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Search for new physics in tt nal states with additional heavy-flavor jets with the ATLAS detector

Montejo Berlingen, Javier 11 June 2015 (has links)
Esta tésis presenta búsquedas de nueva física en estados finales tt ̄ con jets adicionales pesados usando 20,3 fb-1 de datos provenientes de colisiones de pp a una energía de √s = 8 TeV, recogidos en el experimento ATLAS en el LHC. Haciendo uso de este estado final, tres análisis han sido realizados para investigar la inestabilidad de la masa del bosón de Higgs desde diferentes perspectivas. La mayor dificultad para los análisis es conseguir una predicción precisa del background, en concreto tt+bb. Dado que aún no se han realizados medidas de la producción de tt con jets adicionales pesados, los análisis basan la descripción de este proceso en simulación mediante Monte Carlo (MC). Avances recientes en la simulación de MC han conseguido mejorar la descripción del background, y se ha dedicado mucho trabajo a conseguir incluir estas mejoras en el análisis. Los sistemáticos debidos al modelado de tt+bb constituyen la mayor fuente de degradación de la sensiblidad de los análisis. A fin de reducir el impacto de los sistemáticos, el análisis usa un ajuste a los datos para constreñir in-situ los sistemáticos más importantes. Un análisis estadístico detallado es necesario para probar la existencia de una señal en los datos. El primero de los análisis estudia el proceso ttH para medir su producción, de lo cual se puede extraer el acoplo entre el quark top y el bosón de Higgs. Para distinguir la señal ttH del background se usan redes neuronales, y la variable más discriminante viene de aplicar el matrix element method. No se observa evidencia para el proceso ttH, y por tanto se pueden establecer limites con una confianza del 95 %, excluyendo una señal 3.6 veces más grande que la predicción del model estándar. Realizando un ajuste con la hipótesis de señal, el mejor valor para la normalización de la señal es: μ = 1,2 ± 1,3. También se ha realizado una búsqueda de quarks vectoriales emparejados con el top, para estudiar varios modelos que predicen esta señal. El análisis de eventos con un número alto de jets y b-jets, y al mismo tiempo varios objetos con alto pT permiten mejorar la sensibilidad de la búsqueda. No se observa un exceso sobre la predicción y se han fijado límites en varios modelos. El mismo análisis se ha usado también para establecer límites en modelos que predicen estados finales con cuatro quarks top. Se han establecido límites en la producción de cuatro tops en el model estándar, en un modelo efectivo con una interacción de contacto, la producción de pares de sgluons y producción de modos de Kaluza-Klein en un modelos con dos dimensiones extra. Por último, la tesis incluye también una búsqueda de tops bosónicos, o stops, a fin de estudiar modelos supersimétricos donde las búsquedas típicas no tienen sensibilidad. El análisis busca el stop pesado, t2, en modelos donde el t1 es ligero, y la diferencia de masas con el neutralino es parecida a la masa del quark top. No se observa un exceso sobre la predicción de eventos y se han establecido límites en el plano de masas mt2−mχ . Para valores concretos de la masa se han establecido también límites en función de la fracción de decaimiento del t2. Los análisis presentados en esta tesis constituyen los análisis más sensibles en los respectivos canales. / This dissertation presents searches in tt final states with additional heavy-flavor jets using 20.3 fb-1 of pp collision data at √s = 8 TeV, recorded with the ATLAS experiment at the LHC. Exploiting this final state, three analyses are presented that address the instability of the Higgs boson mass from different perspectives. The main challenge for the presented analyses lies in the precise modeling of the background, in particular tt+bb. Since no measurements have been performed yet on the tt production with additional heavy-flavor jets, the analyses have to rely on Monte Carlo (MC) simulation for the background. Recent developments in MC simulation have improved the description of the background, and a great effort is invested in porting the state-of-the-art predictions into the analyses. The systematic uncertainties on the modeling of the tt+bb background constitute the main source of sensitivity degradation. In order to reduce the impact of the systematic uncertainties, the analyses use a profile likelihood fit to reduce in-situ the leading uncertainties. A detailed statistical analysis is performed in order to test for the presence of a signal in the observed data. The first of the analyses aims to study the ttH process and to measure its production rate, from which the top Yukawa coupling can be extracted. Neural networks are used to discriminate the ttH signal from the background, where the most discriminant variable stems from the matrix element method. No evidence for the ttH process is found, and a 95% confidence level (CL) upper limit is set, excluding a signal 3.6 times larger than predicted by the SM. Performing a signal-plus-background fit the best fitted value for the signal strength is found to be: μ = 1.2±1.3. A search for vector-like top partners and four-top-quark production is presented, addressing several models that predict such signatures. The analysis of events with high jet and b-tag multiplicity, as well as multiple high-pT objects allows increasing the sensitivity of the search. No excess over the background expectation is found and 95% CL upper limits are set in different models. The same search is also used to establish limits on models predicting four-top-quark final states. Exclusion limits are set on SM tttt production, tttt production via an effective field theory model with a four-top contact interaction, sgluon pair production and Kaluza-Klein modes production. As last, a search for bosonic top partners, or stops, is presented, addressing supersymmetric models where traditional searches have little sensitivity. A search for the heavier stop, t2, is performed targeting models where the t1 is light and the mass difference to the neutralino is close to the top mass. No excess over the background expectation is found and 95 % CL upper limits are set for different masses in the mt2−mχ. For representative values of the masses exclusion limits are set as a function of the t2 branching ratios. The analyses presented constitute the most sensitive searches to date in their respective channels.
