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First measurement of beta-decay half-lives and neutron emission probabilities in several isotopes beyond N = 126Caballero Folch, Roger 05 June 2015 (has links)
In this work beta-decay half-lives and neutron-emission probability values have been experimentally determined for first time in several nuclei beyond the neutron-shell closure at N=126. To this aim the accelerator complex at the GSI center for heavy ion research (Germany), in combination with the FRS fragment separator, were employed. The beta-decay detection system consisted of a charged particle detector named SIMBA, which served to detect both ion and beta-particles, surrounded by an array of He-3 based neutron counters named BELEN. The half-life values of eighteen isotopes of Au, Hg, Tl, Pb and Bi were determined, as well as the neutron-branching ratios (or upper limits) for seven nuclei. A comparison of the present results with previous half-life measurements in this mass-region shows a generally good agreement, thus reflecting the systematic validity of the decay data available in this region. Compared to theoretical models, our results show a reasonable agreement for half of the analyzed isotopes, and large discrepancies of up to a factor of 10 for the other half. The measured neutron-branching ratios represent the first set of experimental data available in this mass-region for several isotopes. Owing to the absence of previous experimental results, the values reported here can be only compared with theoretical predictions. In summary, a fair compatibility is found between FRDM+QRPA calculations, which however are underestimating by a factor of 5 the neutron-branching ratio of Tl-215, which is the most exotic nucleus measured in this work. / En aquest treball s'han determinat, experimentalment i per primera vegada, vides mitjanes i valors de probabilitat d'emissió de neutrons de diversos nuclis amb més de 126 neutrons. Per tal d'obtenir les dades es va realitzar un experiment a les instal·lacions del centre d’investigació d'ions pesats GSI a (Alemanya), combinat amb el separador de fragments FRS. El sistema de detecció d'ions i desintegracions beta va consistir d'un detector de partícules carregades anomenat SIMBA, que estava envoltat per una matriu de comptadors proporcionals d’'He-3 que conformen el detector de neutrons BELEN. En total s'han determinat valors de vida mitjana de divuit isòtops d'or, mercuri, tal·li, plom i bismut, així com també la probabilitat d'emissió de neutrons (o llindars superiors) de set d'ells. Comparant els resultats amb les mesures de vides mitjanes anteriors en aquesta regió de nuclis s'observa un bon acord, reflectint la validesa de la sistemàtica de les dades existents. D’'altra banda, fent la comparació amb els models teòrics, els resultats mostren un acord raonable per la meitat dels isòtops analitzats, i grans discrepàncies, de fins a un factor 10, per l'altra meitat. Pel que fa a les probabilitats d'emissió de neutrons mesurades, essent la primera mesura experimental a la regió per a diversos nuclis, no és possible comparar amb altres els valors obtinguts. La única comparació que es pot avaluar és amb les prediccions teòriques. En resum, els resultats són compatibles amb el model FRDM + QRPA, no obstant s'observen discrepàncies considerables en alguns isòtops de fins a un factor 5, com és el cas del valor obtingut per Tl-215, que correspon al nucli més exòtic del qual s'’ha determinat la probabilitat d’'emissió de neutrons.
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Relaxation dynamics in disordered systemsRomanini, Michela 22 July 2015 (has links)
The nature of the glass transition and of the glassy state is a fundamental and still unsolved problem of condensed matter physics. Many liquids can be supercooled below their melting point without crystallizing, that is, without acquiring translational and orientational order. As the temperature of a supercooled liquid is lowered, the characteristic timescale of moleuclar motions, called relaxation time, increases until it becomes comparable to the timescale of human experimentation. This takes place at the glass transition temperature and leads to a non-equilibrium state of matter, called a ¿structural glass¿, in which a liquid-like lack of order is combined with solid-like elastic properties. Glass transitions are also observed in systems where there is only orientational disorder, such as orientationally disordered (OD) crystals or plastic crystals, which are translationally ordered solids in which the constituent molecules display reorientational motions about their centres of mass. Upon supercooling an OD crystal, the orientational disorder can ¿freeze¿, yielding a so-called ¿orientational glass¿.
In molecular materials forming structural or orientational glasses, the most important molecular dynamics process is the cooperative motion of the molecules, referred to as primary relaxation, whose freezing marks the transition to the glass state characterized by static disorder. The main difference between orientational and structural glasses is that in the former the freezing involves exclusively the rotational degrees of freedom of the molecules, while in the latter all six molecular degrees of freedom (i.e., both orientational and translational ones) are frozen. Orientational glasses are therefore systems with fewer degrees of freedom than structural glasses. This simplification, together with the fact that many OD phases are characterized by a crystal lattice with high symmetry, makes OD phases a model playground to investigate the nature of the glass transition. Other than the primary relaxation, there can be also so-called ¿secondary relaxations¿, usually characterized by shorter relaxation time than the primary process. Secondary relaxations may have different origins; for example, they can be due to conformational fluctuations or intramolecular vibrations; in many cases a special kind of secondary relaxation is observed, which is the single-molecule precursor process of the primary relaxation.
This thesis focuses on the effect of pressure and temperature on the dynamics of several pure compounds and binary mixtures forming structural or orientational glasses. We present a comparative study between two structural glass formers (ternidazole and the mixture of m-fluoroaniline with m-xylene), a plastic binary mixed crystal (neopenthyl alchol and neopentyl glycol), and two materials displaying statistical orientational disorder (2-adamantanone and pentachloronitrobenzene). In all cases a primary relaxation is present, associated with the collective motion of the molecules, and in most cases also secondary relaxations are observed. For each material, we analyse the temperature- and pressure-dependence of the various molecular relaxation and discuss the origin of secondary processes. One of the most important results of the thesis is the presence of secondary relaxations also in systems with low-dimensional disorder that behave similarly to the secondary relaxations observed in structural glasses. / La naturaleza de la transición vítrea es un problema fundamental y aún no resuelto de la física de la materia condensada. Muchos líquidos pueden ser superenfriados por debajo de su temperatura de fusión sin que cristalicen, es decir, sin que adquieran orden traslacional y orientacional. Cuando la temperatura de un líquido superenfriado baja, el tiempo característico de los movimientos moleculares, llamado tiempo de relajación, aumenta hasta llegar a tiempos comparables con el tiempo característico de los experimentos y de la observación humana. Esto ocurre a una temperatura llamada temperatura de transición vítrea y lleva a un estado de non-equilibrio del material llamado ¿vidrio estructural¿, en el que la ausencia de orden de largo alcance típica del estado líquido se combina con las propiedades elásticas propias de un sólido ordenado. Las transiciones vítreas se pueden observar también en sistemas caracterizados por desorden exclusivamente orientacional, como en los cristales orientacionalmente desordenados (OD) o cristales plásticos. Estos son sólidos traslacionalmente ordenados en los que las moléculas tienen movimientos de reorientación alrededor de sus centros de masa, que están fijos. Superenfriando un cristal OD se obtiene un ¿vidrio orientacional¿ en el cual este desorden orientacional está congelado. El proceso dinámico más importante que caracteriza los materiales moleculares que forman vidrios estructurales u orientacionales es el movimiento cooperativo de las moléculas conocido como relajación primaria. Su congelamiento marca la transición al estado vítreo caracterizado por un desorden estático. La diferencia principal entre los vidrios orientacionales y estructurales es que en los primeros el congelamiento involucra sólo los grados de libertad de rotación, mientras que en los segundos todos los seis grados de libertad moleculares (orientacionales y traslacionales) están congelados. Por tanto, los vidrios orientacionales son sistemas con menos grados de libertad respecto los vidrios estructurales y pueden considerarse como sistemas modelo para investigar la transición vítrea, ya que además muchas fases OD están caracterizadas por redes cristalinas de alta simetría. Además de la relajación primaria, existen también relajaciones secundarias caracterizadas por tiempos de relajación más cortos con respecto al proceso primario. Estas relajaciones secundarias pueden tener diferentes orígenes: por ejemplo, pueden ser debidas a fluctuaciones de la conformación molecular o a vibraciones de enlaces intramoleculares; en muchos casos se observa una relajación secundaria que es considerada como la precursora del proceso primario (relajación Johari-Goldstein). Esta tesis está enfocada en el estudio de los efectos de la presión y de la temperatura sobre la dinámica de algunos compuestos puros y mezclas binarias, los cuales forman vidrios estructurales u orientacionales. Se presenta un estudio comparativo entre dos vidrios estructurales (ternidazole y la mezcla de m-fluoroanilina con m-xileno), un cristal plástico binario (formado por neopenthyl alcohol y neopentyl glycol), y dos materiales que presentan desorden estadístico (2-adamantanona y pentacloronitrobenceno). En todos los casos se observa una relajación primaria asociada a los movimientos colectivos de las moléculas y en la mayoría de los casos se observa también relajaciones secundarias. Para cada material se analiza la dependencia de diferentes relajaciones con la temperatura y con la presión y se discute el origen de los procesos secundarios. Uno de los resultados importantes de la tesis es que en sistemas con desorden de baja dimensionalidad, pueden aparecer relajaciones secundarias que obecen a patrones similares a las encontradas en vidrios estructurales
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Monte Carlo study of quantum phase transitions at zero temperatureOsychenko, Oleg N. 20 December 2012 (has links)
The Thesis is devoted to simulations of quantum phase transitions by means of Quantum Monte Carlo techniques.
