoelastische Wechselwirkungen werden unter Verwendung von Beugungsmethoden neuartig gemessen. / The intermetallic compounds of the RCu2 series (R = rare earths) show a large variety of magnetic structures depending on temperature and external field, mainly caused by the interplay of an indirect exchange interaction and the anisotropy of the crystalline electric field. The RCu2 compounds crystallize in the CeCu2 structure, which can be described as an orthorhombic distortion of the hexagonal AlB2 structure. The aim of the present work is the investigation of RCu2 compounds by using resonant and nonresonant magnetic x-ray scattering, supplemented by neutron scattering. Because of the complementarity of magnetic x-ray and neutron scattering this investigation reveals new details of the magnetic structures of the studied compounds. Magnetic properties and magnetic structures are investigated as well as magnetic phase transitions and magneto-elastic coupling in the pseudohexagonal compounds. The correlation between the crystallographic structure and the magnetic structures is studied for different rare earths (R = Nd, Gd, Tb, Dy) but also for partial substitution of magnetic rare earths by magnetic or nonmagnetic ions on the rare earth site (Tb(1-x)DyxCu2, Tb(1-x)PrxCu2, Dy(1-x)YxCu2). Resonant magnetic x-ray scattering is the only method available to investigate the element specific magnetism in crystals with different magnetic ions. By the study of the Tb resonance and the Dy resonance on Tb0.5Dy0.5Cu2 an unexpected developement of the magnetic structures with temperature is observed. The results of supplementary neutron scattering experiments are presented and analyzed by Rietveld refinement of the crystallographic and magnetic structures, mainly focussed on TbCu2. In summary, new insights into the different magnetic structures of RCu2 compounds are gained. The strong magneto-elastic coupling is studied by different scattering methods applied to this problem for the first time.