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Quantum Effects on some low and high energy processes beyond the standard model

Coarasa Pérez, José Antonio 06 April 1999 (has links)
Elementary particle physics has made remarkable progress in the past two decades, both experimentally and theoretically. The success of the Standard Model (SM) has been overwhelming since it was proposed as the unified Theory describing particle physics phenomenology. The only lacking building block of the SM is the Higgs boson. This is why our interest will be focused in the spontaneous symmetry breaking sector of the theory.From a theoretical point of view, the SM cannot be considered as the ultimate theory because many questions remain open. The SM also lacks a quantum theory of gravity, and the recent indications for the possibility of neutrino oscillations give support to the idea of the SM being subsumed within a more fundamental theory. In this thesis, we study the Higgs boson decaying into quarks. We first depict clearly the low-energy physics constraints from the radiative -decays, within the Minimal Supersymmetric SM (MSSM), and then we study the decay of the charged Higgs into t . We also argue on the important effects that appear in the charged Higgs boson production itself and in the expected measurement of the single top quark production cross-section and their relevance for the Tevatron II analyses.The important supersymmetric strong corrections to the three MSSM neutral Higgs bosons decays are also discussed. As early as in 1995 we suggested that these effects could be important in the Higgs boson production mechanisms themselves and nowadays this has been shown in some partial studies for the Tevatron. We again use the low energy B-meson decay physics experiments constraints. Within the theoretical framework of two-Higgs-doublet models, we study the charged Higgs boson decay of a top quark and a comparison with the SUSY case is done. It gives us knowledge to let us distinguish between the two Higgs sectors. We also improve the existing standard QCD corrected bounds in the parameter space tanb-mH+, obtained by the Tevatron Collaboration, by adding the electroweak effects just calculated. Lastly, a review analysis of the constraints on the masses and couplings of the single and double charge members of Left-Right Higgs triplets is carried out. Present day experiments tolerate values of the Yukawa couplings of these scalars at the level of the standard electroweak gauge couplings. Thus, it is not strange to find that the proposed measurement of the ratio by the Large Cerenkov Detector Project Collaboration would allow exploring a large region of the parameter space inaccessible to the usual ratio measured by the CHARM II Collaboration. / La Física de Partículas ha realizado experimental y teóricamente un progreso notable en las dos últimas décadas. El éxito del Modelo Estándar (SM) ha sido abrumador desde que fue propuesto como la teoría unificadora para describir la Fenomenología de la Física de Partículas. La única parte no confirmada es el bosón de Higgs. Por eso, nuestro interés se centra en el sector de rotura espontánea de la simetría de la teoría.Desde el punto de vista teórico, el SM no puede ser considerado como la teoría correcta porque deja muchas preguntas abiertas. También le falta una teoría cuántica de la gravedad, y las recientes evidencias de oscilaciones de neutrinos dan soporte a la idea de que el SM esta embebido en una teoría más fundamental.En esta tesis, analizamos la desintegración del bosón de Higgs a quarks. Primero damos los límites dentro del SM Supersimétrico Mínimo con origen en las desintegraciones radiativas del y seguidamente estudiamos la desintegración del Higgs cargado a t . También argumentamos sobre los importantes efectos que aparecen en la producción del Higgs cargado, la sección eficaz de producción del top solo y la relevancia para los análisis de Tevatron II.También calculamos las importantes correcciones supersimétricas a las desintegraciones de los 3 bosones de Higgs supersimétricos neutros. Ya en 1995 sugerimos que estos efectos podían ser importantes en los mecanismos de producción y actualmente ha sido demostrado en algunos estudios parciales para Tevatron. Usamos aquí también las restricciones de la física de mesones de bajas energías.Dentro del marco teórico de los modelos de dos dobletes de Higgs estudiamos la desintegración del bosón de Higgs cargado a top quark y comparamos con el caso supersimétrico. Con ello obtenemos conocimiento para poder distinguir entre los dos sectores de Higgs. También mejoramos los límites en el espacio de parámetros tanb-mH+ obtenidos por la Tevatron Collaboration añadiendo los efectos electrodébiles calculados.Para finalizar, llevamos a cabo una actualización de los límites en las masas y acoplamientos de los miembros cargados de los Higgses de modelos Left-Right. Los experimentos actuales toleran valores de los acoplamientos de Yukawa de estos escalares del orden de los acoplamientos gauge electrodébiles estándares. Así, no es extraño encontrar que la medida de propuesta por la Large Cerenkov Detector Project Collaboration permitiría explorar una amplia área del espacio de parámetros inaccesible a la usual medida de realizada por la CHARM II Collaboration.
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Flavor changing neutral decay effects in models with two Higgs boson doublets: Applications to LHC Physics

Béjar Latonda, Santiago 10 January 2006 (has links)
No description available.
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Ordered Patterns of Functional Oxide Nanostructures Grown from Chemical Solutions

Malowney, Josh 26 July 2012 (has links)
La generación de nanoestructuras de oxido por medio de impresión litográfica (NIL) y litografía por haz de electrones (EBL) se ha convertido en una estrategia más refinada durante los últimos años. Por medio de NIL hemos fabricado matrices de nanoagujeros y nanopuntos de La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO), así como nanopuntos y nanohilos de LaxSr1-xOy por medio de EBL. Las nanoestructuras echas por NIL se han fabricado después de espinar una capa de precursor de oxido de metal encima de un substrato de cristal solo aislante. Después se ha hecho un estampado con un molde duro de silicona masculino, un etching con plasma anisótropo y al final un recocido en atmosfera de oxigeno. El precursor está formado por el 15% en peso de polyvinyl alcohol (PVOH) y una proporción estequiométrica de sales de nitrato o acetato de La, Sr, Mn para poder formar LSMO epitaxiál después del recocido de la capa encima de los substratos de zirconio estabilizado con yttrium (YSZ), titanato de strontium (STO) y aluminato de lanthanum (LAO). El procedimiento de nanoimpresión se ha hecho presionando un molde con patrones altos 120nm encima de una capa precursora con un grosor de 250nm a una temperatura de 160º C durante cinco minutos y a una presión de 40 bars. Despues se ha hecho un etching de la capa con oxigen o argón para generar patrones positivos o negativos respectivamente. Finalmente la capa ha sido cocida a 900 ºC durante cuatro horas para remover los residuos orgánicos y para formar nanoagujeros y nanopuntos cristalinos de LSMO. El etching de oxigeno de plasma anisótropo se ha hecho a 1200 W durante 120 segundos con un flujo de gas de 200 sccm. Con estos valores se ha podido remover la mayoría de los precursores impresos exponiendo la base de los nanoagujeros al substrato de cristal solo. Durante el plasma los atomos de oxigenos han reaccionado químicamente con los precursores removiendo los componentes orgánicos. Cuando el argón ha sido utilizado como gas de plasma en el etcher de iones reactivos (RIE) los valores han sido 150 W durante 15 minutos a 200 sccm. El plasma de argón no ha reaccionado químicamente con los precursores, así que ha removido mecánicamente la capa impresa. El resultado ha sido una serie de nanopuntos por debajo de los nanoagujeros. Este fenómeno podría haber pasado por una variación de densidad local en la capa impresa donde la parte por debajo del agujero ha sido comprimido y entonces ha resistido al bombardeo de los iones de argón más que la capas da circundante. Por medio de EBL fueron fabricadas también matrices de nanoestructuras de oxido encima de substratos de cristal solo. Nanopuntos y nanohilos de LaxSr1-xOy han sido fabricados despues de espinar una capa de precursor de oxido de metal, exponiéndola a los electrones, desarrollándola en agua y recociéndolo en atmosfera de oxigeno. El precursor está formado por el 2% en peso de PVOH y una proporción estoquiometrica de sales de nitrato y acetato de La, Sr, Mn de tal manera para formar LSMO epitaxial después de la cocción de la capa fina encima de los substrtaos YSZ, STO y LAO así como en las estructuras hechas por NIL. Por medio de EBL la capa precursora de 200nm gruesa ha sido expuesta a una dosis de electrones de 0.1 pC para formar nanopuntos y a una dosis de 1500 pC para formar nanohilos. La propiedad aislante de los substratos ha prevenido el uso de una dosis alta de voltaje de haz de electrones. Una dosis de 5kV con una media de 150pA de corriente en alto vacio ha sido utilizada. El mecanismo detrás la formación de los nanopuntos es la reticulación local del polímero por medio de los electrones. La capa restante soluble en agua ha sido quitada dejando nada más los puntos que habían estado expuestos a los electrones. El substrato ha sido cocido a 900ºC durante cuatro horas para quitar los componentes orgánicos restantes de las nanoestructuras y de los cristales. Los nanopuntos resultantes fueron analizados por TEM y EELS para demonstrar la presencia de nanoestructuras de cristales epitaxiales de oxido de anthanum. Estos nonopuntos han crecido con una morfología triangular con una altura que va de 15nm a 45nm utilizando dosis que van de 0.05 pC a 0.15 pC respectivamente. Dosis menores de estos valores no logran reticular una cantidad de PVOH suficiente y dosis mayores no producen estructuras solas. Un