Quantum phase transition is a transition between phases at zero or low enough temperature, where quantum effects play an important role. The recent advances in the field of ultracold atom manipulation and optical lattices allowed to produce the systems with unique properties. This opened a perspective to observe quantum phase transitions in many-body systems with non-trivial interparticle interactions in a wide range of the system's characteristic physical parameters and geometries.
First, we develop the explicit expressions for the Ewald sums in systems with an interaction potential of a generic 1/r^k type, and in 3D, 2D and 1D geometry. These generalizations can be useful in simulating systems with important interaction potentials as the dipole-dipole, van der Waals interaction, etc. In this Thesis we give the functional forms for the terms of the Ewald sums, ready for implementation in a code. The derivation and the functional form of the results differ in the cases of short-ranged, long-ranged and "marginal" forces, and for a jellium model. It is argued that in the case of some short-range potentials the Ewald method can be advantageous with respect to a direct summation due to a faster convergence rate. We also give a discussion of the convergence properties of a quasi-neutral Coulomb system.
We have obtained the zero-temperature phase diagram of bosons interacting through Yukawa forces. We have used a diffusion Monte Carlo simulation starting from a good approximation to the optimal variational ground-state wave function obtained by solving the corresponding Euler-Lagrange hypernetted chain equations. The phase diagram shows that any fermionic mixture of pure elements will always be seen in gaseous form, as the mass ratios required for crystallization of weakly bound fermionic molecules are far beyond the ones that can be achieved in nature. We investigate an alternative mechanism based on the confinement of one of the species to a deep optical lattice which increases its effective mass. The resulting mass ratio of the mixture created in this way can then be tuned at will and could be used to check experimentally the predicted phase diagram both in the gas and crystal (superlattice) phases.
We performed a QMC study of the system, comrised of Rydberg atoms. The applied QMC techniques allowed to parametrize a model with isotropic van der Waals interactions into a universal phase diagram. We have characterized the phase diagram of Rydberg atoms by considering a model of bosons with repulsive van der Waals 1/r^6 interaction, and determined solidification and Bose-Einstein condensation conditions. Relaxation mechanisms other than thermal motion should be considered if one considers Rydberg systems on timescales of several tenths of microseconds. We have also studied the excitation spectrum within the approximation of a classical harmonic crystal. We also discuss that interactions between Rydberg excitations open a possibility of new supersolid scenarios.
In the last Chapter of the Thesis I present a study of the system of para-hydrogen atoms at low temperatures below the point of crystallization by means of QMC methods. The zero-temperature simulation was performed in order to investigate the properties of a metastable liquid phase and to find the fraction of the Bose-Einstein condensate in the relevant range of densities. The methods of choice for the zero-temperature simulations of the para-H2 system were VMC and DMC techniques. The results of the zero-temperature simulations suggest that the metastable liquid para-hydrogen is a strongly correlated liquid, which again serves as an evidence of high instability of this hypothetical system. The calculation of the Bose-Einstein condensate shows that the condensate fraction is substantially lower than in the liquid helium He4. / Los avances recientes en manipulación de átomos ultrafrios y retículos ópticos abrieron la posibilidad de observar las transiciones de fase en sistemas de muchos cuerpos con las interacciones interparticulares no triviales para un amplio rango de los parámetros físicos característicos y geometrías del sistema.
En principio desarrollamos las expresiones explicitas para las sumas de Ewald en el caso del potencial de interacción genérico 1/r^k, y en las geometrías arbitrarias: 3D, 2D y 1D. Dichas generalizaciones pueden ser útiles para simular sistemas con los potenciales importantes como dipolo-dipolo, interacción de van der Waals, etc. En la Tesis presentamos las formas funcionales para los términos de las sumas de Ewald, listas para la implementación actual. La derivación y las formas funcionales cambian en función de la potencial de corto, largo o alcance "marginal", y en particular para el modelo de jellium. Argüimos que en el caso del potencial de corto alcance el método de Ewald puede ser ventajoso respecto a la sumatorio directo gracias a la convergencia más rápida. También presentamos la discusión sobre las propiedades de convergencia del sistema de Coulomb сuasi-neutro.
Hemos obtenido el diagrama de fase a temperatura cero de los bosones interactuando mediante a las fuerzas de Yukawa. Hemos usado la simulación de Monte Carlo difusivo empezando de una buena aproximación a la función de onda óptima del estado de base obtenida a través de la solución de las ecuaciones de Euler-Lagrange del método HNC. El diagrama de fase demuestra que la mezcla fermiónica de los elementos puros siempre aparece en la forma gaseosa, como los parametros requeridos para la cristalización de estas moléculas fermiónicas están fuera de lo que puede ser visto en la naturaleza. Investigamos el mecanismo alternativo basado en el confinamiento de una de las especies en el retículo óptico, que aumenta su masa efectiva. El cociente de masas de la mezcla creada de esta manera puede ser ajustada arbitrariamente y usada para comprobar el diagrama de fase predicha en el estudio tanto en fase liquida como en la cristalina.
Hemos hecho el estudio QMC del sistema de los átomos de Rydberg. Las técnicas de Monte Carlo cuánticas aplicadas nos permitieron parametrizar el modelo mediante la interacción de van der Waals isotrópica y así obtener el diagrama de fase universal. Caracterizamos el diagrama de fase de los átomos de Rydberg considerando el modelo de bosones con la interacción repulsiva 1/r^6, y determinamos las condiciones de solidificación y condensación de Bose-Einstein. Los mecanismos de relajación aparte del movimiento térmico deben de ser tenidos en cuenta a escala de tiempo de decenas de microsegundos. Estudiamos también el espectro de excitaciones dentro de la aproximación de cristal clásico harmónico. Finalmente, discutimos que las interacciones entre las excitaciones de Rydberg abren la posibilidad de los escenarios nuevos del supersólido.
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Dynamics and structure of liquids under special conditions: water confined in giant polyoxometalates and co2-brine mixturesGarcia Ratés, Miquel Alexandre 09 September 2011 (has links)
L'estructura i la dinàmica dels líquids varien sota determinades condicions, tals com sota confinament o en presència d'ions. Aquesta tesi es divideix en dues parts. En la primera part, s'han estudiat l'estructura i la dinàmica d'aigua confinada en polyoxomolibdats gegants, per mitjà de simulacions de dinàmica molecular (DM) a condicions normals de temperatura i pressió. Els resultats obtinguts mostren que l'aigua tendeix a organitzar-se en capes concèntriques de la família de les buckyball. Les posicions d'aquestes capes coincideixen amb resultats experimentals de raigs X per aquest sistema a baixa temperatura. S'han calculat un gran nombre de propietats estructurals i dinàmiques, algunes de les quals s'han comparat amb dades experimentals i de simulació per micel•les reverses de grandària similar amb un resultat satisfactori.
La segona part de la tesi es centra en el càlcul de la difussivitat del diòxid de carboni (CO2) en salmorra sota les condiciones termodinàmiques representatives d’aqüífers salins subterranis mitjançant simulacions de dinàmica molecular. S'han calculat els coeficients de difusió màssics i d'autodifusió del CO2, la conductivitat elèctrica de la barreja, així com els temps de relaxació rotacional del CO2 per totes les condicions. Aquests resultats constitueixen la primera estimació de coeficients de difusió màssics i temps de relaxació rotacional del CO2 en aqüífers salins subterranis. / The structure and dynamics of liquids are distorted under special conditions, such as under confinement, or in the presence of ions. This thesis is divided into two parts. In the first part, we have studied the structure and dynamics of water confined in giant polyoxomolybdate molecular clusters by means of molecular dynamics (MD) simulations at ambient conditions. We observe that water organizes in concentric layered structures of the buckyball family, which agree with X-ray data for these systems at low temperature. Several structural and dynamical data are provided and compared to experimental and theoretical analyses for reverse micelles of similar size, where qualitative agreement is observed.
The second part of the thesis is devoted to the calculation of the diffusivity of carbon dioxide (CO2) in brine under the thermodynamic conditions representative of deep saline aquifers through MD simulations. We have calculated CO2 mass and self diffusion coefficients, electrical conductivities, as well as rotational relaxation times. These results are the first estimation of mass diffusion and rotational relaxation times of CO2 in deep saline aquifers.
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Quantum gauge theory simulation with ultracold atomsZamora, Alejandro 15 December 2014 (has links)
The study of ultracold atoms constitutes one of the hottest areas of atomic, molecular, and optical physics and quantum optics. The experimental and theoretical achievements in the last three decades in the control and manipulation of quantum matter at macroscopic scales lead to the so called third quantum revolution. Concretely, the recent advances in the studies of ultracold gases in optical lattices are particularly impressive. The very precise control of the diverse parameters of the ultracold gas samples in optical lattices provides a system that can be reshaped and adjusted to mimic the behaviour of other many-body systems: ultracold atomic gases in optical lattices act as genuine quantum simulators. The understanding of gauge theories is essential for the description of the fundamental interactions of our physical world. In particular, gauge theories describe one of the most important class of systems which can be addressed with quantum simulators. The main objective of the thesis is to study the implementation of quantum simulators for gauge theories with ultracold atomic gases in optical lattices.
First, we analyse a system composed of a non-interacting ultracold gas in a 2D lattice under the action of an exotic and external gauge field related to the Heisenberg-Weyl gauge group. We describe a novel method to simulate the gauge degree of freedom, which consists of mapping the gauge coordinate to a real and perpendicular direction with respect to the 2D space of positions. Thus, the system turns out to be a 3D insulator with a non-trivial topology, specifically, a quantum Hall insulator.
Next, we study an analog quantum simulation of dynamical gauge fields by considering spin-5/2 alkaline-earth atoms in a 2D honeycomb lattice. In the strongly repulsive regime with one particle per site, the ground state is a chiral spin liquid state with broken time reversal symmetry. The spin fluctuations around this configuration are given in terms of an emergent U(1) gauge theory with a Chern-Simons toplogical term. We also address the stability of the three lowest lying states, showing a common critical temperature. We consider experimentally measurable signatures of the mean field states, which can also be key insights for revealing the gauge structure .
Then, we introduce the notion of constructive approach for the lattice gauge theories, which leads to a family of gauge theories, the gauge magnets. This family corresponds to quantum link models for the U(1) gauge theory, which consider a truncated dimensional representation of the gauge group. First of all, we (re)discover the phase diagram of the gauge magnet in 2+1 D. Then, we propose a realistic implementation of a digital quantum simulation of the U(1) gauge magnet by using Rydberg atoms, considering that the amount of resources needed for the simulation of link models is drastically reduced as the local Hilbert space shrinks from infinity to 2D (qubit).