substrato de 9mm2 fue recubierto de nanopuntos con una distancia entre picos de 750nm en doce horas. Para fabricar nanohilos, la dosis ha sido aumentada con el límite inferior de 150pC. Cuando la dosis era menos del límite, no se ha observado ningún hilo. El procedimiento para la fabricación de nanohillos ha sido la misma que él para fabricar los nanopuntos, la única diferencia ha sido en los parámetros del haz de electrones. Los nanohilos han crecido lejos de la región que ha sido irradiada. Por TEM se ha visto que son nanohilos de oxido de lanthanum epitaxial. El mecanismo propuesto que explica la formación de los nanohilos es que la región central irradiada ha cristalizado de los electrones primarios. El altura de los nanohilos era de 30nm en promedio y largos de no mas de 15um. / The generation of oxide nanostructures by imprint lithography (NIL) and electron beam lithography (EBL) has become a more refined technique in the last few years. Through the use of NIL, arrays of La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO) nanoholes and nanodots were fabricated here as well as estampado con plasma nanodots and nanowires by EBL were made. Nanoimprint lithography induced nanostructures were written by spin coating a metal oxide precursor onto an insulating single crystal substrate, then stamping with a hard silicon male mold, etching with anisotropic plasma, and finally annealing in an oxygen atmosphere. The precursor had 15 wt% polyvinyl alcohol (PVOH) and a stoichiometric ratio of La, Sr, Mn nitrate or acetate salts so as to form epitaxial despues) when annealed as a thin film on the substrates yttrium stabilized zirconium (YSZ), strontium titanate (STO), and lanthanum aluminate (LAO). The nanoimprinting procedure was to press a mold with 120 nm high features into a 250 nm thick precursor film at a temperature of 160 C for five minutes at 40 bars before demolding at 80 C. This insured that the precursor film was nanoperforated uniformly. The film was then etched with either oxygen or argon to generate negative or positive features respectively. Finally, the film was annealed at 900 °C for four hours to remove any organic components and form crystalline LSMO nanoholes or nanodots. The oxygen plasma anisotropic etching was set at 1200 W for 120 seconds with a gas flow of 200 sccm. This removed the majority of the imprinted precursor and in doing so exposed the floor of the nanoholes to the single crystal substrate. The reason for this was the oxygen atoms chemically reacting with the precursor and thereby removing organic components. This contrasted sharply to when argon was used as the plasma gas in the etcher. The settings used with the argon reactive ion etcher (RIE) were 150 W for 15 minutes at 200 sccm. The argon plasma did not chemically react with the precursor and thus removed the imprinted film mechanically. This revealed a series of nanodot features underneath where the nanohole had been prior to etching. This phenomenon is thought to have sprung from a local density variation in the imprinted film where the part directly underneath the nanohole was compressed and thus able to withstand the bombardment of argon ions more easily than the surrounding film. Through the use of electron beam lithography, arrays of oxide nanostructures were also generated here on insulating single crystal substrates. Specificallydesarrolandola nanodots and nanowires were written by spin coating a metal oxide precursor, then exposing with electrons, developing in water, and finally annealing in an oxygen atmosphere. The precursor had 2 wt% polyvinyl alcohol (PVOH) and a stoichiometric ratio of La, Sr, Mn nitrate or acetate salts so as to form epitaxial La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO) when annealed as a thin film on the substrates yttrium stabilized zirconium (YSZ), strontium titanate (STO), and lanthanum aluminate (LAO), similar to the NIL structures. For electron beam lithography, the 200 nm thick precursor film was exposed to electrons at dosages as low 0.1 pC to form nanodots and as high as 1500 pC to form nanowires. The inslating nature of the substrates prevented the use of a high voltage beam thus a 5 kV beam with an average 150 pA current in high vacuum was used. The mechanism behind the formation of nanodots was cross-linking the polymer locally with focused electrons which topically ablated the film. The remaining water soluble film was removed, leaving only the locations which were exposed with electrons. The substrate was then annealed for four hours at 900 C so as to remove any remaining organic components from the nanostructures and form crystals. The resulting nanodots were inspected with transmission electron microscope (TEM) and electron energy loss spectroscopy (EELS) to reveal a single crystal epitaxial lanthanum oxide nanostructures. These nanodots grew with a triangular morphology for dosages ranging from 0.05 pC to 0.15 pC giving and 15 nm to 45 nm heights respectively. Dosages lower than this will not cross-link a sufficient amount of PVOH to be developed and dosages higher than this will not produce single structures. The nanodots may be written with a peak-to-peak distance (pitch) as low as 750 nm and were written to cover 9 mm2 of a substrate with nanodots in twelve hours. To create nanowires, the dosage was increased significantly with a lower limit of 150 pC while the pitch varied between 1000 nm and 250 nm. When the dosage was below the limit, no nanowires were observed to have grown, as well when the pitch was too little or too much. The procedure to grow the nanowires was the same as for the nanodot case, only differing in electron beam parameters. The nanowires were seen to grow away from the region which was irradiated. They were observed with TEM to be epitaxial lanthanum oxide nanowires. The mechanism proposed to explain the growth of nanowires is that the central square irradiated region crystallized from the initial primary electrons and that the feed material was that of adjacent cross-linked precursor from secondary electrons. The height of the nanowires averaged 30 nm and had lengths never in excess of 15 µm.
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Modeling the response of thin superconductors to applied magnetic fields and currents

Via Rodríguez, Guillem 29 October 2013 (has links)
Els superconductors, a més de presentar fenòmens sorprenents, tenen unes propietats que els fan útils per a moltes aplicacions. Aquestes van des d’aquelles que fan ús de la seva sensibilitat sota petites pertorbacions externes, fins a les que aprofiten la seva capacitat per transportar altes intensitats de corrent, i per tant generar camps magnètics intensos, amb poques pèrdues energètiques. En aquest treball estudiem teòricament alguns dels fenòmens involucrats en aquestes aplicacions per a aconseguir una millor comprensió de les mateixes. Més concretament determinem numèricament com es distribueixen els corrents en mostres primes superconductores quan a aquestes se’ls hi apliquen camps magnètics perpendiculars, corrents de transport, o ambdós simultàniament. En mostres primes la resposta del superconductor es veu fortament intensificada. Concretament les considerem en dos règims: els estats Meissner i crític. Per a simular aquests règims emprem els models de London i d’Estat Crític, respectivament. Per a obtenir els resultats fem ús del model de Minimització d’Energia Magnètica (MEM), ja emprat prèviament per a diferents geometries. Així doncs, el treball està estructurat de la següent manera. Al capítol 1, després d’introduir els superconductors i caracteritzar els de tipus II, presentem quines són les distribucions de camp i corrent, per a algunes geometries ja resoltes prèviament, en els dos règims considerats. Tot seguit, introduïm i definim els elements i magnituds presents en els sistemes que estudiarem, així com el model i el mètode numèric emprats per a l’obtenció dels resultats. Això es fa al capítol 2. Seguim amb el capítol 3, on es presenten les distribucions de corrent en mostres primes en estat Meissner, amb una longitud d’apantallament bidimensional Λ arbitrària. Les geometries simulades inclouen cantonades, eixamplaments, estrenyiments i forats. Tot seguit analitzem l’efecte d’aquests corrents sobre un vòrtex que penetrés la mostra a prop d’una cantonada de 90o. Finalment estudiem corrents induïts i susceptibilitats en dues plaques, situades l’una a sobre de l’altra, sotmeses a un camp perpendicular. Al capítol 4 es consideren les mostres en l’estat crític. De nou estudiem com es comporten els corrents aplicats o induïts per un camp magnètic en cintes de diferents geometries. Aquí considerem diferents seqüències de les magnituds aplicades, i extraiem alguns comportaments generals derivats de l’aplicació d’aquestes. Seguim amb un estudi d’aquests corrents en una cinta amb forats, i acabem amb l’extensió de l’estudi sobre les dues plaques del capítol anterior, però aquest cop assumint que es troben en l’estat crític. El treball conclou amb el capítol 5, on es resumeixen algunes de les conclusions més importants que s’hi extreuen i s’esmenten algunes possibles vies futures amb les que donar-li continuïtat. / Superconductors appear as very interesting materials to be studied both from the physics fundamental point of view and for the use of their properties for different applications. These applications range from devices allowing for a high sensitivity and control of external magnetic fields and electric currents, to others offering a good performance for the production and/or transport of energy with high efficiency. In the present thesis we study theoretically some of the phenomena appearing as a response to externally applied magnetic fields and transport currents in superconducting thin planar samples. Interestingly, in this thin geometry some of the properties and responses of superconductors are greatly enhanced. In particular we consider the behavior of superconducting materials in two different regimes, the Meissner state, where only the Meissner currents flow