Finally, motivated by the advances in the simulation of open quantum systems, we turn to consider some aspects concerning the dynamics of correlated quantum many body systems. Specifically we study the time evolution of a quench protocol that conserves the entanglement spectrum of a bipartition. We consider the splitting of a critical Ising chain in two independent chains, and compare it with the case of joining two chains, which does not conserve the entanglement spectrum. We show that both quenches are both locally and globally distinguishable. Our results suggest that this conservation plays a fundamental role in both the out-of-equilibrium dynamics and the subsequent equilibration mechanism / L'estudi dels àtoms ultrafreds constitueix una de les àrees més actives de la física atòmica, molecular, òptica i de l'òptica quàntica. Els èxits teòrics i experimentals de les tres últimes dècades sobre el control i la manipulació de la matèria quàntica en escala macroscòpica condueix a l'anomenada tercera revolució quàntica. Concretament, els recents avenços en els estudis dels àtoms ultrafred en xarxes òptiques proporcionen un sistema que es pot reajustar i reorganitzat per imitar el comportament d'altres sistemes de molts cossos: els gasos d'àtoms ultrafreds en xarxes òptiques actuen com a genuïns simuladors quàntics. La comprensió de les teories de gauge és clau per a la descripció de les interaccions fonamentals del nostre món físic. Particularment, les teories de gauge descriuen una de les més importants classes de sistemes que poden ser tractats amb simuladors quàntics. L'objectiu principal de la tesi és estudiar la implementació de simuladors quàntics de teories de gauge amb gasos d'àtoms ultrafreds en xarxes òptiques. En primer lloc, analitzem un sistema format per un gas ultrafred no interaccionant en una xarxa 2D sota l'acció d'un camp de gauge exòtic i extern provinent del grup de gauge de Heisenberg-Weyl. Descrivim un nou mètode per simular el grau de llibertat gauge, que consisteix a associar la coordenada gauge a una coordenada real i perpendicular a l'espai 2D de les posicions. Així, el sistema resultar ser un aïllant 3D amb topologia no trivial, concretament un aïllant Hall quàntic. Seguidament, estudiem un simulador quàntic analògic de camps de gauge dinàmics amb àtoms alcalinoterris en una xarxa hexagonal. Al régim fortament repulsiu amb un àtom en cada lloc, l'estat fonamental és un líquid espinorial quiral amb la simetria d'inversió temporal trencada. Les fluctuacions d'espín al voltant d'aquesta configuració vénen descrites per una teoria gauge U(1) emergent amb un terme topològic de Chern-Simons. També tractem l'estabilitat dels tres estats amb mínima energia, tot observant una temperatura crítica comuna. Considerem indicis experimentals mesurables dels estats de camp mitjà, que poden ser claus per revelar l'estructura gauge. A continuació, introduïm un enfoc constructiu per a teories gauge en el reticle, la qual porta a una família de teories de gauge, els magnets de gauge. Aquesta família es correspon amb els models d'enllaços quàntics de la teoria gauge U(1). Primer, (re)descobrim el diagrama de fases del magnet de gauge en 2+1 D. Després, proposem una implementació realista d'un simulador quàntic digital del magnet de gauge U(1) amb àtoms de Rydberg, considerant que el nombre de recursos necessaris per a la simulació dels models d'enllaços es redueix dràsticament pel fet que l'espai d' Hilbert local disminueix de dimensió infinita a 2 (bit quàntic). Finalment, motivats pels avenços en la simulació de sistemes quàntics oberts, considerem alguns aspectes de la dinàmica de sistemes quàntics correlacionats de molts cossos. Específicament, estudiem l'evolució temporal en un protocol de canvi sobtat que conserva l'espectre d'entrellaçament d'una bipartició. Considerem la ruptura d'una cadena d'Ising en dues cadenes independents i ho comparem amb la unió de dues cadenes, la qual no conserva l'espectre d'entrellaçament / El estudio de los átomos ultrafríos constituye una de las áreas mas activas de la física atómica, molecular, óptica y de la óptica cuántica. Los logros teóricos y experimentales de las tres últimas décadas sobre el control y la manipulación de la materia cuántica a escala macroscópica conducen a la denominada tercera revolución cuántica. Concretamente, los avances recientes en los estudios de átomos ultrafríos en redes ópticas proporcionan un sistema que puede ser reajustado y reorganizado para imitar el comportamiento de otros sistemas de muchos cuerpos: los gases de átomos ultrafríos en redes ópticas actúan como genuinos simuladores cuánticos. La comprensión de las teorías de gauge es clave para la descripción de la interacciones fundamentales de nuestro mundo físico. En particular, las teorías de gauge describen una de las mas importante clase de sistemas que pueden ser abordados con simuladores cuánticos.
El objetivo principal de la tesis es estudiar la implementación de simuladores cuánticos de teorías de gauge con gases de átomos ultrafríos en redes ópticas. En primer lugar, analizamos un sistema formado por un gas ultrafrío no interactuante en una red 2D, bajo la acción de un campo de gauge exótico y externo descrito por el grupo de gauge de Heisenberg-Weyl. Describimos un método novedoso para simular el grado de libertad gauge , que consiste en asociar la coordenada gauge a una coordenada real y perpendicular al espacio 2D de las posiciones. Así, el sistema resulta ser un aislante 3D con una topología no trivial, específicamente un aislante Hall cuántico. Seguidamente, estudiamos un simulador cuántico analógico de campos de gauge dinámicos, considerando átomos alcalinotérreos en una red hexagonal.
En el régimen fuertemente repulsivo con una átomo en cada sitio, el estado fundamental es un liquido espinorial quiral con la simetría de inversión temporal rota. Las fluctuaciones de espín alrededor de dicha configuración vienen dadas en términos de una teoría de gauge U(1) emergente con un término topológico de Chern-Simons. También tratamos la estabilidad de los tres estados con mínima energía, observando una temperatura crítica común. Consideramos indicios experimentales medibles de los estados de campo medio, que pueden claves para revelar la estructura de gauge. A continuación, introducimos la noción del enfoque constructivo para teorías de gauge en el retículo, lo que conduce a una familia de teorías de gauge, los magnetos de gauge. Esta familia se corresponde con los modelos de enlaces cuánticos para la teoría de gauge U(1), los cuales consideran una representación dimensional truncada del grupo de gauge. Primeramente, (re)descubrimos el diagrama de fases del magneto de gauge en 2+1D. Seguidamente, proponemos un implementación realista de un simulador cuántico digital del magneto de gauge
U(1) usando átomos de Rydberg, considerando que el número de recursos necesarios para la simulación de los modelos de enlace está drásticamente reducido debido a que el espacio de Hilbert local disminuye de infinitas dimensiones a 2 (bit cuántico).
Finalmente, motivados por los avances en la simulación de sistemas cuánticos abiertos, consideramos algunos aspectos sobre la dinámica de sistemas cuánticos correlacionados de muchos cuerpos . Específicamente, estudiamos la evolución temporal en un protocolo de cambio súbito que conserva el espectro de entrelazamiento de una bipartición. Consideramos la ruptura de una cadena de Ising en dos cadenas independientes y lo comparamos con la unión de dos cadenas, la cual no conserva el espectro de entrelazamiento. Estos dos cambios abruptos son localmente y globalmente distinguibles. Nuestro resultado sugiere que la mencionada conservación juega un papel fundamental en la dinámica fuera de equilibrio y en el consiguiente equilibrio.
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Design and higher order optimisation of final focus systems for linear collidersMarín Lacoma, Eduardo 21 December 2012 (has links)
The accelerator and particle physics communities are considering a lepton Linear Collider LC as the most appropriate machine to carry out high precision particle physics research in the TeV energy regime. The Compact Linear Collider CLIC and the International Linear Collider ILC are the two proposals for the future e+e- LC. Both designs achieve a luminosity L above 10^(34) cm-2 s-1 at the interaction point IP, satisfying the particle physics requirements.
The LC consists of different systems, being the Final Focus System FFS the last one before colliding the beam at the IP. It is responsible to focus the beams at sizes in the range of nanometres by means of the Final Doublet FD. The FFS designs of the CLIC and ILC projects are based on a new local chromaticity correction scheme which has never been experimentally tested before.
The Accelerator Test Facility ATF2 at KEK (Japan) aims to experimentally verify the feasibility of the FFS based on this novel scheme.
The present thesis is devoted to the design and higher order optimisation of FFS for linear colliders based on the local chromaticity correction scheme.
The CLIC design luminosity L0 is 5.9·10^(34) cm-2 s-1 assuming head-on collisions. However the beams cross each other at the IP forming an angle of 20 mrad. Due to this crossing scheme the luminosity would be reduced by 90%. Crab cavities are dedicated to tilt the bunches in order to provide head-on like collisions preserving the design L0. In this thesis different solutions that recover the design luminosity for the CLIC FFS are proposed.
The designs of a new ATF2 Nominal and Ultra-low beta* lattices, to test the feasibility of the ILC and CLIC FFS respectively, are presented in this thesis. The expected IP vertical beam sizes sy* for these lattices are 38 and 23 nm respectively, at this beam size regime the magnetic field quality of the FFS magnets is a concern. Indeed, the evaluated sy* with the measured multipole components is 100% for the Nominal lattice and 400% for the Ultra-low beta* lattice. The study of the higher order aberrations performed in this thesis is crucial for identifying possible cures that minimise the observed beam size growth. Different solutions have been studied: (i) replacing the FD by better field quality magnets, (ii) swapping the ATF2 quadrupole magnets according to their skew sextupole component and (iii) modifying the lattice optics.