within the sample, and the critical state, where superconducting vortices penetrate the sample and are strongly pinned within the defects in the superconducting matrix. The models used for the first and second one of these regimes are the London model and the Bean critical-state model, respectively. In particular, we solve and study the current distribution appearing as a response to the external magnitudes, by making use of the Magnetic Energy Minimization (MEM) model, already used for the study of superconductors in different geometries and allowing for the accounting of both the two mentioned phenomenological models. From the current distribution other magnetic quantities like the magnetic induction, magnetization or susceptibility of the sample can also be computed. The former theoretical studies of such materials both within these two models were often restricted to the application of magnetic fields. Here we extend the previous studies by including the transport current, also when an externally applied field is present simultaneously. Moreover, we also include in the model the possibility to simulate samples including holes. When modeling the superconductor within the London theory we account for arbitrary values of the two-dimensional screening length Λ, given by the London penetration depth λ and the sample thickness t according to the expression Λ=λ 2/t. This allowed us to observe how the applied currents distribute themselves near sharp π and π/2 turns in thin strips and how the distributions evolve when changing Λ. We recover the current crowding effect in the Λ=∞ limit. The effect of these currents, both when induced by an external field or by a transport current, on a penetrating vortex, is also investigated. In the Meissner state and assuming a Λ=0, also studied is the behavior of the external susceptibility χ for a system of two square plates placed one on top of the other. For samples in the critical state, several thin strip geometries are studied under different sequences of applied fields and currents. There we show how the particular distribution of an externally applied transport current within the strip can be controlled by the applied magnetic field. Although we assume here a constant Jc, our results allow us to anticipate a hysteretic behavior on the maximum allowed current Ic(Ha), under applied magnetic field Ha, if a Jc(B) dependence were accounted for. We end by extending the studies dealing with the χ for the two square plates mentioned above when an alternating field is applied to them in the critical state.
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Modeling linear and nonlinear soft ferromagnetic materials

Agramunt Puig, Sebastià 21 November 2013 (has links)
Avui en dia els imants formen part de la nostra vida diària, per exemple són responsables de la majoria de conversió, generació i consum d’energia. En aquestes aplicacions es necessita un control precís dels camps magnètics i de les imantacions dels materials per millorar les aplicacions ja existents o descobrir-ne de noves. Això no podria ser possible sense l’impressionant desenvolupament dels materials magnètics en els últims anys. Més concretament durant el segle passat, s’han obtingut valors extrems d’anisotropia cristal·lina que abasta cinc ordres de magnitud obtenint materials tous (molt poca anisotropia) o durs (alta anisotropia). Els materials ferromagnètics tous són de gran interès, perquè poden guiar i concentrar els camps magnètics, presenten poca histèresi i grans valors de imantació de saturació i susceptibilitat. Aquests materials es troben, per exemple, en electroimants, on un nucli de ferromagnètic tou concentra el camp magnètic o en transformadors elèctrics, motors o generadors en els quals es necessiten poques pèrdues energètiques per histèresi. El gran número de potencials aplicacions o aplicacions ja existents té lloc en diferents escales variant des de molt grans (metres) fins a molt petites (nanòmetres). Una de les aplicacions en l’escala gran és la levitació de superconductors. Aquests últims materials han demostrat presentar levitació estable i passiva sent capaços d’aixecar centenars de kilograms. Utilitzant aquests conceptes, el material superconductor es col·loca enganxat a un vehicle que levita sobre una via de imants permanents. L’avantatge d’aquesta tecnologia és la reducció de fricció, permetent aquests vehicles alcançar grans velocitats amb poc consum d’energia. Els materials ferromagnètics tous juguen un paper en el disseny de vies magnètiques perquè poden concentrar el camp magnètic dels imants cap al superconductor, augmentant així la força de levitació. A petita escala, una aplicació molt important és l’emmagatzemament d’informació magnètica i des de fa unes dècades, l’industria ha estat avançant molt en la física de materials tous a la nanoscala. En aquest cas, els imants produeixen camps magnètics que poden ser utilitzats per emmagatzemar informació. Aquesta informació pot ser llegida per una punxa lectora magnetoresistiva, feta en gran part amb materials ferromagnètics tous. La informació també pot ser emmagatzemada en matrius de unions túnel magnètiques o, simplement cilindres tous a escala nanoscòpica. Aquests últims poden presentar un estat de vòrtex a remanència, una imantació que pot emmagatzemar dos bits de informació, reduint així la densitat de informació (numero de bits per unitat d’àrea magnètica). L’objectiu d’aquesta tesi és modelitzar el comportament de materials ferromagnètics tous en l’escala macroscòpica i microscòpica, i estudiar la seva interacció amb altres materials magnètics com poden ser imants permanents, superconductors o antiferromagnètics pel seu us en les aplicacions mencionades. Aquesta tesi està estructurada en dos parts. En la primera part introduïm el model que descriu la interacció mútua d’un material lineal homogeni i isòtrop amb un superconductor de tipus II en estat crític. Aquest model és aplicat a la optimització de una típica via de tren magnètic levitant. En la segona part presentem un model no lineal basat en el formalisme micromagnètic per tal de modelitzar un material ferromagnètic tou a escala manomètrica. Aquest model és aplicat al estudi de ferromagnètics amb un bias de exchange i al control d’estats de vòrtex magnètics. / Today magnets form part of our daily life. They are responsible for most of the energy generation (e.g. turbines), conversion (e.g. transformers) and its use (e.g. motors). In these applications the precise control of magnetic fields and magnetization is essential to devise new applications or to improve the existing ones. All these would not be possible without an impressive development of magnetic materials. For example, in the last century very large (hard magnets) and very small (soft magnets) values of crystalline anisotropy have been achieved, spanning in five orders of magnitude. The vast range of coercivities makes possible the design of the shape of the hysteresis loop desired for a particular application. Soft ferromagnets are of great interest because they can guide and concentrate magnetic fields and present low hysteresis and large values of both saturation magnetization and susceptibility. These materials are found, for instance, in electromagnets, where a soft ferromagnetic core is set to concentrate the field, and in electrical transformers, motors or generators, in which the low power loss is an advantage. The large number of existing and potential applications of soft ferromagnets ranges from large scales (meters) to very small scales (nanometers). One of the large scale applications is superconducting magnetic levitation. Superconductors have demonstrated to present stable and passive levitation lifting weights of hundreds of kilograms. Using these concepts, superconducting materials can be located in a vehicle that levitates above a permanent-magnet guideway in what is known a magnetic levitation vehicle. The main advantage of this technology is its contactless nature which allows a major reduction of friction, and therefore larger vehicle speeds can be achieved with the same power consumption. Soft ferromagnets located in the guideway modify the magnetic field landscape of the permanent magnets leading to optimized values of levitation force and stability of the levitating superconducting vehicle. At the small scale, a very important application of soft ferromagnets is in magnetic recording and since few decades ago, this industry has been pushing hard in the deep understanding of magnetism at the nanoscale. In essence magnets produce magnetic fields that can be used to store bits of information. This information can be read using a magnetoresistive read head that consists of a multilayer of soft ferromagnetic-metal-soft ferromagnetic with one of the ferromagnetic layers (pinned layer) attached to an antiferromagnet. The other ferromagnetic layer is free to sense the magnetic field at very small spatial scales. Information can also be stored in arrays of magnetic tunnel junctions or simply cylindrical soft ferromagnets. These latter ones can present a magnetic vortex state at remanence, a magnetization pattern that can store two bits of information increasing the information density (number of bits per area of magnetic media). The aim of the present thesis is to model the behavior of soft ferromagnets in the macroscopic and microscopic scales and their interaction with other magnetic materials such as permanent magnets, superconductors or antiferromagnets for their use in the mentioned applications. This thesis is structured in two parts. In Part I we introduce a model that describes the mutual interaction of a linear, isotropic, and homogeneous soft ferromagnetic bar with a hard type II superconductor. The model is applied to the optimization of a typical magnetic levitation guideway. In Part II a non linear model based on micromagnetic scheme is introduced to model soft ferromagnets at the nanoscale range. The model is applied to the study of exchange biased systems and the control of magnetic vortex states.