The new lattice designs ATF2 Bx2.5By1.0 and ATF2 Ultra-low betay* are based on the prosposed solutions. The impact of the multipoles components is effectively minimsed for both new designs, achieving a sy* equal to 38 and 27 nm ,respectively.
The tuning study of the FFS determines its feasibility under realistic error conditions. 100 machines with different initial error configurations are used to address this problem.
The tuning simulation study for the alternative CLIC FFS design takes into account BPM resolution, the effect of synchrotron radiation and the misalignment errors of the magnets, being the later a critical parameter on the tuning performance of the system. The motion of the magnetic centre when shunting the quadrupole magnet might represent a limiting factor for further improvement of its alignment. Dedicated measurements at ATF2 have shown a motion of the magnetic centre below 1 micrometre for a shunting variation of 20%. Under this alignment condition the tuning study of the CLIC FFS shows that 80% of the machines reach a L equal or above than L0.
The errors included in the tuning study of the ATF2 lattices are misalignments, tilts and miss-powering of the ATF2 FFS magnets. The simulated tuning results show that 80% of the machines reach a final sy* that does not exceed in more than 11% and 35% the design sy* for the ATF2 Bx2.5By1.0 and Ultra-low beta_y* lattices respectively.
These results demonstrate the theoretical feasebility of FFS based on the novel chromaticity correction scheme.
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Epitaxial Thin Film Growth and Study of Charge and Mass Transport Properties of Mixed Ionic Electronic Conducting GdBaCo2O5+δ (GBCO)Zapata Correa, James Arturo 08 February 2016 (has links)
La investigación en nuevos óxidos de materiales con alta conductividad mixta iónica y electrónica (MIEC) es de gran importancia con el fin de conseguir un mejor rendimiento en una amplia gama de dispositivos que tienen considerable potencial en la conversión electroquímica de energía de forma limpia y baja en carbono. En el caso de celdas de combustible de óxido sólido (SOFC), a fin de reducir la temperatura de trabajo a rangos intermedios (500-750°C), se necesitan cátodos más activos. Estudios recientes han puesto de manifiesto el gran potencial del GdBaCo2O5+δ (GBCO) como cátodo en SOFC, con una conductividad electrónica alta por encima de la temperatura de transición metal-aislante, sobresalientes propiedades de transporte de oxígeno y un alto intercambio en superficie, así como una excelente estabilidad estructural y electroquímica. Sin embargo, hasta la fecha hay poca información sobre la conductividad iónica intrínseca de este compuesto. Para permitir la medición de las propiedades intrínsecas de transporte electrónico y en particular iónico, el mayor desafío es sintetizar muestras densas, continuas o idealmente capas epitaxiales de GBCO. El objetivo de este trabajo es obtener capas epitaxiales de GBCO crecidas mediante la técnica PLD con el fin de investigar sus propiedades anisotrópicas intrínsecas para aplicaciones en SOFC. Esta investigación involucro el sinterizado de los blancos y el proceso de deposición del material. Las películas obtenidas fueron caracterizadas cristalográfica, composiciónal, morfológica y microestructuralmente. Por último, las propiedades eléctricas, de difusión de oxígeno e intercambio de oxígeno en superficie fueron estudiadas mediante medidas de impedancia electroquímica e intercambio isotópico a través de perfiles de profundidad (IEDP) usando espectrometría de masas de iones secundarios (SIMS). Después de un largo proceso de optimización, se obtuvieron películas epitaxiales de GBCO de alta calidad cristalina. La naturaleza del proceso de ablación del blanco estequiométrico de GBCO genera una desviación en la composición de las películas que básicamente consiste en un déficit de Co. Esta desviación de la composición induce la aparición de defectos de apilamiento con planos suplementarios de GdO sin afectar a la disposición general epitaxial de las películas. A pesar de los cambios observados en la orientación de las película con el eje c \\ (paralelo) a c⊥ (perpendicular) al sustrato con el aumento de la temperatura de deposición, la conductividad electrónica de las capas parece estar más correlacionada con la composición catiónica de las misma. Por lo tanto, cuanto mayor sea la desviación de la composición estequiométrica ideal, menor será la conductividad. Este efecto se ha atribuido principalmente a los defectos planares que impiden la consecución de un orden de largo alcance en la estructura. A pesar de la presencia de defectos, las conductividades en nuestras películas alcanza valores tan altos como 800 S/cm a temperaturas entre 300 y 400ºC. Lo cual hace considerar al GBCO muy prometedor para su aplicación como cátodos en SOFC de temperatura intermedia. También se demuestra que la elección apropiada sustrato permite crecer películas ya sea con orientación c⊥ o c \\ al sustrato. Esto ha permitido la exploración de la potencial anisotropía en el transporte de oxígeno y se demuestra que efectivamente, la difusión de oxígeno a bajas temperaturas es casi un orden de magnitud mayor a lo largo del eje a en comparación con el eje c. Esto se ha relacionado con la disposición de vacantes de oxígeno preferentemente en los planos GdO formando canales a lo largo del eje a, y por lo tanto proporcionando una ruta para la migración del oxígeno. Sin embargo, no se observó influencia de la anisotropía en el intercambio de oxígeno en superficie. / Research on new oxide materials with both high mixed ionic and electronic conductivity (MIEC) is of great importance in order to achieve optimum performance in a wide range of devices that have considerable potential for clean, low carbon, electrochemical energy conversion. In the case of solid oxide fuel cells (SOFCs), in order to reduce the working temperature to the intermediate range (500-750ºC), more active cathode materials are needed. Previous studies have highlighted the great potential of GdBaCo2O5+δ (GBCO), as a cathode in SOFC, with a high reported electronic conductivity above the metal-insulator transition temperature, outstanding oxygen transport properties and enhanced surface exchange, as well as excellent stability for both structural and electrochemical performance. However, to date there is an absence of information about intrinsic ionic conductivity of this GBCO compound. To enable measurement of intrinsic electronic and particularly ionic transport properties, the greatest challenge is to synthesize dense, continuous or ideally epitaxial specimens of GBCO. The aim of this work is to achieve well-defined epitaxial GBCO deposited by PLD technique in order to fundamentally investigate their intrinsic anisotropic properties for SOFC applications. This research involved PLD target synthesis and PLD deposition for these materials. The obtained films were evaluated through crystallographic, compositional, surface morphological and microstructural characterization. Finally electrical, oxygen diffusion and surface exchange properties were characterized by Electrochemical impedance and the isotopic exchange depth profile (IEDP) with secondary ion mass spectrometry (SIMS) method. After a long process of optimization, high-quality epitaxial GBCO films mainly consisting of double-perovskite regions were obtained by PLD. The nature of the ablation process from stoichiometric GBCO target generates a deviation in the composition of the films which basically consists in a Co depletion. This composition deviation induces the appearance of characteristic stacking faults with supplementary GdO planes without affecting the overall epitaxial arrangement of the films. Despite the observed changes in the film orientation from c\\ (parallel) to c⊥ (perpendicular) upon deposition temperature increase, the film electronic conductivities seem to be mainly correlated with the cation composition. So, the larger the deviation from stoichiometric ideal composition, the lower the conductivity. This effect has been mainly ascribed to the role of defects in impeding the achievement of a long-range order of the highly conducting Pmmm structure in the films. Despite the presence of defects, the conductivities in our films, which are considered very promising for their application as cathodes in intermediate temperature SOFCs, attain values as high as 800 S/cm at temperatures between 300 and 400ºC. It also demonstrates that the appropriate choice of substrate mismatch allows growing films with either pure c-axis or a-axis orientation. This has allowed exploration of the potential anisotropy in the oxygen transport and has proven that indeed the oxygen diffusion at low temperatures is almost one order of magnitude larger along the a-axis compared to the c-axis. This has been related to the arrangement of oxygen vacancies preferentially in the GdO planes forming channels along the a-axis, and therefore providing a path for oxygen migration. However, no influence of the structure anisotropy was observed in the oxygen surface exchange rates, which were of similar values regardless of the film orientation or measuring geometry.
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Spin‐lattice coupling in strongly correlated cobalt oxides investigated by synchrotron and neutron techniquesPadilla Pantoja, Jessica 28 January 2016 (has links)
El trabajo que se presenta en esta tesis has sido realizado entre Enero del 2011 y Diciembre del 2015 en el Institut de Ciència de Materials de Barcelona (ICMAB-CSIC), con la colaboración del Sincrotrón ALBA (Cerdanyola del Vallès).
Los óxidos de cobalto presentan numerosas propiedades funcionales y fenómenos físicos de interés como magnetorresistencia gigante, doble intercambio, separación de fases, cambios de estado de espín, transiciones metal-aislante (TMI), alto poder termoeléctrico, difusión de oxígeno, conducción mixta, orden de carga, orbital, de estado de espín o superconductividad, entre otras propiedades. Presentan interés desde un punto de vista fundamental y debido a su potencial aplicación en campos como la espintrónica, los dispositivos termoeléctricos, como materiales para SOFC, catálisis, sensores, etc..
Destaca en algunas cobaltitas la singular habilidad de los iones del cobalto para adoptar diferentes estados de espín. Ello proporciona un grado de libertad adicional, que además favorece el acoplamiento espín-red, y tiene efectos importantes sobre la movilidad electrónica, la respuesta termoeléctrica y catalítica, o la estabilidad estructural y magnética.
Esta tesis investiga la influencia de las inestabilidades del estado de espín en cobaltitas con acoplamiento espín-red. Aborda cuatro clases principales de cobaltitas correlacionadas, con diferentes estructuras, preparadas o fabricadas principalmente (pero no sólo) en forma másica: LnCoO3, Ln0.50Sr0.50CoO3, LnBaCoO5.50 and Ba2Co9O14. Distintas transiciones estructurales, electrónicas, magnéticas, magnetostructurales y metal-aislante han sido investigadas mediante experimentos en fuentes de radiación sincrotrón y de neutrones. Entre ellas, los sincrotrones ALBA (Barcelona), ESRF (Grenoble), SLS ((PSI, Switzerland)) y Helmholtz-Zentrum Berlin-BESSY II (HZB, Berlín), el reactor de neutrones ILL (Grenoble) y la fuente de espalación SINQ (PSI, Switzerland). A partir de experimentos de difracción de polvo mediante neutrones (NPD) y radiación sincrotrón (SXRPD), espectroscopías de absorción y emisión de rayos-X (XAS y XES) y dicroísmo magnético circular (XMCD).
El interés por los sistemas con fórmula general LnCoO3 reside en la naturaleza de las transiciones de estado de espín (SS) y los dos posibles escenarios propuestos para el compuesto de referencia LaCoO3: LS→LS+HS→HS o LS→IS→HS. Nosotros hemos combinado el análisis de datos de absorción XAS con difracción de neutrones para comprender la influencia de la configuración de espín sobre la evolución de las estructuras cristalinas, y su variación en el diagrama de fases aumentando la distorsión de las cobaltitas LnCoO3.
En el caso de la inesperada segunda transición magnética que muestra la cobaltita metálica Pr0.50Sr0.50CoO3 , la resolución de las estructuras cristalinas y magnéticas que aquí se presenta, junto a la characterización del momento orbital, han sido cruciales para entender el mecanismo de la transición magnetoestructural que presenta este compuesto. La síntesis de otros compuestos similares nos ha permitido trazar las propiedades magnéticas y electrónicas de las cobaltitas semi-dopadas ricas en estroncio de la familia Ln0.50(Sr, A)0.50CoO3 (A=Ba, Ca).
Se han examinado cuidadosamente las complejas propiedades de algunas perovskitas dobles laminares con fórmula LnBaCoO5.50 que presentan una transición metal-aislante cerca de temperatura ambiente. YBaCoO5.50 muestra sucesivas transiciones estructurales y magnéticas que están relacionadas con cambios en el estado de espín. A partir de técnicas de difracción y espectroscopías de rayos-X hemos examinado el papel de los cambios en el estado de espín de los iones Co3+ (en coordinación octaédrica y piramidal) como mecanismo para la transición metal-aislante.
La cobaltita de fórmula Ba2Co9O14 presenta una cierta complejidad estructural y propiedades catalíticas y termoeléctricas prometedoras. Hemos encontrado y descrito una fuerte correlación entre el orden magnético singular, los cambios estructurales y la transición aislante-aislante de alta temperatura con cambios del estado del espín en posiciones específicas de los átomos de cobalto durante dicha transición. / The work presented in this thesis has been carried out between January of 2011 and December of 2015 at the Institut de Ciència de Materials de Barcelona (ICMAB-CSIC), with the collaboration of the ALBA Synchrotron Light Source (Cerdanyola del Vallès).
Cobalt oxides present a plethora of remarkable properties and physical phenomena like giant magnetoresistance, double-exchange, phase separation, spin-state changes, metal-insulator transitions (MIT), high thermoelectric power, oxygen diffusivity, mixed-conduction, charge, spin-state and orbital ordering or superconductivity among others. These properties are interesting not only from a fundamental point of view but also due to their potential applicability in different fields (spintronics, thermoelectric devices, materials for SOFCs, catalyst systems, sensors, etc..).
A very remarkable characteristic of cobaltites is the almost unic ability of Co ions to adopt different spin states. This makes that Co oxides have, in comparison with other transition metal oxides, an extra degree of freedom, which favors the spin-lattice coupling and plays a prominent role in the electron mobility, the thermoelectric and catalytic responses or the structural and magnetic stability.
In this thesis, we have investigated the influence of spin state instabilities on the structural, electrical and magnetic properties of cobalt oxides with spin-lattice coupling. Four main classes of strongly correlated cobaltites having different crystallographic structures were prepared or fabricated (mainly but not solely) in bulk form: LnCoO3, Ln0.50Sr0.50CoO3, LnBaCoO5.50 and Ba2Co9O14. Structural, electronic, magnetic, magnetostructural and metal-insulator transitions were addressed by means of experiments using synchrotron X-rays and neutron sources. Among them, the ALBA (Barcelona), ESRF (Grenoble), SLS (PSI, Switzerland) and Helmholtz-Zentrum Berlin-BESSY II (HZB, Berlín) synchrotrons, the ILL neutron reactor (Grenoble) and the SINQ (PSI, Switzerland) spallation source, performing Neutron Powder Diffraction (NPD), Synchrotron X-Ray Powder Diffraction (SXRPD), X-ray Absorption and Emission Spectroscopies (XAS and XES), and X-ray Magnetic Circular Dichroism (XMCD).