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Growth and advanced characterization of solution-derived nanoscale La Sr MnO heteroepitaxial 0.7 0.3 3 systems

Zabaleta Llorens, Jone 19 January 2012 (has links)
Este trabajo trata del crecimiento y de la caracterización de sistemas heteroepitax¬iales ferromagnéticos de manganita La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO). El LSMO es un oxido complejo que exhibe fenómenos tales como la magnetorresistencia colosal y la semi-metalicidad, lo que lo convierten en firme candidato para aplicaciones tecnológicas como sensores y memorias magnéticas. Muchas de estas aplicaciones requieren la miniaturización del LSMO a rangos nanométricos con bajo coste. Esta miniaturización, además, conlleva la aparición de fenómenos nuevos e interesantes, consecuencia de las nuevas relaciones que, en la nanoescala, se establecen entre los átomos constituyentes. En esta tesis demostramos la generación de LSMO epitaxial y ferromagnético en forma de capas 2D ultra delgadas (con grosores inferiores a 10 nm) y de nanoislas 3D autoensambladas (con diámetros inferiores a 200 nm, grosores inferiores a 40 nm) mediante un método químico escalable basado en el empleo de soluciones ultradilu¬idas. El crecimiento 2D o 3D del LSMO lo determina la elección del monocristal óxido sobre el que crece la manganita. Esto a su vez subraya el rol determinante que tienen, en el marco del crecimiento heteroepitaxial, el desacoplo entre redes cristalográficas y las energías de superficie e intercara. Se trata aquí la morfología, la estructura cristalina y el estado de deformación de las capas ultra delgadas y de las nanoislas autoensambladas. Las medidas magnéticas macroscópicas muestran que las temper-aturas de Curie de capas e islas (Tc~350 K) son comparables al valor de Tc reportado en la literatura para LSMO masivo. Estos resultados contrastan con la tendencia gen-eral observada en la literatura para capas ultra delgadas depositadas por métodos vía vapor y para islas litografiadas, tendencia según la cual la Tc muestra valores significativamente inferiores a 350 K. Las medidas preliminares de transporte realizadas en las capas de LSMO de esta tesis revelan, adicionalmente, el desacoplo de las transiciones ferromagnética-paramagnética y metal-aislante, además de un incremento sustancial de la magnetorresistencia. El sistema de nanoislas 3D ferromagnéticas autoensambladas de LSMO se ha anal-izado en mayor profundidad empleando técnicas de caracterización local, con el objeto de descubrir sus propiedades funcionales. El estudio detallado mediante micoscopía de fuerzas magnéticas (MFM) muestra la correlación entre la estructura magnética y las características geométricas de las nanoislas de LSMO, donde el estado de vórtice juega un rol central. También hemos abordado el reto que suponen islas tan pequeñas (inferiores a 200 nm en tamaño lateral) crecidas sobre sustratos aislantes en su estudio mediante Microscopía de fotoemisión de electrones (PEEM) y Microscopía Kelvin de fuerzas (KPFM). La investigación por PEEM nos ha provisto de información este¬quiométrica de las islas y ha mostrado el comportamiento magnético de algunas de las más grandes. Por su parte, mediante KPFM se ha observado la anisotropía de la función trabajo entre las facetas de las nanoislas de LSMO, lo que abre el camino a la caracterización electrostática de la superficie de óxidos complejos nanométricos. / This work deals with the growth and the comprehensive characterization of nanoscale ferromagnetic La0.7Sr0.3MnO3 (LSMO) manganite heteroepitaxial systems. LSMO is a complex oxide exhibiting phenomena such as Colossal magnetoresistance and half metallicity, and, thus, an appealing candidate for potential technological applications like magnetic sensors and memories. Many of these applications require the down-scaling of LSMO to the nanometer range, and to do so cost-effectively. Moreover, such miniaturization raises novel and interesting phenomena, consequence of the new relationships that are established between the constituent atoms at the nanoscale. In this thesis we demonstrate that a scalable, bottom-up approach based on ultra-diluted chemical solutions succeeds in generating high quality ferromagnetic epitaxial LSMO ultra-thin films (2D) (below 10 nm in thickness) and self-assembled nanoislands (3D) (diameters below 200 nm, thicknesses below 40 nm). Whether the system arranges into a 2D or a 3D configuration is determined by the choice of the single crystal oxide substrate underneath, which highlights the key role of lattice mismatch and of surface/interface energies in heteroepitaxial growth. We address here the morphology, crystal structure, and strain state of ultra-thin films and self-assembled nanoislands. Macroscopic magnetic characterization reveals that the measured Curie temperatures (Tc~350 K) are comparable to the Tc value reported for bulk LSMO. This is a remarkable fact in LSMO ultra-thin films and sub-200 nm nanoislands, given the experimental tendency, for vapor-deposited LSMO thin films and lithographied nanoislands, to show depressed Tc values. Preliminary transport measurements in the LSMO films also display interesting features, such as the decoupling of the metal-insulator and the ferromagnetic-paramagnetic transitions and an enhanced magnetoresistance. The system of ferromagnetic self-assembled 3D nanoislands is further explored by means of local characterization techniques, in order to unveil their local functional properties. Detailed Magnetic Force Microscopy investigations show the correlation between the magnetic structure and the geometrical characteristics of the LSMO nanoislands, with the vortex-state playing a central role. The challenges of Photoemission electron microscopy (PEEM) and Kelvin Probe Microscopy (KPFM) measurements in these sub-200 nm LSMO nanoislands, grown on insulating substrates, are also addressed. PEEM provides information on the stoichiometric composition and on the magnetic structure of some of the largest nanoislands. KPFM, in turn, shows a local work function anisotropy between the facets of the LSMO nanoislands, and opens the path to the electrostatic characterization of nanoscale complex oxides.
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Defects and the vortex liquid state in superconducting textured YBa2Cu307

Figueras Puig, Jordi 15 July 2003 (has links)
En els superconductors d'elevada temperatura crítica (entre els que s'inclou el compost YBa2Cu3O7 estudiat en aquesta tesis), el moviment de les línees de camp magnètic (vòrtex) que penetren en el material es veu altament incrementada per les altes temperatures d'operació d'aquests materials superconductors. Aquest moviment dels vòrtex genera dissipació en forma d'una resistència elèctrica.Addicionalment, aquests vòrtex estan sotmesos a diverses interaccions que en determinen el seu comportament dinàmic, on destaquen la importància de la energia repulsiva entre vòrtex, i la influència de defectes microstructurals on les propietats superconductores estan deteriorades. Aquests defectes microstructurals poden, en determinades condicions actuar com a llocs preferencials per als vòrtex, comportant-se així com a centres d'ancoratge que en milloren les propietats superconductores. L'estudi de la influència de la microstructura en el moviment de vòrtex, en mostres texturades de YBa2Cu3O7, on existeix una elevada diversitat de defectes, ha estat l'objectiu d'aquesta tesis.Aquest estudi ha requerit l'estudi de mostres amb característiques microstructurals clarament diferenciades i d'una sistemàtica de mesura que permeti distinguir els efectes de cada un dels defectes. Els principals resultats d'aquest estudi han estat:1.- El sistema YBa2Cu3O7 ha estat comparat amb altres sistemes similars, el NdBa2Cu3O7 i els efectes del dopatge YBa2(Cu1-xMgx)3O7. La influència del dopatge en la anisotropia ha estat emprat per a investigar l'evolució del diagrama de fases magnètic en funció del contingut de Mg.2.- Per a la posterior comparació amb mostres amb una gran diversitat de defectes, hem estudiat les propietats d'una mostra monocristal·lina. 3.- S'ha determinat i quantificat la influència dels principals centres d'ancoratge presents en mostres texturades. En aquest sentit, hem determinat:3.1.- L'existència d'una ampliació de l'estat sòlid dels vòrtex quan els vòrtex s'orienten paral·lelament als centres d'ancoratge. Aquest fenòmen ha estat determinat tant en defectes planars (plans de macla), com en defectes lineals (les dislocacions). Així mateix, també ha estat observat una ampliació de l'estat sòlid per a les inclusions de partícules esfèriques de Y2BaCuO5 per a totes les direccions del camp magnètic, demostrant d'aquesta manera que actuen com a centres d'ancoratge lineal en una longitud de l'ordre del seu radi.3.2.- Ha estat demostrat que els defectes puntuals no són capaços de modificar la posició de la transició sòlid-liquid en el diagrama de fases magnètic.4.- També s'ha determinat la influència de determinats defectes microstructurals (microesquerdes, defectes d'apilament) que donen lloc a una reducció de la correlació dels vòrtex al llarg de la direcció del camp magnètic, donant lloc a una ampliació de l'estat líquid dels vòrtex, demostrant d'aquesta manera que determinats defectes microstructurals poden tenir efectes detrimentals per a l'ancoratge dels vòrtex.La influència dels diferents defectes en aquestes mostres amb una elevada complexitat microstructural ha estat comparada amb els resutats obtinguts de la literatura en mostres "netes" i els diversos models teòrics existents per a mostres amb una baixa diversitat de defectes.Finalment, tot aquest estudi de la influència d'aquests defectes en la dinàmica de vòrtex en mostres texturades de YBa2Cu3O7 ens ha permès determinar l'existència d'una nova transició en el sistema YBa2Cu3O7 on la tensió lineal del vòrtex es perd. / In High Temperature Superconductors (where the system considered in this thesis, YBa2Cu3O7 is included), the motion of the magnetic flux lines (vortex) present in the sample is strongly enhanced by the high temperatures of operation of these superconducting materials. The motion of these vortices generates dissipation in the form of an electrical resistance.Furthermore, different interactions act over vortices, thus modifying their dynamic behavior. In particular, it is worth to mention the repulsive vortex-vortex interaction and the influence of microstructural defects where the superconducting properties are suppressed. These microstructural defects may, under certain circumstances, act as preferential sites for vortices, and thus, become pinning centers improving the superconducting properties. The study of the influence of the defects in textured samples of YBa2Cu3O7, where a high density of defects exists, is the goal of this thesis.This study has required the study of samples with microstructural characteristics clearly differentiated and systematic measurements capable to distinguish the effects of each one of the main defects. The main results of this work are:1.- The system YBa2Cu3O7 has been compared with similar systems: NdBa2Cu3O7 and the influence of Mg doping YBa2(Cu1-xMgx)3O7. The influence of doping in the anisotropy has been considered to investigate the evolution of the phase diagram with the content of Mg.2.- We have studied the superconducting properties of a clean single crystals, in order to compare these results with those obtained in textured samples with a high diversity of defects.3.- We have determined and quantized the influence of the main pinning centers present in textured samples. We have seen:3.1.- A widening of the vortex solid state when vortices are parallel to the pinning centers. This phenomenon has been observed in planar defects (twin boundaries) and linear defects (in plane dislocations). It has also been observed a widening of the solid state due to the inclusions of Y2BaCuO5 spherical particles for all the directions of the magnetic field, thus demonstrating that they act as linear pinning centers for a length of the order of their radius.3.2.- That point-like pinning centers are not capable to modificate the position of the solid-liquid transition in the magnetic phase diagram.4.- We have also determined the influence of certain microstructural defects (microcracks and stacking faults) leading to a reduction in the vortex correlation along the direction of the magnetic field, promoting a widening of the vortex liquid state, thus demonstrating that microstructural defects also may have detrimental effects on vortex pinning. The influence of the different microstructural defects in samples with a high degree of microstructural complexity has been compared with the results obtained in the literature in clean samples and the theoretical models existing in samples with a low density of defects.Finally, this study of the influence of defects on vortex dynamics in textured YBa2Cu3O7 has enabled to determine the existence of a new transition in the system YBa2Cu3O7 where the vortex line tension is lost.