The interest for LnCoO3 arises from the nature of the two stages spin-state (SS) transition and the possible scenarios proposed for the LaCoO3 reference compound: LS→LS+HS→HS or LS→IS→HS. We have combined the analysis of XAS and NPD to understand the influence of the espín configuration on the crystalline structure evolution, and its variation in the phase diagram by increasing the distortion of LnCoO3 compounds.
In the case of the low temperature unexpected second magnetic transition in the FM metal Pr0.50Sr0.50CoO3, the resolution of the crystal and magnetic structures we here provide together with the orbital moment characterization have been crucial to understand the mechanism of the magnetostructural transition in this compound. The synthesis of compounds with similar composition has allowed us to draw an overview of the magnetic and electronic properties of the half-doped Ln0.50(Sr, A)0.50CoO3 cobaltites family (A=Ba, Ca).
The complex properties of some double-layered LnBaCoO5.50 perovskites presenting a metal-insulator transition close to room temperature were carefully examined. YBaCoO5.50 exhibits successive concomitant structural and magnetic transitions coupled to spin-state changes. The influence of the changes in the spin state of Co3+ ions as the mechanism for the metal-insulator transition has been described for Co atoms in octahedral and pyramidal coordination using X-ray spectroscopies and diffraction techniques.
The charge-ordered Ba2Co9O14 cobaltite presents structural complexity and promising catalytic and thermoelectric properties. We have described a close correlation between its singular magnetic order, structural changes and the insulator-insulator transition at high temperature, and the change in the spin-state of specific Co sites at this transition.
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Calorimetric study of vapour deposited glasses: beyond conventional stability and temperature limitsRodríguez Tinoco, Cristian 27 May 2016 (has links)
La deposición de capas a partir de la fase vapor se ha convertido recientemente en una herramienta muy potente de cara a la fabricación de vidrios de una estabilidad sin precedentes. Los vidrios depositados a partir de la fase vapor pueden tener propiedades seleccionadas a medida, simplemente ajustando las condiciones de deposición. En particular, los vidrios de máxima estabilidad se obtienen cuando la temperatura del substrato se encuentra alrededor de 0.85Tg. Por otra parte, la nanocalorimetría a altas velocidades de escaneo ha demostrado ser una herramienta muy útil para la caracterización térmica de la transición vítrea, a temperaturas muy superiores a las exploradas habitualmente. Es esta tesis presentamos un estudio detallado de diferentes aspectos de la transición vítrea en vidrios orgánicos de Indometacina y Celecoxib depositados a partir de la fase vapor. El estudio se ha realizado mediante el uso de diferentes técnicas calorimétricas, desde calorimetría convencional, a nanocalorimetría a alta velocidad de escaneo e incluyendo calorimetría a alta presión.
Los vidrios estables producidos a partir de la fase vapor exhiben un mecanismo de transformación diferente a los vidrios obtenidos de forma convencional por enfriamiento rápido del líquido. Mientras que estos últimos se transforman de forma homogénea en todo el volumen, la transformación de los vidrios estables se produce a partir de un frente paralelo que comienza en la y se propaga hacia el interior de la muestra. A partir normalizar los datos considerando la superficie de la muestra ha sido posible identificar este mecanismo de transformación así como medir la velocidad del frente de propagación. Tanto la orientación molecular como la estabilidad termodinámica del vidrio parecen influir en la velocidad de transformación. Vidrios con destacada birefringencia y baja estabilidad presentan velocidades de transformación más altas.
Una vez el frente de transformación ha avanzado una cierta distancia el mecanismo de transformación homogéneo se activa y pasa a dominar el ritmo al que se transforma el vidrio. El análisis de muestras más gruesas que esta distancia de cruce permite estudiar la dinámica de la transformación homogénea en volumen. Hemos visto que la evolución del tiempo de relajación en función de la temperatura sigue una dependencia de tipo super-Arrhenius. Esta nueva expresión describe de forma satisfactoria la dinámica del líquido sobreenfriado y de vidrios de diferente estabilidad de forma simultánea. Esta visión unificada de vidrios y líquido puede ayudar a entender la conexión entre las propiedades dinámicas y termodinámicas del vidrio.
Hemos medido también la variación del inicio de la transformación en vidrios de diferente estabilidad en función de la presión hidrostática. Hemos visto que la temperatura de transformación tiende a un valor común, independientemente de la estabilidad del vidrio, mostrando un escenario en el que tanto el vidrio ultra estable como los vidrios convencionales se transformarían a la misma temperatura.
Dado que la cristalización del sistema amorfo sigue siendo el mayor impedimento para la implementación completa de los vidrios en la industria farmacéutica, hemos analizado si la elevada estabilidad de los vidrios depositados en fase vapor podía ser relevante en este sentido. Hemos visto que los cristales crecen un 30% más lento en la superficie de los vidrios ultra estables. También hemos analizado la influencia de la estabilidad del vidrio en la absorción del agua, la cual puede inducir la cristalización del sistema, entre otros efectos no deseados. En este trabajo mostramos que la cantidad de agua absorbida por el vidrio depende de la estabilidad del mismo, alcanzando valores insignificantes en el caso de los vidrios ultra estables. El empaquetamiento compacto y la reducción de enlaces de hidrógeno disponibles en este tipo de vidrios podrían ser las causas de este comportamiento. / Vapour deposition has emerged as a very powerful tool to produce glasses of unprecedented stability. By tuning the deposition conditions, one can tailor the properties of the deposited glass. In particular, at substrate temperatures around 0.85Tg, the maximum stability is reached. On the other hand, fast-scanning nanocalorimetry has proven to be an extremely useful technique to evaluate different characteristics of the mechanisms behind the glass transition at temperatures much above the typically explored low temperature range. In this thesis, we present a detailed study of different aspects of the glass transition on vapour deposited organic glasses of Indomethacin and Celecoxib, by combining a variety of calorimetric techniques, from conventional to fast-scanning calorimetry, including high pressure-calorimetry.
Stable glasses produced from the vapour phase exhibit a different transformation mechanism with respect to glasses obtained by cooling the liquid. While the latter transform homogeneously throughout the volume of the sample, stable glasses initiate the transformation via a parallel transformation front that starts at the surface or interfaces and propagates into the bulk. By means of an ad-hoc surface normalization procedure we are able to identify transformation fronts and measure the front velocity. This velocity can be expressed as a function of the relaxation time of the liquid, v_gr=Cτ^(-0.79), where C depends on the deposition conditions of the sample and is not temperature dependent. This expression holds at least from Tg+10 K up to Tg+75 K. Both molecular orientation and thermodynamic stability, which are determined by deposition conditions, seem to play a role in the transformation rate. In particular, glasses with strong birefringence and low stability present faster front velocities.
Eventually, once the front has advance a particular distance, called cross-over length, the homogeneous transformation is triggered and dominates the transformation. By analysing glassy films thicker than the crossover length, we can study the bulk transformation dynamics. From the onset of devitrication and the width of the transformation peaks we infer the relaxation time of the glass. We have seen that the evolution of relaxation time as a function of temperature follows a super-Arrhenius dependence, similar to the VFT expression for the equilibrium alpha relaxation time of the supercooled liquid. This expression satisfactorily describes the dynamics of supercooled liquid and glasses of different stability simultaneously. This unified view of glasses and liquids may help understating the connection between the dynamic and thermodynamic characteristics of a glass. Indeed, we have shown that glasses of different stability follow density scaling relationships that were conceived to describe uniquely equilibrium liquid states. In that sense, the dynamics of liquid and glasses are influenced, in the same manner, by temperature and density uniquely.