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Crecimiento epitaxial de películas delgadas de YBa2Cu3O7-δ mediante soluciones químicas: análisis in-situ de la nucleación, el crecimiento y la oxigenación

Sánchez Valdés, César Fidel 30 September 2013 (has links)
En la presente tesis doctoral se analizaron de forma in-situ las etapas de nucleación, crecimiento y oxigenación en películas delgadas de las fases superconductoras YBa2Cu3O7-δ sobre monocristales (001) de LaAlO3 o Ce0.9Zr0.1O2 /ZrO2:Y a partir de distintas soluciones químicas metal-orgánicas de trifluroacetatos (TFA). Mediante medidas de resistencia eléctrica in-situ en función de la temperatura T y del tiempo total ttotal de procesado térmico R(T, ttotal) se evaluó y se obtuvo información sobre los procesos de nucleación, crecimiento epitaxial, sinterización y oxigenación en estos materiales. Con el empleo de esta técnica se realizaron asimismo experimentos de difusión de oxígeno para determinar la dimensión lateral de los granos considerando la difusión en volumen con activación térmica. Por último, se determinaron también las propiedades superconductoras de las películas crecidas de YBa2Cu3O7-δ; las mismas son fuertemente dependientes del proceso de oxigenación. Teniendo en cuenta esto último, se consiguió maximizar los valores de la densidad de corriente crítica Jc mediante el control de los parámetros de procesado térmico para películas obtenidas a partir de soluciones de YBa2Cu3O7-δ -TFA sin y con aditivo de Ag. Las mediciones de resistencia in-situ en función del tiempo de procesado permitieron evaluar la cinética del proceso de crecimiento y oxigenación; esto la convierte en una herramienta útil para este tipo de estudio. Se estimaron los tiempos típicos de las etapas de nucleación, crecimiento, sinterización y oxigenación en películas de YBa2Cu3O7-δ obtenidas a partir de una solución YBa2Cu3O7-δ-TFA depositadas sobre sustratos monocristalinos de LaAlO3. En particular, se determinó la velocidad de crecimiento G en función de la temperatura de crecimiento. Se concluyó que existe un tiempo de incubación para el inicio de la formación de la película epitaxial que decrece fuertemente con el aumento de la temperatura; por el contrario, G se incrementa con la misma. Estos estudios también se realizaron en capas epitaxiales crecidas a partir soluciones de YBa2Cu3O7-δ-TFA con 5% Ag y YBa2Cu3O7-δ preparado a partir de precursores metal-orgánicos con bajo contenido de flúor. Se concluye que la adición de Ag aumenta la difusión atómica y con ello la velocidad de crecimiento de las capas. Por otro lado, en las películas de YBa2Cu3O7-δ mediante mediciones de resistencia in-situ en función del tiempo de procesado se estudiaron y determinaron también los tiempos de difusión de oxígeno en función de la temperatura entre 400 y 810oC durante el proceso de post-oxigenación. Se determinó la energía de activación (Eact = 0.04 eV) del proceso para cuando se cambia la presión parcial de oxígeno P(O2) de 1.0 atm a 2×10-4 atm. Para un cambio de la presión parcial de oxígeno P(O2) de 1.0 atm a 0.1 atm se obtuvo una energía de activación Eact de 1.09 eV en el rango de temperatura entre 410 y 460oC; este resultado es consistente con el reportado previamente para capas YBa2Cu3O7-δ crecidas por epitaxia en fase líquida y pulverización catódica. Quedó demostrado que si el cambio en la presión parcial de oxígeno es lo suficientemente elevado, a más baja temperatura, la resistencia eléctrica para la difusión de entrada y salida de oxígeno es asimétrica, lo cual probablemente en la difusión de entrada se debe a que la superficie de los granos actúa como un cortocircuito al oxigenarse más rápidamente. Por ello concluimos que son más fiables las medidas de difusión de oxígeno realizadas a partir del proceso de salida de oxígeno. A temperaturas suficientemente bajas hemos mostrado que la cinética de oxigenación se encuentra limitada por barreras superficiales probablemente asociadas a la disociación de moléculas de oxígeno. Por último, se estudió también la optimización del proceso de oxigenación en películas de YBa2Cu3O7-δ/LaAlO3 en las cuales se pretende maximizar la densidad de corriente crítica. Entre los resultados obtenidos podemos destacar que mediante la selección de procesos de oxigenación se pueden obtener películas de YBa2Cu3O7-δ en el estado sobre-dopado con una elevada homogeneidad y altas corrientes críticas. En concreto, se optimizó el proceso de oxigenación para películas de YBa2Cu3O7-δ/LaAlO3 e YBa2Cu3O7-δ+(5% Ag)/LaAlO3 obteniéndose valores de Jc a 77.2 K de 5 MA/cm2. Estimamos que dichas películas se encuentran en el estado sobre-dopado con una concentración de portadores p ≈ 0.178. El estudio realizado nos ha permitido reducir el tiempo total de los procesos de crecimiento-oxigenación en ~ 50 % respecto el proceso que se utilizaba actualmente, lo cual es muy interesante desde el punto de vista de la obtención y procesado industrial de estos materiales. / In this thesis, we have studied the nucleation, growth, sintering and oxygenation stages of epitaxial YBa2Cu3O7-δ superconducting thin films deposited on (001) LaAlO3 and heteroepitaxial (001) Ce0.9Zr0.1O2/ZrO2:Y single substrates, using a chemical solution deposition (CSD) process. Different metal-organic trifluoroacetate-based (TFA) chemical precursor solutions were used in this study. The main purpose was to investigate the capabilities of an in-situ electrical resistance measurement equipment to evaluate the process stages mentioned above, by tuning the processing temperature and time. Also, oxygen diffusion experiments were performed using the same in-situ resistance technique which allowed us to estimate the superconducting lateral grain size considering a thermal activated bulk diffusion model. We could optimize the superconducting properties of YBa2Cu3O7-δ epitaxial thin films and demonstrate that they strongly depend on the oxygenation degree attained. High critical current density values were achieved through a precise control of thermal and processing parameters for YBa2Cu3O7-δ thin films grown by trifluoroacetates chemical precursor solutions with and without Ag addition. The in-situ electrical resistance measurements as function of the processing time allowed the evaluation of the growth and oxygenation kinetics; hence, we could demonstrate the uniqueness of this tool in studying this kind of processes. Typical times of nucleation, growth, sintering and oxygenation stages were estimated and in particular, we were able to determine the growth rate G as function of the growth temperature for the different solution precursors investigated. We conclude that there is an incubation time to initiate the formation of the epitaxial film that strongly decreases with the temperature rise; however, G increases by increasing temperature. These studies were also performed on epitaxial YBa2Cu3O7-δ films grown from trifluoroacetate solutions having a 5 % wt of Ag addition and with low-fluorine YBa2Cu3O7-δ precursor solutions. We conclude that Ag addition promotes atomic diffusion thereby inducing an increase of the films growth rate. Isothermal electrical resistance measurements were also carried out in epitaxial YBa2Cu3O7-δ films in a temperature interval between 400 and 810oC in order to obtain the oxygen diffusion time during a post-oxygenation annealing process. An activation energy Eact of 0.04 eV was estimated for this process for a change of the oxygen partial pressure P(O2) from 1.0 atm to 2×10-4 atm. In the temperature range between 410 and 460oC an activation energy Eact of 1.09 eV was estimated. The latter is consistent with the previous reported data for epitaxial YBa2Cu3O7-δ films grown by liquid phase epitaxy and sputtering techniques. We have demonstrated that if the change in oxygen partial pressure is high enough at lower temperatures, non-symmetric electrical resistance curves for oxygen uptake and release diffusion processes are obtained; suggesting that the grain surfaces act as short-circuit paths in the uptake oxygen process. Therefore, we conclude that the measurements performed during oxygen release diffusion process are more reliable. It is also shown that at low enough temperatures, the oxygenation kinetics is probably limited by surface barriers associated with the dissociation of oxygen molecules. The oxygenation process was also optimized for YBa2Cu3O7-δ/LaAlO3 thin films in order to maximize the critical current density. It is found that by properly choosing the oxygenation conditions one can obtain highly homogeneous over-doped YBa2Cu3O7-δ films with high critical current values. YBa2Cu3O7-δ/LaAlO3 and YBa2Cu3O7-δ+(5%wt Ag)/LaAlO3 samples showed Jc values at 77.2 K of 5 MA/cm2. The hole concentration p estimated for such over-doped films were around 0.178. Overall, the study carried out allowed us to reduce the total processing time (including growth and oxygenation) by ~ 50 % with respect to the former synthesis process used, which is very appealing from the point of view of industrial processing of these materials.