We have also measured the variation of the onset temperature of devitrification of glasses with very different stability as a function of hydrostatic pressure, finding that the devitrification temperature tends to a unique Ton value, regardless of the stability of the glass, depicting a scenario in which both ultrastable and conventional glasses transform into the liquid at very similar temperatures.
Being crystallization a major drawback for the use of glasses in the pharmaceutical industry, we consider if ultrastability would somehow have a significant impact. We see that crystals grow a 30% slower on ultrastable glass surfaces. We have also analysed the influence of stability on water absorption, which may induce glass crystallization, among other undesired effects. We show that the amount of absorbed water depends on the stability of the glass, reaching an almost negligible value in the case of ultrastable glasses. The improved packing and reduction of accessible hydrogen bonds in this type of glasses could explain this behaviour.
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Multifunctional nanostructured superconductors by chemical routes: towards high current conductorsCayado Llosa, Pablo 17 March 2016 (has links)
Uno de los temas de mayor interés en el ámbito de la superconductividad es la fabricación de cintas superconductoras (CCs) de YBa2Cu3O6+δ (YBCO) debido a las excelentes propiedades superconductoras que poseen y a las prometedoras perspectivas en cuanto a aplicaciones se refiere. Sin embargo, para poder generalizar el uso de dichas CCs, se requiere de un proceso de fabricación de bajo coste. En este contexto, la técnica de deposición por solución química se presenta como una alternativa muy prometedora. Las CCs pueden cumplir los requisitos actuales exigidos en diferentes aplicaciones, pero hay otras que están fuera de sus capacidades, especialmente aquellas relacionadas con aplicaciones de potencia en las que están presentes campos magnéticos de gran intensidad. El movimiento de los vórtices que tienes lugar en presencia de tales campos magnéticos hace que el YBCO sea poco efectivo en estos casos. El objetivo de este trabajo es mejorar las propiedades del YBCO de manera que se puedan satisfacer los requerimientos de estas aplicaciones de potencia. Para ello, hemos estudiado, principalmente, dos estrategias: la nanoestructuración de la matriz del YBCO añadiendo nanopartículas (NPs) obteniendo nanocomposites superconductores y la optimización del proceso de oxigenación del YBCO para conseguir aumentar todo lo posible la temperatura crítica y la densidad de corriente crítica. La preparación de los nanocomposites de YBCO se llevó a cabo siguiendo dos métodos diferentes de “deposición y crecimiento secuencial”: el método “in-situ” en el que las NPs se forman de manera espontánea durante el proceso de crecimiento, y el método “ex-situ”, que es un novedoso procedimiento desarrollado durante esta tesis en el cual las NPs se sintetizan primeramente formando una solución coloidal para luego quedar atrapadas en la matriz del YBCO durante los procesos térmicos. El uso del método “in-situ” se ha enfocado al estudio de como diferentes NPs (BaZrO3, Y2O3, Ba2YTaO6 and mezclas de éstas) afectan la microestructura del YBCO creando defectos cristalinos que incrementan la fuerza de anclaje. Hemos estudiado también la influencia de estos defectos, en particular, de las dobles cadenas Cu-O, en las propiedades finales de los nanocomposites de YBCO y GdBCO. En el caso del método “ex-situ”, el primer paso fue sintetizar diferentes soluciones coloidales de NPs magnéticas (MnFe2O4 and CoFe2O4) y no magnéticas (CeO2 and ZrO2). Se comprobó la estabilidad de las soluciones YBCO+NPs mediante medidas de DLS y de TEM para asegurar que las NPs conservaban su tamaño inicial sin formar aglomerados. El proceso de pirólisis fue optimizado para cada tipo de NPs teniendo en cuenta que los ligandos usados para estabilizar las NPs pueden influenciar de manera drástica la homogeneidad de las capas pirolizadas. Por último, el proceso de crecimiento fue también investigado para cada tipo de NPs. El estudio del proceso de oxigenación en la capas de YBCO se llevó a cabo usando medidas de resistencia “in-situ”, que permiten monitorizar la evolución de la resistencia en las capas durante los distintos procesos térmicos. Hemos estudiado como la temperatura, el flujo de gas y la presión parcial de oxigeno afectaba al proceso de difusión. De acuerdo con nuestros resultados, las reacciones que tienen lugar en la superficie de la capa antes de que en oxígeno se difunda en el interior de la misma, son el factor que limita la cinética del proceso de oxigenación. Por último El efecto de la adición de plata como catalizador y la difusión en nanocomposites también se ha estudiado. / One of the hot topics in the field of superconductivity is the YBa2Cu3O6+δ (YBCO) Coated Conductors (CCs) fabrication due to the excellent superconducting properties and promising application prospects. However, in order to spread worldwide the use of YBCO coated conductors, a low cost fabrication is required. Chemical Solution Deposition has emerged as a promising alternative that can accomplish this requirement. Despite that YBCO CCs can satisfy the requirements in many different applications, the fact is that there are other uses that are out of it reach with its current status, especially those power applications in which high magnetic fields are applied. The vortex movement which takes place at such high magnetic fields makes YBCO CCs useless for these particular applications. The aim of this work is to improve the properties of YBCO satisfying the demands of these power applications. For this, we studied, mainly, two different strategies: nanostructuration of the original YBCO matrix by adding NPs (superconducting nanocomposites) and optimization of the YBCO oxygenation process to enhance as much as possible the critical temperature and critical current density. The preparation of YBCO nanocomposites was done following two different “Sequential deposition and growth” approaches: the in-situ approach in which the NPs are spontaneously segregated during the growth process; and the ex-situ approach, a new methodology developed in this thesis in which the NPs are firstly synthesized in a colloidal solution and then embedded in the YBCO matrix. Using the in-situ approach we have made an extensive study of how different NPs (BaZrO3, Y2O3, Ba2YTaO6 and mixtures of these) affect the microstructure of the YBCO creating defects that increase the pinning properties. We have also studied the influence of these defects, in particular, the stacking faults (double chains of Cu-O), on the final properties of the YBCO and GdBCO nanocomposites. With the ex-situ approach we have started by synthesizing different colloidal solutions of both magnetic (CoFe2O4) and non-magnetic (CeO2 and ZrO2) NPs. The stability of YBCO+NPs solutions was checked using TEM and DLS analyses to ensure that the NPs are maintaining the initial size without forming agglomerates. The pyrolysis process was optimized for each type of NPs. We realized that the stabilization agents can critically influence the homogeneity of the pyrolyzed films. Finally, the growth process was also optimized for each type of NPs trying to solve different difficulties that appeared: coarsening, pushing or reactivity. The study of the oxygen diffusion process in YBCO thin films was done using in-situ resistivity measurements that allow to monitor the evolution of the resistance in the thin films in different annealing conditions. We have studied how the temperature, the gas flow and the oxygen partial pressure affect the diffusion process. According to our results, we can conclude that the surface reactions that take place before the oxygen bulk diffusion is the limiting factor for the oxygen diffusion. The effect of the silver addition to the YBCO as oxygen catalyst was also tested. Finally, the first study about the oxygen diffusion process in nanocomposite films gave an idea of how the oxygen diffusion works in this kind of materials.
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