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Growth of functional oxide heterostructures from chemical solutions using advanced processing methodologies

Queraltó López, Albert 16 February 2015 (has links)
En aquesta tesi doctoral, hem explorat innovadores tècniques de processat basades en el dipòsit de solucions químiques per tal de produir heteroestructures d’òxids, mitjançant processos d’autoassemblatge i autoorganització. Essencialment, s’ha dut a terme una profunda investigació dels mecanismes termodinàmics i cinètics involucrats en la nucleació i cristal·lització de diferents heteroestructures d’òxids (nanoilles i capes primes) amb materials com CeO2, LaNiO3, Ba0.8Sr0.2TiO3 i La0.7Sr0.3MnO3 sobre substrats monocristal·lins (Y2O3:ZrO2, LaAlO3, SrTiO3) i tecnològics com silici o cintes metàl·liques recoberts amb capes d’òxids. Tractaments tèrmics usant rampes d’escalfament ràpides (∼20 ºC/s) han permès separar la nucleació del creixement. En primer lloc, hem reportat que es possible aconseguir cristal·litzar, fins i tot epitaxialment, a baixes temperatures (<500 ºC). També hem determinat el paper que juguen diferents paràmetres de processat (temperatura, rampa d’escalfament i atmosfera), i el tipus i orientació del substrat en les velocitats de nucleació i creixement, com també en la morfologia final del sistema. Anàlisis termodinàmics indiquen que la tensió creada entre capa i substrat té una contribució important en la nucleació i creixement. A més, s’ha pogut veure que la situació de tensió del sistema està altament influenciada per les diferències en l’expansió tèrmica soferta entre capa i substrat. També hem demostrat que el creixement dels grans segueix un comportament auto-limitat està en gran mesura influenciat per un procés de difusió atòmica activat tèrmicament. Curiosament, la transformació des de material policristal·lí a epitaxial segueix el mateix comportament, i està impulsat per una reducció en les frontes de gra policristal·lines. Les velocitats de creixement del procés (0.01-0.1 nm/s) depenen en gran mesura de com ràpid el material epitaxial creix respecte el policristal·lí. En aquest sentit, hem pogut calcular que els coeficients de difusió atòmica epitaxials són un ordre de magnitud més grans que els policristal·lins, 10-19 i 10-20 m2/s respectivament. S’ha determinat que el gruix de la capa pot influenciar negativament en la velocitat de creixement epitaxial, dificultant la obtenció de capes epitaxials a gruixos grans. En la mateixa línea, hem implementat i utilizat una metodologia innovadora com és la irradiació làser en condicions atmosfèriques per al creixement d’heteroestructures d’òxids, com a alternativa als tractaments tèrmics. La influència dels mecanismes tèrmics fotoinduïts s’ha avaluat mitjançant simulacions numèriques, usant els paràmetres òptics i termofísics dels diferents materials. Així doncs, hem demostrat la capacitat d’assolir la descomposició de capes metal·lorgàniques precursores, en particular propionats de Ce-Zr, amb temps de processat significativament inferiors i amb resultats equivalents als tractaments tèrmics convencionals. El disseny de patrons micromètrics ha estat possible gràcies al confinament espacial del feix làser. Altrament, també s’ha aconseguit la cristal·lització epitaxial de capes d’òxids sobre substrats monocristal·lins i tecnològics després d’una optimització en les condicions experimentals (fluència, nombre de polsos, temperatura del substrat, etc). S’ha observat que aquest creixement epitaxial és significativament més ràpid comparat amb els tractaments tèrmics (poques mil·lèsimes de segon comparat amb desenes de minuts). La raó d’aquest creixement tant ràpid s’ha atribuït principalment a les temperatures més elevades assolides amb els tractaments làser que tenen una influència rellevant en la difusió atòmica. Tanmateix, hem proposat que altres fenòmens com els grans gradients tèrmics dins les capes (1010 ºC/m), com també efectes fotoquímics derivats del trencament directe dels enllaços químics pels fotons làser poden tenir també una contribució important. Finalment, hem vist que les propietats funcionals de les capes crescudes amb làser són bastant similars a aquelles obtingudes amb tractaments tèrmics. Les diferents metodologies de creixement combinades amb tècniques de caracterització avançades (microscòpies de força atòmica i electròniques, difracció de raig X, espectroscòpies infraroja-visible-ultravioleta, el·lipsometria) han permès aquest detallat estudi i una millor comprensió dels mecanismes de nucleació i creixement de heteroestructures d’òxids a partir del dipòsit de solucions químiques. Les metodologies i anàlisis desenvolupats han estat fonamentals per al desenvolupament d’aquesta tesi i el seu ús pot ésser traslladat a altres sistemes. / In this thesis, we have explored innovative processing methodologies based on the deposition of chemical solutions to produce oxide heterostructures through self-assembling and self-organization processes. Essentially, we performed an in-depth investigation of the thermodynamic and kinetic mechanisms involved in nucleation and crystallization of different oxide heterostructures (nanoislands and thin-films) involving doped-CeO2, LaNiO3, Ba0.8Sr0.2TiO3 and La0.7Sr0.3MnO3 on single crystals (Y2O3:ZrO2 (YSZ), LaAlO3, SrTiO3) and technical substrates like silicon wafers or oxide-buffered stainless steel metallic tapes. Rapid Thermal Annealing (RTA) furnaces were successfully employed to separate nucleation and coarsening through the use of very fast heating ramps (∼20 ºC/s). First of all, we reported that crystallization and even epitaxial growth can be achieved at very low temperatures (<500 ºC). We also determined the role of the different processing parameters (temperature, heating ramp and atmosphere), substrate type and orientation on nucleation and growth rates of nanoislands and films, and the final morphology. Thermodynamic analyses indicated that strain has an important contribution in nucleation, as well as the final morphology of the system. The strain state of the different heterostructures was found to strongly depend on thermal expansion coefficients of film and substrate. We also demonstrated that grain coarsening follows a self-limited behavior, and it is highly influenced by a thermally-activated atomic diffusion. Interestingly, we also determined that the transformation from random to epitaxially-oriented material follows the same growth behavior, and it is driven by the reduction of polycrystalline grain boundaries. The growth rate of the process (0.01-0.1 nm/s) highly depends on how fast the epitaxial material grows as compared to the coarsening of polycrystalline grains. We calculated that the epitaxial atomic diffusion coefficients are one order of magnitude larger than polycrystalline coefficients, 10-19 and 10-20 m2/s, respectively. Additionally, we determined that the epitaxial growth rate depends on precursor layer thickness, and this might be a drawback for reaching high epitaxial thick films. A very new strategy such as Pulsed Laser Annealing at atmospheric conditions has been implemented and employed as an alternative to thermal treatments for the growth of oxide heterostructures. The influence of photo-induced thermal mechanisms has been evaluated through numerical simulations, employing optical and thermo-physical properties of different materials. We have demonstrated the capability to achieve decomposition of CSD precursor films with shorter processing times than in thermal treatments with equivalent results, particularly for the case of Ce-Zr propionates. The spatially-confined nature of the laser beam has also permitted to design micrometric patterned structures. Epitaxial crystallization of oxide films has also been achieved on single crystal and technical substrates after optimization of experimental conditions (fluence, number of pulses, substrate temperature, etc). A significantly faster epitaxial growth compared to thermal treatments has been achieved, i.e. few milliseconds vs tens of minutes. This rapid growth is mostly caused by the higher temperatures developed by laser annealing and influencing atomic diffusion. Additionally, we proposed that other mechanisms should be considered such as temperature gradients developed inside films (1010 ºC/m), as well as photochemical effects caused by direct bond dissociation by the laser photons. The functional properties of laser-grown films have been evaluated and compared with equivalent samples produced using thermal treatments, showing quite similar results. The different growth methodologies employed combined with advanced characterization techniques (atomic force and scanning transmission electron microscopies, advanced x-ray diffraction measurements, infrared-visible-ultraviolet spectroscopies, ellipsometry) allowed me to perform the profound study undertaken and provided us with a better understanding of nucleation and growth mechanisms of oxide heterostructures from chemical solution deposition. The methodologies and analyses developed have been fundamental for the development of this thesis and their application can be made extensive to other systems.

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